In der vorliegenden Doktorarbeit wird ein Dauerstrich Optisch Parametrischer Oszillator (cw OPO) vorgestellt, der speziell für die hochauflösende Dopplerfreie Molekülspektroskopie und Metrologie entwickelt wurde. Der kontrollierte Zugang zu jeder beliebigen Wellenlänge im breiten Emissionsspektrum von OPOs wie auch das präzise Abstimmen seiner Ausgangsfrequenz über zu untersuchende molekulare und atomare Übergänge stellten lange Zeit Probleme dar, deren Lösung die Grundzielsetzung dieser Arbeit war. Das im Laufe dieser Arbeit entwickelte System hat diese Ziele vollständig erreicht, was durch verschiedene Messungen und Anwendungen demonstriert wurde. Zu diesem Zweck wurde ein neues OPO-Design mit einem Intracavity-Etalon entwickelt und aufgebaut, wobei der OPO auf dem Konzept eines einfach-resonanten cw OPOs mit resonanter Pumpwelle basiert. Die OPO-Ausgangsstrahlung zeigt sehr gute Langzeitstabilität und Spektraleigenschaften, welche durch direkte Frequenzvergleichsmessungen mit einem optischen Methan-Frequenzstandard im Infraroten bestimmt wurden. Eine Idler-Linienbreite von 12 kHz und ein Modensprung-freier Betrieb des OPOs über einen Zeitraum von einigen Tagen wurde beobachtet. Außerdem wurde gezeigt, dass ein OPO zu einer hochstabilen optischen Referenz phasengelockt und somit seine Frequenz sehr genau kontrolliert und durchgestimmt werden kann. Als erste erfolgreiche Anwendung eines OPOs in der Dopplerfreien Spektroskopie wurde ein Aufbau zur Frequenz-Modulationsspektroskopie in Methan realisiert. Weiterhin, wurde der entwickelte cw OPO mit einem femtosekunden optischen Frequenzkamm kombiniert, um eine neue Idee für eine kohärente Verbindung zwischen dem sichtbaren und dem infraroten Spektralbereich zu realisieren. Als erste Demonstration dieser Technologie wurde ein direkter absoluter Frequenzvergleich zwischen einem Jod-stabilisierten Laser bei 532 nm und einem Methan-stabilisierten Laser bei 3390 nm durchgeführt. / This thesis presents a continuous-wave optical parametric oscillator (cw OPO), specially developed for high-resolution Doppler-free molecular spectroscopy and metrology. The basic objective was to solve the long-standing problem of controlled access to any desired wavelength in the wide emission range of OPOs, including the ability to precisely tune the output frequency over the molecular and atomic transitions of interest. The system implemented during this work fully achieves these goals and its performance was demonstrated in various measurements and applications. For this aim, a new design for the OPO cavity with an intracavity etalon was implemented, extending the concept of a cw singly resonant OPO with resonated pump wave. The newly developed device demonstrates very good long-term stability and spectral properties, which were determined in direct beat frequency measurements with a methane infrared optical frequency standard. Thus, an idler radiation linewidth of 12 kHz and mode-hop-free operation of the OPO over several days were observed. Furthermore, it was shown that an OPO can be phase locked to a highly stable optical reference and thus much more precisely controlled and tuned. As the first successful application of OPOs in Doppler-free spectroscopy, a frequency modulation spectroscopy setup for detection of sub-Doppler resonances in methane was implemented. Furthermore, the developed cw OPO was integrated with a femtosecond optical frequency comb to realize a new concept for a coherent link between the visible and infrared spectral ranges. As a first demonstration of this technique, a direct absolute frequency comparison between an iodine stabilized laser at 532 nm and a methane stabilized laser at 3390 nm was performed.

