La structure électronique, le spectre de phonons et les effets du couplage électron-phonon (e-p) sur les propriétés de transport de nanofils de Si (SiNW) ont été étudiés systématiquement sur la base de calculs en liaisons fortes et en champ de forces de valence. La structure électronique des nanofils dépend de leur orientation et de leur diamètre, changeant d’une bande interdite directe à indirecte. La largeur de bande interdite décroît et tend vers celle du Si massif quand le diamètre croît. Les spectres de phonons dépendent également de l’orientation et du diamètre. Ils présentent quatre modes acoustiques ce qui est typique des systèmes unidimensionnels. La mobilité et le temps de vie des électrons dans des nanofils orientés [110] ont été calculés. Les calculs confirment qu’à température ambiante les propriétés de transport dans les SiNWs dépendent fortement de la diffusion par les phonons, impliquant à la fois des modes acoustiques et optiques tous dérivant des modes acoustiques du Si massif. La mobilité augmente et tend vers celle du massif quand le diamètre augmente, et elle décroît quand la température passe de 77K à 300K. La relation entre la mobilité et la densité de porteurs est plus complexe. Pour des densités inférieures à 10 19 cm-3, la mobilité est pratiquement constante car elle ne dépend pas de la position du niveau de Fermi. Pour des densités supérieures, la mobilité dépend très fortement de la densité de porteurs car le niveau de Fermi est suffisamment haut pour croiser le minimum de bande de conduction et le transport multi-bandes devient important. Un autre travail entrepris dans la thèse a concerné la modélisation en liaisons fortes et en fonctions de Green hors équilibre du transport balistique dans des hétérojonctions de nanotubes de carbone (n1,m1)/(n2,m2)/(n1,m1). La conductance des jonctions semiconductrices décroît exponentiellement quand la longueur du nanotube (n2,m2) augmente. Cependant la conductance de (12,0)/(9,0)/(12,0) augmente avec la longueur du nanotube (9,0). Cet accroissement anormal de la conductance est expliqué par l’évolution du potentiel. De plus, la relation entre la conductance et la symétrie de rotation dans les jonctions métalliques est étudiée. Un comportement universel de conductance est démontré et est interprété par la différence de phase des électrons qui traversent deux interfaces de la jonction. Finalement, la conductance balistique de multi-jonctions est étudiée et la possibilité de réaliser des composants basés uniquement sur des nanotubes de carbone est proposée. / In this thesis, the electronic structure, the phonon spectrum, and the electron-phonon (e-p) coupling effect in transport properties of Silicon Nanowires (SiNW) have been studied systematically based on Tight-Binding (TB) model and Valence-Force-Field (VFF) model. The electronic structure of SiNW is strongly dependent on the orientation and the diameter, even changing from direct gap to indirect gap, and the gap of SiNWs decreases and tends to the bulk value as the diameter increases. The phonon spectra are also dependent on the orientation and the diameter. It’s a character of nanowires that there are four acoustic phonon modes. Based on the calculation of both low field mobility and lifetime of electrons in SiNWs along [110], it’s confirmed that at room temperature the transport of carriers in SiNWs strongly depends on the phonon scattering, involving both optical phonons and acoustic phonons. The mobility increases and tends to the bulk value when the diameter increases. The mobility decreases in power law when the temperature increases from 77K to 300K. The relationship between the mobility and the density of carrier is more complicated. For low density of carrier (<10 19/cm3), the mobility is almost constant because it is approximately independent on the Fermi level at low concentration. For higher concentration, the mobility is strongly dependent on the density of carrier because the Fermi level is high enough to cross the conduction band edge (CBE) and multi-band transport becomes important. In a second study undertaken in this thesis, TB model and Nonequilibrium Green's Function (NEGF) are used to calculate the ballistic transport properties of carbon nanotube (CNT) heterojunctions (n1,m1)/(n2,m2)/(n1,m1). The conductance of semiconducting junctions decreases exponentially when the length of the middle CNT (n2,m2) increases. However, the conductance of (12,0)/(9,0)/(12,0) increases when the length of the CNT (9,0) increases. This anomalous increase of conductance is explained and reproduced very well by an exponentially dropped potential. Furthermore, the relationship between the conductance and the rotation symmetry in metallic jonctions is studied. The conductance spectra change periodically, and there are three different spectra at most for a special type of jonction. This universal behavior of conductance can be well understood by the phase difference of electrons, which travel through two interfaces of a junction. Finally, the ballistic conductance of multi-Iead junctions is studied and the possibility of making pure CNT electronic device is revealed.

