Ce mémoire porte sur de nouveaux composés borates de la famille des RCOB, c'est à dire M4R(BO3)3O (où M=Ca, Sr et R=Y, La, Yb, Lu). Ces matériaux non linéairesservent aussi de matrices hôtes pour des ions luminescents capables de produire une émission laser. Plusieurs composés ont été sélectionnés pour leur faisabilité sous forme de monocristaux et pour leurs propriétés optiques. L'ion Yb3+ joue à la fois le rôle de constituant du matériau et d'ion luminescent. Des monocristaux de YCOB et de LaCOB contenant de grandes concentrations d'ions Yb3+ ont été élaborés par la méthode Czochalski. leur qualité cristalline et optique a été évaluée. L'influence des cations de la structure sur l'efficacité du doublage de la fréquence dnas ces matériaux non linéaires a été mise en évidence. les propriétés spectroscopiques de l'ion Yb3+ dans les deux matrices YCOB et LaCOB ont été caractérisées et ont permis de prévoir le fonctionnement des cristaux en tant que source laser émettant à 1 nanometre. Les études optiques ont été ainsi mis en évidence une oscillation laser à haut rendement dnas le YCOB: Yb est le tout premier effet laser dans un LaCOB: YB. De plus, une émission laser verte, produite par l'autodoublage de la fréquence laser infrarouge, a été obtenue dans le YCOB: Yb. Par ailleurs, l'émission de 'ion Er3+ à 1.5 nanometre dans la matrice GdCOB a été caractérisée, afin de réaliser une source laser à longueur d'onde peu dommageable pour l'oeil. Dans les cristaux, des ions Yb3+ ont été également introduits, qui servent à trnasferer l'energie d'excitation aux ions Er3+, eux-mêmes peu sensibles directement. Les études spectroscopiques de ces deux ions dans le GdCOB ont permis d'évaluer la probabilité du transfert d'énergie entre eux, ainsi que le rôle des phonons de la matrice dans les processus de realxation à partir du niveau émetteur de l'ion Er3+. Cette famille de borates RCOB offre de larges perspectives d'études des relations structure-propriétés.

Actuellement, les lasers visibles et UV sont étudiés dans de nombreux domaines d'application (médecine, militaire, communication, etc.). Le doublage de fréquence intracavité à l'aide de cristaux non-linéaires apparaît comme une bonne solution pour générer de telles sources de lumière cohérente à partir de lasers solides usuels émettant dans l'IR. Dans ce cadre, la famille non linéaire Ca4LnO(BO3)3 (Ln = lanthanide, LnCOB) présente un intérêt grandissant pour la conception de systèmes lasers visibles compacts. De plus, ces offrent une grande flexibilité en terme de composition permettant d'envisager des substitutions partielles susceptibles de conduire à l'accord de phase non critique (APNC). Ainsi, nous nous sommes intéressés dans ce travail à diverses substitutions cationiques à travers les solutions solides telles que Gd1-xYxCOB, Gd1-xLaxCOB, Gd1-xScxCOB (élaborée pour la première fois), Ln1-xBixCOB (Ln = Gd ou Y) et (Ca1-xSrx)4GdO(BO3)3 dans le but d'étudier leur cristallogenèse et d'ajuster la longueur d'onde en APNC en composition. La plage spectrale visée est directement reliée à l'émission laser issue de la transition 4F3/2-4I9/2 des matrices lasers dopées au néodyme, par exemple YAP:Nd (YAlO3) à 930 nm, YAG:Nd (Y3Al5O12) à 946 nm ou ASL:Nd (Sr1-xNdyLax-yMgxAl11-xO19) à 900 nm. Nous avons également démontré que la composition destinée à l'APNC peut être déterminée en connaissant les indices de réfraction des matrices "mères" M1-xM'xCOB (M, M' = Ln) avec x = 0 ou 1, en utilisant la loi de Clausius-Mosotti. Deux systèmes lasers bleus ont alors été choisis pour générer le second harmonique de type I en APNC: un cristal laser YAG:Nd associé au non-linéaire Gd0.87Y0.13COB à 946 nm, ou à 900 nm en utilisant l'ASL:Nd associé à un cristal Gd0.56Y0.44COB. Par ailleurs, nous avons obtenu pour la première fois l'effet laser à 900 nm du cristal ASL:Nd.

Ce mémoire de thèse porte sur de nouveaux composés borates non linéaires de la famille GdCOB (GdCa4O(BO3)3). Il s'inscrit dans le cadre d'une étude de la relation structure - propriétés au sein de cette famille d'oxoborates, en recherchant de nouvelles matrices mixtes Gd1-xRxCa4O(BO3)3 (R = Sc, Lu). Nous avons fait le choix d'exploiter cette variété de compositions pour réaliser le doublage en condition d'accord de phase non critique (APNC) à température ambiante de longueurs d'onde spécifiques dans la plage spectrale 800 - 950nm. De plus le dopage de ce type de matrice par le néodyme a été envisagé afin d'étudier leurs propriétés laser et la faisabilité de dispositifs autodoubleurs. Les propriétés non linéaires des composés Gd1-xRxCa4O(BO3)3 ont été caractérisées. Des ions Nd3+ ont été insérés dans les matrices Gd1-xRxCa4O(BO3)3 et les propriétés non linéaires et laser de ces matériaux ont été analysées. Pour une propagation selon l'axe Z une émission laser à 1061nm, polarisée selon Y, a été obtenue. La possibilité de réaliser l'autodoublage de fréquence en APNC de l'émission laser infrarouge des cristaux élaborés a aussi été examinée.