An der Neutronen-Flugzeit-Anlage nELBE des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf sollen Reaktionsquerschnitte mit Relevanz für die nukleare Transmutation bestimmt werden. Die Transmutation hochradioaktiver Abfälle aus abgebrannten Brennelementen thermischer Kernreaktoren in schnellen Neutronenspektren hat das Potential die langlebige Radiotoxizität der Abfälle deutlich zu reduzieren. Zum grundlegenden Verständnis der Physik der Transmutation müssen sowohl Spalt- und Neutroneneinfang-Wahrscheinlichkeiten von Brennelementbestandteilen als auch inelastische Streuquerschnitte an Konstruktionsmaterialien im schnellen Neutronenspektrum mit möglichst kleinen Unsicherheiten bekannt sein. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Messung des inelastischen Neutronen-Streuquerschnittes mit Hilfe einer neu entwickelten Doppel-Flugzeit-Methode. Mit einem kombinierten Aufbau aus Plastik- und BaF2-Szintillationsdetektoren werden die beim Streuprozess emittierten Neutronen und Photonen in Koinzidenz erstmalig nachgewiesen und dadurch der bei der Streuung angeregte Zustand des Zielkerns identifiziert. An nELBE wird weltweit einzigartig der Elektronenstrahl eines supraleitenden Linearbeschleunigers, des ELBE-Beschleunigers, zur Erzeugung schneller Neutronen benutzt. Dieser wird auf einen Kreislauf flüssigen Bleis fokussiert, in dem die Elektronen Bremsstrahlung erzeugen, die wiederum Neutronen aus Bleikernen herauslöst. Durch die kurze Zeitdauer der Elektronenstrahlimpulse von ca. 5 ps kann mit einem kompakten Neutronenquellvolumen auch mit einer kurzen Flugstrecke eine gute Zeitauflösung erzielt werden. Das emittierte Neutronenspektrum hat eine einem Maxwell-Boltzmann-Spektrum ähnliche Verteilung und reicht von etwa 10 keV bis etwa 10 MeV. Bei einem verwendbaren Elektronenstrom von 15 μA beträgt die Quell-Stärke etwa 1,6 · 10^11 n/s. Die Neutronen werden kollimiert und auf eine Probe natürlichen Eisens geschossen, die bei einer Flugstrecke von etwa 6 m positioniert war. Die Probenposition ist von einem Array von bis zu 42 BaF2-Szintillationsdetektoren zur Photonendetektion umgeben. In einem Abstand von 1 m sind fünf 1 m lange Plastik-Szintillationsdetektoren zum Neutronennachweis aufgebaut. Zur Bestimmung des einfallenden Neutronenflusses wurde eine 235U-Spaltkammer verwendet, die bei einer Flugstrecke von etwa 4,3 m zwischen Neutronenquelle und Probe aufgestellt war. Die Signale aller Detektoren werden von einer speziell dafür entworfenen VME basierten Datenaufnahmeelektronik verarbeitet und die Zeit- und Ladungs-Werte bestimmt. Aus dem Detektionszeitpunkt des Photons wird die Flugzeit und damit die Energie des einfallenden Neutrons bestimmt. Aus der Zeitdifferenz zwischen der Photonen- und Neutronendetektion ergibt sich die Flugzeit bzw. Energie des gestreuten Neutrons. Mit Hilfe von Kinematik-Rechnungen können die Ereignisse herausgefiltert werden, die der inelastischen Streuung unter Anregung eines bestimmten Kernniveaus eines bestimmten Isotops entsprechen. Aus dem Verhältnis von eingefallenem Neutronenstrom und nachgewiesenen Streuereignissen jeder Kombination aus einem Plastik- und einem BaF2-Szintillationsdetektor wurde entsprechend der Raumwinkelabdeckung der Detektoren der winkel- und energiedifferentielle inelastische Streuquerschnitt bestimmt.

