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Morphologie et énérgetique des surfaces vicinales de métaux de transition

Barreteau, Cyrille 07 September 2004 (has links) (PDF)
Etude Theorique de la morphologie et energetique des surfaces vicinales de metaux de transition, a l'aide de methodes de structure<br />elecrtonique et de potentiels empiriques. Une attention particuliere<br />est dediee a l'etude de la stabilite des surfaces vicinales vis a vis du facettage.
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Diffraction résonnante des rayons X dans des systèmes multiferroïques

Elzo Aizarna, Marta Ainhoa 28 September 2012 (has links) (PDF)
Le but de cette thèse est d'explorer la faisabilité d'expériences de diffraction résonante sur des systèmes multiferroïques et en particulier avec un champ/courrant électrique appliqué. Un formalisme de matrices de propagation a été développé pour simuler la réflectivité résonante, en utilisant un ensemble d'ondes propres comme base arithmétique pour le calcul. Des expériences de diffraction résonante ont été menées sur trois oxides de métaux de transition. Cette technique combinant la selectivité chimique et la sensibité à l'espace réciproque, elle a été utilisée sur des films très minces de PbTiO3 pour étudier la structure atomique d'un agencement périodique de domaines ferroélectriques. La signatures spectroscopiques observées par nos expériences de diffraction X durs sont reproduites par des simulations ab-initio FDMNES de super-cellules complexes. Dans le domaine X mous, nous avons étudié la structure antiferromagnétique cycloïdale du multiferroïque BiFeO3, et plus spécialement l'empreinte de la cycloïde sur une couche mince de Co déposée sur le matériau multiferroïque. Nous présentons également une expérience dans laquelle nous avons tenté d'explorer l'effet d'un courant électrique appliqué sur un film mince du composé à ordre de charge Pr(1-x)Ca(x)MnO3. La dernière partie est consacrée à l'instrumentation. Nous passons en revue les lignes synchrotron européennes et les diffractomètres qui permettent de faire des expériences de diffraction résonante de rayons X. Pour finir, nous détaillons un nouveau porte-échantillon que nous avons développé et testé sur le diffractomètre RESOXS, et qui permet d'appliquer un champ/courant électrique.
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Structure de couches antiferromagnétiques ultra-minces utilisées dans les systèmes à couplage d'échange: alliages à base de Mn; couches de CoO

De Santis, Maurizio 07 February 2014 (has links) (PDF)
La connaissance de la structure est essentielle dans l'interprétation du couplage d'échange qui a lieu à l'interface entre des couches ferromagnétique et antiferromagnétique. Des expériences de diffraction X en incidence rasante sont décrites qui ont permis de déterminer la structure de couches d'alliages a base de Mn, et de couches d'oxyde de cobalt.
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Two-dimensional electron systems in functional oxides studied by photoemission spectroscopy / Gaz bidimensionnels d’électrons dans les oxydes fonctionnels étudiés par spectroscopie de photoémission