Die verlässliche Erzeugung einzelner Photonen mit wohldefinierten Eigenschaften in allen Freiheitsgraden ist entscheidend für die Entwicklung photonischer Quantentechnologien. Derzeit basieren die wichtigsten Einzelphotonenquellen auf dem Prozess der spontanen parameterischen Fluoreszenz (SPF), bei dem ein Pumpphoton in einem nichtlinearen Medium spontan in ein Paar aus Signal und Idlerphotonen zerfällt. Resonator-überhöhte SPF, also das Plazieren des nichtlinearen Mediums in einem optischen Resonator, ist ein weit verbreitetes Verfahren, um Einzelphotonenquellen mit erhöhter Helligkeit und angepassten spektralen Eigenschaften zu konstruieren. Das Anpassen der spektralen Eigenschaften durch gezielte Auswahl der Resonatoreigenschaften ist besonders für hybride Quantentechnologienvon Bedeutung, welche darauf abzielen, unterschiedliche Quntensysteme so zu kombinieren, dass sich deren Vorteile ergänzen. Diese Arbeit stellt eine umfassende theoretische und experimentelle Analyse der dreifach resonanten SPF vor. Das aus der Literatur bekannte theoretische Modell wird diesbezüglich verbessert, dass der Einfluss sämtlicher Eigenschaften des Resonators auf die wichtigen experimentellen Größen (z.B. die Erzeugungsrate) gezielt ausgewertet werden kann. Dieses verbesserte und hoch genaue Modell stellt eine wichtige Grundlage für die Entwicklung und Optimierung neuartiger Photonenpaarquellen dar. Im experimentellen Teil dieser Arbeit wird der Aufbau und die Charakterisierung einer dreifach resonanten Photonenpaarquellen präsentiert. Die neu entwickelte digitale Regelelektronik sowie ein hochstabiler, schmalbandiger Monochromator welcher auf monolitischen, polarisationsunabhängigen Fabry-Pérot Resonatoren basiert, werden vorgestellt. Indem diese temperaturstabilisierten Resonatoren als Spetrumanalysator verwendet werden, wird zum ersten Mal die Frequenzkammstruktur des Spektrums der erzeugten Signal- und Idlerphotonen nachgewiesen. Des Weiteren wird der Einfluss der Pumpresonanz auf die Korrelationsfunktion und die Zweiphotoneninterferenz von Signal- und Idlerphotonen simuliert und vermessen. Abschließend werden Experimente aus dem Bereich der hybriden Quantennetzwerke präsentiert, in welchen Quantenfrequenzkonversion verwendet wird um die erzeugten Signalphotonen in das Telekommunikationsband zu transferieren. Dabei wird nachgewiesen, dass das temporale Wellenpaket durch die Konversion nicht beeinflusst wird und aufgezeigt, wie Quantennetzwerke von kommerziellen Telekommunikationstechnologien profitieren können. / The consistent generation of single photons with well-defined properties in all degrees of freedom is crucial for the development of photonic quantum technologies. Today, the most prominent sources of single photons are based on the process of spontaneous parametric down-conversion (SPDC) where a pump photon spontaneously decays into a pair of signal and idler photons inside a nonlinear medium. Cavity-enhanced SPDC, i.e., placing the nonlinear medium inside an optical cavity, is widely used to build photon-pair sources with increased brightness and tailored spectral properties. This spectral tailoring by selective adjustment of the cavity parameters is of particular importance for hybrid quantum technologies which seek to combine dissimilar quantum systems in a way that their advantages complement each other. This thesis provides a comprehensive theoretical and experimental analysis of triply-resonant cavity-enhanced SPDC. We improve the theoretical model found in the literature such that the influence of all resonator properties on the important experimental parameters (e.g., the generation rate) can be analyzed in detail. This convenient and highly accurate model of cavity-enhanced SPDC represents an important basis for the design and optimization of novel photonpair sources. The experimental part of this thesis presents the setup and characterization of a triply-resonant photon-pair source. We describe the digital control system used to operate this source over days without manual intervention, and we present a highly stable, narrow-linewidth monochromator based on cascaded, polarization-independent monolithic Fabry-Pérot cavities. Utilizing these temperature-stabilized cavities as a spectrum analyzer, we verify, for the first time, the frequency comb spectral structure of photons generated by cavity-enhanced SPDC. We further simulate and measure the impact of the pump resonance on the temporal wave-packets and the two-photon interference of signal and idler photons. Finally, we present a series of experiments in the context of hybrid quantum networks where we employ quantum frequency conversion (QFC) to transfer the generated signal photons into the telecommunication band. We verify the preservation of the temporal wave-packet upon QFC and highlight how quantum networks can benefit from advanced commercial telecommunication technologies.