Präzise neutroneninduzierte Spaltquerschnitte von Actinoiden wie den Plutoniumisotopen haben für die Entwicklung zukünftiger Transmutationstechnologien eine große Bedeutung. Die Unsicherheiten des Pu(242)-Spaltquerschnitts im schnellen Bereich des Spektrums betragen derzeit etwa 21 %. Aktuelle Sensitivitätsstudien haben gezeigt, dass nur eine Reduzierung dieser Unsicherheiten auf unter 5% verlässliche neutronenphysikalische Simulationen zulässt. Diese anspruchsvolle Aufgabe konnte im Rahmen der vorliegenden Arbeit an der Neutronenfugzeitanlage nELBE durchgeführt werden. Dünne, homogene und großfächige Actinoiden-Proben wurden dem Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf innerhalb des TRAKULA-Verbundprojektes zur Verfügung gestellt. Eingesetzt in eine neu entwickelte Spaltionisationskammer ermöglichten sie eine akkurate Bestimmung des Pu(242)- Spaltquerschnitts relativ zu U(235). Die Flächendichten der Plutoniumschichten wurden anhand der spontanen Spaltrate von Pu(242) bestimmt. Aufwändige Teilchentransportsimulationen (durchgeführt mit Geant 4, MCNP 6 und FLUKA) wurden genutzt, um die auftretende Neutronenstreuung zu korrigieren. Die gewonnenen Ergebnisse sind im Rahmen ihrer Unsicherheiten in guter Übereinstimmung mit aktuellen Kerndatenevaluierungen. / Neutron induced fssion cross sections of actinides like the Pu-isotopes are of relevance for the development of nuclear transmutation technologies. For Pu(242), current uncertainties are of around 21%. Sensitivity studies show that the total uncertainty has to be reduced to below 5% to allow for reliable neutron physics simulations. This challenging task was performed at the neutron time-of-fight facility of the new German National Center for High Power Radiation Sources at HZDR, Dresden. Within the TRAKULA project, thin, large and homogeneous deposits of U(235) and Pu(242) have been produced successfully. Using two consecutively placed fssion chambers allowed the determination of the neutron induced fssion cross section of Pu(242) relative to U(235). The areal density of the Plutonium targets was calculated using the measured spontaneous fssion rate. Experimental results of the fast neutron induced fssion of Pu(242) acquired at nELBE will be presented and compared to recent experiments and evaluated data. Corrections addressing the neutron scattering are discussed by using results of different neutron transport simulations (Geant 4, MCNP 6 and FLUKA).

An der Neutronen-Flugzeit-Anlage nELBE des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf sollen Reaktionsquerschnitte mit Relevanz für die nukleare Transmutation bestimmt werden. Die Transmutation hochradioaktiver Abfälle aus abgebrannten Brennelementen thermischer Kernreaktoren in schnellen Neutronenspektren hat das Potential die langlebige Radiotoxizität der Abfälle deutlich zu reduzieren. Zum grundlegenden Verständnis der Physik der Transmutation müssen sowohl Spalt- und Neutroneneinfang-Wahrscheinlichkeiten von Brennelementbestandteilen als auch inelastische Streuquerschnitte an Konstruktionsmaterialien im schnellen Neutronenspektrum mit möglichst kleinen Unsicherheiten bekannt sein. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Messung des inelastischen Neutronen-Streuquerschnittes mit Hilfe einer neu entwickelten Doppel-Flugzeit-Methode. Mit einem kombinierten Aufbau aus Plastik- und BaF2-Szintillationsdetektoren werden die beim Streuprozess emittierten Neutronen und Photonen in Koinzidenz erstmalig nachgewiesen und dadurch der bei der Streuung angeregte Zustand des Zielkerns identifiziert. An nELBE wird weltweit einzigartig der Elektronenstrahl eines supraleitenden Linearbeschleunigers, des ELBE-Beschleunigers, zur Erzeugung schneller Neutronen benutzt. Dieser wird auf einen Kreislauf flüssigen Bleis fokussiert, in dem die Elektronen Bremsstrahlung erzeugen, die wiederum Neutronen aus Bleikernen herauslöst. Durch die kurze Zeitdauer der Elektronenstrahlimpulse von ca. 5 ps kann mit einem kompakten Neutronenquellvolumen auch mit einer kurzen Flugstrecke eine gute Zeitauflösung erzielt werden. Das emittierte Neutronenspektrum hat eine einem Maxwell-Boltzmann-Spektrum ähnliche Verteilung und reicht von etwa 10 keV bis etwa 10 MeV. Bei einem verwendbaren Elektronenstrom von 15 μA beträgt die Quell-Stärke etwa 1,6 · 10^11 n/s. Die Neutronen werden kollimiert und auf eine Probe natürlichen Eisens geschossen, die bei einer Flugstrecke von etwa 6 m positioniert war. Die Probenposition ist von einem Array von bis zu 42 BaF2-Szintillationsdetektoren zur Photonendetektion umgeben. In einem Abstand von 1 m sind fünf 1 m lange Plastik-Szintillationsdetektoren zum Neutronennachweis aufgebaut. Zur Bestimmung des einfallenden Neutronenflusses wurde eine 235U-Spaltkammer verwendet, die bei einer Flugstrecke von etwa 4,3 m zwischen Neutronenquelle und Probe aufgestellt war. Die Signale aller Detektoren werden von einer speziell dafür entworfenen VME basierten Datenaufnahmeelektronik verarbeitet und die Zeit- und Ladungs-Werte bestimmt. Aus dem Detektionszeitpunkt des Photons wird die Flugzeit und damit die Energie des einfallenden Neutrons bestimmt. Aus der Zeitdifferenz zwischen der Photonen- und Neutronendetektion ergibt sich die Flugzeit bzw. Energie des gestreuten Neutrons. Mit Hilfe von Kinematik-Rechnungen können die Ereignisse herausgefiltert werden, die der inelastischen Streuung unter Anregung eines bestimmten Kernniveaus eines bestimmten Isotops entsprechen. Aus dem Verhältnis von eingefallenem Neutronenstrom und nachgewiesenen Streuereignissen jeder Kombination aus einem Plastik- und einem BaF2-Szintillationsdetektor wurde entsprechend der Raumwinkelabdeckung der Detektoren der winkel- und energiedifferentielle inelastische Streuquerschnitt bestimmt.

Präzise neutroneninduzierte Spaltquerschnitte von Actinoiden wie den Plutoniumisotopen haben für die Entwicklung zukünftiger Transmutationstechnologien eine große Bedeutung. Die Unsicherheiten des Pu(242)-Spaltquerschnitts im schnellen Bereich des Spektrums betragen derzeit etwa 21 %. Aktuelle Sensitivitätsstudien haben gezeigt, dass nur eine Reduzierung dieser Unsicherheiten auf unter 5% verlässliche neutronenphysikalische Simulationen zulässt. Diese anspruchsvolle Aufgabe konnte im Rahmen der vorliegenden Arbeit an der Neutronenfugzeitanlage nELBE durchgeführt werden. Dünne, homogene und großfächige Actinoiden-Proben wurden dem Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf innerhalb des TRAKULA-Verbundprojektes zur Verfügung gestellt. Eingesetzt in eine neu entwickelte Spaltionisationskammer ermöglichten sie eine akkurate Bestimmung des Pu(242)- Spaltquerschnitts relativ zu U(235). Die Flächendichten der Plutoniumschichten wurden anhand der spontanen Spaltrate von Pu(242) bestimmt. Aufwändige Teilchentransportsimulationen (durchgeführt mit Geant 4, MCNP 6 und FLUKA) wurden genutzt, um die auftretende Neutronenstreuung zu korrigieren. Die gewonnenen Ergebnisse sind im Rahmen ihrer Unsicherheiten in guter Übereinstimmung mit aktuellen Kerndatenevaluierungen.:1 Einleitung 1.1 Partitionierung und Transmutation 1.2 Die Bedeutung von Pu(242) für P&T 1.3 Bisherige Experimente 1.4 Evaluierungen 1.5 Gliederung dieser Arbeit 2 Spaltwahrscheinlichkeit 2.1 Statistisches Modell und Compoundkern 