Rödel, Tobias 08 September 2016 (has links)
De nombreux oxydes de métaux de transition (TMOs) possèdent des propriétés physiques complexes (ferroélectricité, magnétisme, supraconductivité à haute Tc ou magnétorésistance colossale). Les différents degrés de liberté (le réseau, la charge, le spin ou l'ordre orbitalaire) interagissent pour donner des phases différentes, très proches en énergie, qui vont former une grande variété d'états fondamentaux accessibles. La possibilité de fabriquer des hétérostructures de TMOs a encore accru la complexité de ces systèmes, de nouveaux phénomènes apparaissant aux interfaces. Un exemple typique est le gaz d'électrons bidimensionnel (2DEG) créé à l'interface entre deux oxydes isolants, LaAlO3 et SrTiO3, qui montre une transition métal-isolant, du magnétisme ou de la supraconductivité (contrôlée par une tension de grille). Le point de départ de cette thèse a été la découverte d'un 2DEG similaire à la surface nue de SrTiO3 fracturée sous vide, rendant possible l'étude de sa structure électronique par photoémission angulaire.Dans cette thèse, l'étude de surfaces préparées, plutôt que de petites facettes fracturées, a permis l'obtention de données spectroscopiques possédant des largeurs de raie proches des valeurs intrinsèques. Il est alors possible d'étudier les effets à N corps comme la renormalisation de la self-énergie due à l'interaction électron-phonon.Ces recherches sur la structure électronique du 2DEG à la surface de SrTiO3 ont pris un tour nouveau lorsqu'une texture de spin complexe y a été mesurée par photoémission résolue en spin. Nous présentons des résultats qui contredisent ces conclusions et nous discutons des raisons pouvant expliquer ce désaccord.Une des motivations de cette thèse était de savoir si la structure électronique et les propriétés du 2DEG pouvaient être contrôlées. L'étude du 2DEG sur des surfaces (110) et (111) de SrTiO3 révèle que sa structure de bandes (ordre orbitalaire, symétrie de la surface de Fermi, masses effectives) peut être ajustée en confinant les électrons sur des surfaces de différentes orientations du même matériau.Un succès majeure est la mise en évidence de 2DEGs à la surface de nombreux autres TMOs (TiO2-anatase, CaTiO3, BaTiO3) ou d'oxydes plus simples utilisés dans les applications (ZnO). Dans tous ces oxydes, nous avons identifié les lacunes en oxygène comme étant à l'origine de la création des 2DEGs.Dans l'anatase, ou d'autres TMOs en configuration électronique initiale d0, les lacunes en oxygène produisent à la fois des électrons localisés ou itinérants (le 2DEG). Il peut être subtile de prévoir quel est le cas est le plus favorable énergétiquement comme le démontre l'étude de deux polymorphes de TiO2, anatase et rutile. Dans CaTiO3, l’octaèdre formé par les atomes d'oxygène autour du Ti est incliné. Cette rupture de symétrie provoque un mélange des orbitales d et modifie le 2DEG. Dans BaTiO3, la création d'un 2DEG entraîne la coexistence de deux phénomènes normalement incompatibles, la ferroélectricité et la métallicité, dans deux zones spatialement distinctes du même matériau. Ce travail démontre qu'un 2DEG existe aussi à la surface de ZnO qui est, contrairement aux oxydes à base de Ti, plutôt un semiconducteur conventionnel, le caractère des orbitales pour les électrons itinérants étant alors de type s et non de type d.Le principal résultat est la mise au point d'une méthode simple et versatile pour la création de 2DEGs en évaporant de l'aluminium sur des surfaces d'oxydes. Une réaction d'oxydo-réduction entre le métal et l'oxyde permet de créer un 2DEG à l'interface entre le métal oxydé et l'oxyde réduit. Dans cette thèse, les 2DEGs ont été étudiés uniquement par photoémission sous ultra-vide. Cette méthode ouvre la possibilité d'étudier ces 2DEGs dans des conditions de pression ambiante en utilisant, par exemple, des techniques de transport, un pas important vers la production de masse et à bas coûts de 2DEGs dans les oxydes pour de futures applications. / Many transition metal oxides (TMOs) show complex physics, ranging from ferroelectricity to magnetism, high-Tc superconductivity and colossal magnetoresistance. The existence of a variety of ground states often occurs as different degrees of freedom (e.g. lattice, charge, spin, orbital) interact to form different competing phases which are quite similar in energy. The capability to epitaxially grow heterostructures of TMOs increased the complexity even more as new phenomena can emerge at the interface. One typical example is the two-dimensional electron system (2DES) at the interface of two insulating oxides, namely LaAlO3/SrTiO3, which shows metal-to-insulator transitions, magnetism or gate-tunable superconductivity. The origin of this thesis was the discovery of a similar 2DES at the bare surface of SrTiO3 fractured in vacuum, making it possible to study its electronic structure by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES).In this thesis, the study of well-prepared surfaces, instead of small fractured facets, results in spectroscopic data showing line widths approaching the intrinsic value. This approach allows a detailed analysis of many-body phenomena like the renormalization of the self-energy due to electron-phonon interaction.Additionally, the understanding of the electronic structure of the 2DES at the surface of SrTiO3(001) was given an additional turn by the surprising discovery of a complex spin texture measured by spin-ARPES. In this thesis data is presented which contradicts these conclusions and discusses possible reasons for the discrepancy.One major motivation of this thesis was the question if and how the electronic structure and the properties of the 2DES can be changed or controlled. In this context, the study of 2DESs at (110) and (111) surface revealed that the electronic band structure of the 2DES (orbital ordering, symmetry of the Fermi surface, effective masses) can be tuned by confining the electrons at different surface orientations of the same material, namely SrTiO3.A major achievement of this thesis is the generalization of the existence of a 2DES in SrTiO3 to many other surfaces and interfaces of TMOs (TiO2 anatase, CaTiO3, BaTiO3) and even simpler oxides already used in modern applications (ZnO). In all these oxides, we identify oxygen vacancies as the origin for the creation of the 2DESs.In anatase and other doped d0 TMOs, both localized and itinerant electrons (2DES) can exist due to oxygen vacancies. Which of the two cases is energetically favorable depends on subtle differences as demonstrated by studying two polymorphs of the same material (anatase and rutile).In CaTiO3, the oxygen octahedron around the Ti ion is slightly tilted. This symmetry breaking results in the mixing of different d-orbitals demonstrating again why and how the electronic structure of the 2DES can be altered.In BaTiO3, the creation of a 2DES results in the coexistence of the two, usually mutual exclusive, phenomena of ferroelectricity and metallicity in the same material by spatially separating the two.Moreover, this work demonstrates that the 2DES also exists in ZnO which is - compared to the Ti-based oxides - rather a conventional semiconductor as the orbital character of the itinerant electrons is of s and not d-type.The main result of this thesis is the demonstration of a simple and versatile technique for the creation of 2DESs by evaporating Al on oxide surfaces. A redox reaction between metal and oxide results in a 2DES at the interface of the oxidized metal and the reduced oxide. In this thesis the study of such interfacial 2DESs was limited to photoemission studies in ultra high vacuum. However, this technique opens up the possibility to study 2DESs in functional oxides in ambient conditions by e.g. transport techniques, and might be an important step towards cost-efficient mass production of 2DESs in oxides for future applications.
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Diffraction résonnante des rayons X dans des systèmes multiferroïques / X-ray resonant scatering on multiferroic systems