Nous avons modélisé les propriétés structurales et électroniques d'hétérostructures de nanofils de nitrures GaN/AlN à l'aide de méthodes de simulation atomistiques. Nous avons tout d'abord construit un champ de forces " à la Keating "' pour les matériaux wurtzite afin de calculer les positions atomiques et la distribution des contraintes dans ces hétérostructures. Grâce à ce modèle, nous avons pu suggérer la présence ou confirmer l'absence de dislocations dans différentes hétérostructures de nanofils GaN/AlN caractérisées expérimentalement par microscopie électronique et diffraction de rayons X. Nous avons ensuite étudié les propriétés électroniques et optiques de ces nanostructures avec la méthode des liaisons fortes. Nous nous sommes particulièrement intéressés à l'effet des champs électriques internes sur les nanofils GaN/AlN. Les expériences de spectroscopie optique ont en effet mis en évidence un important décalage vers le rouge (effet Stark confiné) des raies de luminescence de ces fils, consécutif à la séparation des électrons et des trous par les champs pyro- et piezoélectriques. Ce décalage est toutefois inférieur à celui mesuré sur des puits et des boîtes de dimensions équivalentes. Pour l'expliquer, nous avons montré qu'il était essentiel de tenir compte de l'écrantage du champ électrique par les charges déplacées par celui-ci, et en particulier depuis les états de surface des nanofils. Nous avons notamment proposé un modèle analytique simple pour comprendre les tendances et aider la conception des hétérostructures de nanofils de nitrures.

Bien que la méthode des liaisons fortes avec son modèle sp3d5s représente l'état de l'art des calculs des propriétés électroniques et optiques des nanostructures à base de semiconducteurs, elle souffre d'un grave défaut : la forme spatiale des fonctions de base est inconnue, ce qui empêche le calcul des effets de corrélations entre quasi-particules. Nous avons proposé dans ce travail une méthode d'interpolation des fonction d'ondes mono-électroniques qui complète sur ce point la théorie des liaisons fortes. Cette méthode consiste à partir d'une base d'orbitales atomiques (dans la pratique, des orbitales de Slater) dotée de paramètres d'écrantage ajustables et de mettre en oeuvre une procédure d'orthogonalisation de Löwdin pour obtenir une base de projection de l'Hamiltonien des liaisons fortes. Ensuite, nous avons utilisé une procédure d'optimisation pour ajuster les paramètres d'écrantage de la base de départ de telle sorte que les propriétés optiques calculées à partir de l'Hamiltonien des liaisons fortes et celles calculées à partir des fonctions d'onde coïcident. Les résultats de cette une approche auto-cohérente ont été comparés à ceux des calculs ab initio et de la méthode des pseudopotentiels empiriques. Un premier test de la qualité des fonctions d'onde obtenues, ainsi qu'une application de la méthode, ont été réalisés en calculant les interactions de Coulomb directe et d'échange entre des paires électron-trou dans le GaAs massif. Nous avons ainsi obtenu la courbe de dispersion de la structure fine des excitons, en traitant sur un pied d'égalité tous les ingrédients du problème : détails de la dispersion monoélectronique tels que le warping de la bande de valence et les splittings de spin des électrons et des trous, interaction de Coulomb directe et interactions d'échange à courte et longue portée. Nos résultats sont en très bon accord avec les valeurs expérimentales de l'énergie de liaison et du splitting longitudinal-transverse.

Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

La thèse s’inscrit dans le contexte de sûreté nucléaire relatif à l'hydruration des gainages combustibles en Zircaloy, en modélisant, à l’échelle atomique, les phénomènes d’ordre chimique hydrogène - lacune atomique, sur le sous-réseau interstitiel tétraédrique des hydrures de zirconium CFC. Une telle démarche s’est déclinée en deux étapes : en premier lieu, le développement d’un modèle énergétique atomistique à la fois précis et peu coûteux numériquement, puis l’implémentation d’approches thermostatistiques de type Monte-Carlo à l’aide de ce modèle. En prenant pour point de départ un Hamiltonien de Liaisons Fortes (TB), la construction du modèle énergétique a reposé sur la dérivation d’interactions multiatomiques entre atomes d’hydrogène, à l’aide de la méthode des perturbations généralisée (GPM) basée sur une représentation de l’état de désordre interstitiel dans l’Approximation du Potentiel Cohérent (CPA). La démarche a permis de réduire l'énergie d'ordre à un modèle d'Ising effectif dérivé des liaisons fortes (TBIM), basé sur les interactions de paires effectives entre atomes d’hydrogène. Le TBIM a ensuite été validé, en comparant les énergies de structures ordonnées d’une part reconstruites en TBIM, et d’autre part obtenues par des calculs directs d’énergie totale effectués soit en Liaisons Fortes, soit par des méthodes ab initio (DFT). L'implémentation d'une approche Monte-Carlo canonique par le TBIM a permis de caractériser les différentes transitions ordre-désordre, et d'établir un diagramme de phase de l’ordre chimique hydrogène - lacune atomique, sur le sous-réseau interstitiel tétraédrique des hydrures de zirconium CFC. / The thesis addresses the nuclear safety issue of Zircaloy fuel cladding hydruration, by modelling, at atomistic scale, chemical ordering processes between hydrogen and atomic vacancies on tetrahedral interstitial sublattice of CFC zirconium hydrides. This has been achieved into two steps : first the development of an atomistic energetic model sufficiently precise and not too much CPU time consuming, and secondly its implementation in Monte-Carlo thermostatistical simulations. Starting from a Tight-Binding (TB) Hamiltonian, the energetic model has been derived from the calculation of multiatomic interactions between hydrogen atoms, using the Generalized Perturbation Method (GPM) applied to an interstitial disorder described within the Coherent Potential Approximation (CPA). The path allows us to reduce the ordering energy to a Tight-Binding Ising Model (TBIM), based on effective pairwise interactions between hydrogen atoms. The TBIM has been validated by comparing ordering energies of ordered structures either reconstructed using TBIM, or directly obtained from total energy calculations perfor- med both within TB and ab initio (DFT) methods.By implementing a canonical Monte-Carlo with TBIM, we obtain different order-disorder phase transitions, and a phase diagram of H-vacancy chemical ordering, on the tetrahedral interstitial sublattice of CFC zirconium hydrides.

Etude Theorique de la morphologie et energetique des surfaces vicinales de metaux de transition, a l'aide de methodes de structure<br />elecrtonique et de potentiels empiriques. Une attention particuliere<br />est dediee a l'etude de la stabilite des surfaces vicinales vis a vis du facettage.

Etude de la stabilité des surfaces vicinales des métaux de transition à partir de leur structure électronique et vibrationnelle. Ce travail théorique concerne l' étude des surfaces vicinales de Rh, Pd et Cu et, en particulier, de leur stabilité par rapport à un facettage. L'étude comporte trois parties. Elle commence par le calcul de leurs énergies de surface, effectué sur réseau fixe à 0K, à l'aide de la méthode de liaisons fortes dans une base d'orbitales atomiques de valence s, p et d. Ces énergies permettent d'extraire les énergies de marches isol\ées, dont on déduit la forme des îlots en homoépitaxie sur les surfaces de bas indices, et lesi nteractions entre marches qui présentent un profil oscillant. Leur comportement est très différent selon les types de marches et de surfaces. Les énergies de cran sont déterminées par la même méthode. La structure électronique est brièvement décrite. Puis les propriétés vibrationnelles des surfaces vicinales de Cuivre sont étudiées en utilisant un potentiel semi-empirique qui donne de bons résultats pour la relaxation des surfaces et décrit correctement, dans l'approximation harmonique, leur structure de bande projetée de phonons. Il est ainsi possible de déterminer des quantités thermodynamiques vibrationnelles, telles que le déplacement carré moyen et l'énergie libre. Enfin, la stabilité des surfaces vicinales est discutée à l'aide de potentiels semi-empiriques et de calculs de structure électronique. Il est montré que la stabilité peut s'inverser en fonction de la portée du potentiel et que la relaxation atomique joue en faveur de la stabilisation des surfaces mais ne change pas qualitativement les résultats. Contrairement aux potentiels semi-empiriques, les calculs de structure électronique montrent une grande diversité de comportements incluant la possibilité de facettage des surfaces vicinales en d'autres surfaces vicinales. Ce phénomène est dû aux interactions électroniques oscillantes entre marches. Enfin, il est prouvé que, jusqu'à l'ambiante, la température a un effet mineur sur la stabilité des surfaces vicinales.