2.2 Kernreaktionsrechnungen 3 Die Neutronenfugzeitanlage nELBE 4 Spaltionisationskammern 4.1 Die nELBE Spaltkammern 4.1.1 Actinoidenschichten 4.1.2 Aufbau 4.1.3 Gasversorgung 4.1.4 Optimierung des elektrischen Feldes 4.1.5 Simulationen von Impulshöhenverteilungen 4.2 Die PTB U(235) Spaltkammer H19 5 Experimente zur Spaltung von Pu(242) 5.1 Experimentelle Bestimmung neutroneninduzierter Spaltquerschnitte 5.2 Messaufbau 5.3 Datenaufnahme und -verarbeitung 5.4 Datenanalyse 5.4.1 Bestimmung der Spontanspaltrate 5.4.2 Bestimmung des neutroneninduzierten Spaltquerschnitts von Pu(242) 5.5 Ergebnisse und Diskussion 5.5.1 Diskussion 5.5.2 Unsicherheiten 5.5.3 Vergleich mit Kernreaktionsrechnungen 6 Zusammenfassung und Ausblick Anhang A.1 Depositionszelle A.2 Neutronenfugzeitanlagen A.3 Spaltfragmentverteilungen mit GEF A.4 Experimenteller Aufbau A.5 Aufbau der Datenaufnahme/-verarbeitung A.5.1 Verwendete Elektronik A.6 Stabilität der Datenaufnahme A.7 Konsistenzbetrachtung der Querschnittsbestimmung Literaturverzeichnis Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Liste der verwendeten Akronyme Publikationen / Neutron induced fssion cross sections of actinides like the Pu-isotopes are of relevance for the development of nuclear transmutation technologies. For Pu(242), current uncertainties are of around 21%. Sensitivity studies show that the total uncertainty has to be reduced to below 5% to allow for reliable neutron physics simulations. This challenging task was performed at the neutron time-of-fight facility of the new German National Center for High Power Radiation Sources at HZDR, Dresden. Within the TRAKULA project, thin, large and homogeneous deposits of U(235) and Pu(242) have been produced successfully. Using two consecutively placed fssion chambers allowed the determination of the neutron induced fssion cross section of Pu(242) relative to U(235). The areal density of the Plutonium targets was calculated using the measured spontaneous fssion rate. Experimental results of the fast neutron induced fssion of Pu(242) acquired at nELBE will be presented and compared to recent experiments and evaluated data. Corrections addressing the neutron scattering are discussed by using results of different neutron transport simulations (Geant 4, MCNP 6 and FLUKA).:1 Einleitung 1.1 Partitionierung und Transmutation 1.2 Die Bedeutung von Pu(242) für P&T 1.3 Bisherige Experimente 1.4 Evaluierungen 1.5 Gliederung dieser Arbeit 2 Spaltwahrscheinlichkeit 2.1 Statistisches Modell und Compoundkern 2.2 Kernreaktionsrechnungen 3 Die Neutronenfugzeitanlage nELBE 4 Spaltionisationskammern 4.1 Die nELBE Spaltkammern 4.1.1 Actinoidenschichten 4.1.2 Aufbau 4.1.3 Gasversorgung 4.1.4 Optimierung des elektrischen Feldes 4.1.5 Simulationen von Impulshöhenverteilungen 4.2 Die PTB U(235) Spaltkammer H19 5 Experimente zur Spaltung von Pu(242) 5.1 Experimentelle Bestimmung neutroneninduzierter Spaltquerschnitte 5.2 Messaufbau 5.3 Datenaufnahme und -verarbeitung 5.4 Datenanalyse 5.4.1 Bestimmung der Spontanspaltrate 5.4.2 Bestimmung des neutroneninduzierten Spaltquerschnitts von Pu(242) 5.5 Ergebnisse und Diskussion 5.5.1 Diskussion 5.5.2 Unsicherheiten 5.5.3 Vergleich mit Kernreaktionsrechnungen 6 Zusammenfassung und Ausblick Anhang A.1 Depositionszelle A.2 Neutronenfugzeitanlagen A.3 Spaltfragmentverteilungen mit GEF A.4 Experimenteller Aufbau A.5 Aufbau der Datenaufnahme/-verarbeitung A.5.1 Verwendete Elektronik A.6 Stabilität der Datenaufnahme A.7 Konsistenzbetrachtung der Querschnittsbestimmung Literaturverzeichnis Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Liste der verwendeten Akronyme Publikationen