Elzo Aizarna, Marta Ainhoa 28 September 2012 (has links)
Le but de cette thèse est d'explorer la faisabilité d'expériences de diffraction résonante sur des systèmes multiferroïques et en particulier avec un champ/courrant électrique appliqué. Un formalisme de matrices de propagation a été développé pour simuler la réflectivité résonante, en utilisant un ensemble d'ondes propres comme base arithmétique pour le calcul. Des expériences de diffraction résonante ont été menées sur trois oxides de métaux de transition. Cette technique combinant la selectivité chimique et la sensibité à l'espace réciproque, elle a été utilisée sur des films très minces de PbTiO3 pour étudier la structure atomique d'un agencement périodique de domaines ferroélectriques. La signatures spectroscopiques observées par nos expériences de diffraction X durs sont reproduites par des simulations ab-initio FDMNES de super-cellules complexes. Dans le domaine X mous, nous avons étudié la structure antiferromagnétique cycloïdale du multiferroïque BiFeO3, et plus spécialement l'empreinte de la cycloïde sur une couche mince de Co déposée sur le matériau multiferroïque. Nous présentons également une expérience dans laquelle nous avons tenté d'explorer l'effet d'un courant électrique appliqué sur un film mince du composé à ordre de charge Pr(1-x)Ca(x)MnO3. La dernière partie est consacrée à l'instrumentation. Nous passons en revue les lignes synchrotron européennes et les diffractomètres qui permettent de faire des expériences de diffraction résonante de rayons X. Pour finir, nous détaillons un nouveau porte-échantillon que nous avons développé et testé sur le diffractomètre RESOXS, et qui permet d'appliquer un champ/courant électrique. / The aim of this thesis is to explore the capabilities offered by resonant X-ray scattering for the study of multiferroic systems with a special emphasis on the feasibility of such experiments under applied electric field/current. Boundary propagation matrices formalism has been developed for the simulation of resonant reflectivity, using a set of eigenwaves as a basis for the computation. Resonant X-ray experiments were performed on three transition metal oxides. This technique combines chemical selectivity and reciprocal space information, and was used on very thin films of PbTiO3 to solve the atomic structure of a periodic pattern of ferroelectric domains. The spectroscopic signatures observed in our hard X-ray experiments are well reproduced with FDMNES ab-initio simulations of complex super cells. In the soft X-ray range, we studied the cycloidal antiferromagnetic structure of multiferroic BiFeO3 and especially the imprint of the cycloid on a 10 nm-thin layer of Co deposited on top of the multiferroic bulk material. We also present an experiment in which we tried to explore the effect of an electrical current applied on a thin film of charge-ordered Pr(1-x)Ca(x)MnO3. Last part is dedicated to instrumentation. We summarize the state of the art of european synchrotron beamlines and diffractometers which can host resonant X-ray diffraction experiments. Finally, we detail a new sample holder that we developed and tested in the high-vacuum diffractometer RESOXS, which allows for the application of an electric field/current.

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