La question cruciale dans l'exploration du stockage ultime à haute densité est l'anisotropie magnéto-cristalline (MCA) qui provient du couplage spin-orbite. Utilisant à la fois la méthode des liaisons fortes et les calculs « premiers principes », nous calculons la MCA de nanocristaux de fer et de cobalt qui peuvent être obtenus par croissance épitaxiale sur un substrat SrTiO3 avec un contrôle remarquable de leur taille, forme et structure. Afin de définir une décomposition locale appropriée de la MCA, nous avons implémenté le « Théorème de Force » à l'aide d'une formulation grand-canonique dans le code QUANTUM ESPRESSO ainsi que dans notre modèle de liaisons fortes. Il est intéressant de noter que pour les deux éléments, la MCA totale de nanocristaux isolés est largement dominée par les facettes (001) dont il résulte un comportement opposé: une anisotropie « hors-plan » pour les nanocristaux (contenant plusieurs centaines d'atomes) de fer et « dans le plan » pour ceux de cobalt. Nous avons également mis en évidence un fort renforcement de la MCA pour les petits clusters (contenant quelques atomes seulement) déposés sur un substrat SrTiO3. En conséquence, nous prévoyons que les nanocristaux de fer (même de très petite taille) devraient être magnétiquement plus stables et sont donc de bons candidats potentiels pour le stockage magnétique. Enfin, notre analyse MCA résolu en orbitales s'applique également à d'autres système et permet, par exemple, de prédire le comportement de la MCA de films minces magnétiques après déposition de matériaux organiques comme le graphène ou de molécules tel C60. / The crucial issue in exploring ultimate density data storage is magneto-crystalline anisotropy (MCA) which originates from spin-orbit coupling. Using both tight-binding and first-principles methods, we report the MCA of Fe and Co nanocrystals that can be grown epitaxially on SrTiO3 with a remarkable control of their size, shape and structure. In order to define the proper local decomposition of MCA, we implemented the “Force Theorem” within the grand-canonical formulation in QUANTUM ESPRESSO as well as in our tight-binding model. Interestingly, for both elements, the total MCA of free nanocrystals is largely dominated by (001) facets resulting in the opposite behavior: out-of-plane and in-plane magnetization direction is favored in Fe and Co nanocrystals (containing up to several hundred atoms), respectively. We also find a strong enhancement of MCA for small clusters (containing only several atoms) upon their deposition on a SrTiO3 substrate. As a consequence, we predict that the Fe nanocrystals (even rather small) should be magnetically stable and are thus good potential candidates for magnetic storage devices. Finally, our rather general orbital-resolved analysis of MCA applies also to other systems and allows, for example, predicting the MCA behavior of magnetic thin films upon covering by various organic materials such as graphene or C60 molecule.

Nous considérons le problème d’un électron sur des pavages quasipériodiques en une et deux dimensions. Nous introduisons tout d’abord les pavages quasipériodiques d’un point de vue géométrique, et défendons en particulier l’idée que ces pavages sont les pavages apériodiques les plus proches de la périodicité. Nous concentrant plus particulièrement sur l’un des pavages quasipériodiques les plus simples, la chaîne de Fibonacci, nous montrons à l’aide d’un groupe de renormalisation que la multifractalité des états électroniques découle directement de l’invariance d’échelle de la chaîne. Élargissant ensuite notre champ d’étude à un ensemble de chaînes quasipériodiques, nous nous intéressons au théorème de label des gaps, qui décrit comment la géométrie d’une chaîne donnée contraint les valeurs que peut prendre la densité d’états intégrée dans les gaps du spectre électronique. Plus précisément, nous nous intéressons à la façon dont l’énoncé de ce théorème est modifié lorsque l’on considère une séquence d’approximants périodiques approchant une chaîne quasipériodique. Enfin, nous montrons comment des champs de hauteurs géométriques peuvent être utilisés pour construire des états électroniques exacts sur des pavages en une et deux dimensions. Ces états sont robustes aux perturbations du hamiltonien, sous réserve que ces dernières respectent les symétries du pavage sous-jacent. Nous relions les dimensions fractales de ces états à la distribution de probabilités des hauteurs, que nous calculons de façon exacte. Dans le cas des chaînes quasipériodiques, nous montrons que la conductivité suit une loi d’échelle de la taille de l’échantillon, dont l’exposant est relié à cette même distribution de probabilités. / We consider the problem of a single electron on one and two-dimensional quasiperiodic tilings. We first introduce quasiperiodic tilings from a geometrical point of view, and point out that among aperiodic tilings, they are the closest to being periodic. Focusing on one of the simplest one-dimensional quasiperiodic tilings, the Fibonacci chain, we show, with the help of a renormalization group analysis, that the multifractality of the electronic states is a direct consequence of the scale invariance of the chain. Considering now a broader class of quasiperiodic chains, we study the gap labeling theorem, which relates the geometry of a given chain to the set of values the integrated density of states can take in the gaps of the electronic spectrum. More precisely, we study how this theorem is modified when considering a sequence of approximant chains approaching a quasiperiodic one. Finally, we show how geometrical height fields can be used to construct exact eigenstates on one and two-dimensional quasiperiodic tilings. These states are robust to perturbations of the Hamiltonian, provided that they respect the symmetries of the underlying tiling. These states are critical, and we relate their fractal dimensions to the probability distribution of the height field, which we compute exactly. In the case of quasiperiodic chains, we show that the conductivity follows a scaling law, with an exponent given by the same probability distribution.

Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.