Gas-Partikel-Stroemungen finden sich in weiten Bereichen der Energie- und Verfahrenstechnik. Beispiele fuer haeu- fig anzutreffende Problemstellungen sind der Transport, die Separation oder die Injektion eines Gemisches aus festen Partikeln und einem Traegergas. Fuer die numerische Simulation solcher disperser Mehr- phasenstroemungen hat sich das Lagrange-Verfahren als besonders geeignet erwiesen. Andererseits stellt die An- wendung dieses Berechnungsverfahrens hoechste Anforderun- gen an die Ressourcen der verwendeten Rechner. Dies gilt im besonderen Masse fuer die Simulation von Stroemungen mit einer moderaten bis hohen Partikelbeladung, in denen die Partikel-Partikel-Kollisionen einen grossen Einfluss auf das Stroemungsverhalten haben. Um das grosse Leistungspotential, das heutige massiv par- allele Hochleistungsrechner bieten, effizient zu nutzen, wurden im Rahmen dieser Arbeit parallele Simulationsalgo- rithmen fuer die numerische Berechnung kollisionsbehafte- ter Gas-Partikel-Stroemungen entwickelt. Die Effizienz dieser Algorithmen wurde anhand verschiedener Testfaelle untersucht. Auf der Grundlage der dabei erzielten Ergeb- nisse wurden Vorschlaege fuer weitere Entwicklungsmoeg- lichkeiten erarbeitet. / Gas-particle-flows can be found widely in the field of energy production and process engineering. Examples for applications of such kind of flows are transport, se- paration or injection of a mixture of solid particles and a gaseous phase. The Lagrangian approach has proved to be a suitable means for the numerical simulation of disperse multiphase flows. On the other hand its application requires a large amount of computational power, especially when flows with a mo- derate or high particle loading are computed and particle- particle collisions have a significant influence on the flow. In order to use efficiently the large computational power that parallel computers provide nowadays, parallel algo- rithms for the numerical simulation of gas-particle flows including particle-particle collisions were developed in the cource of this work. The algorithms' efficiency was investigated considering different test cases. On the basis of the results suggestions for further developments were made.

In dieser Arbeit wurde die Kupfer(I)-katalysierte Cycloaddition von Alkinen und Aziden ("Click-Chemie") als effiziente, vielseitige und milde Reaktion für die Funktionalisierung von Nanodiamantpartikeln etabliert. Es wurden verschiedene Alkin- oder Azid-funktionalisierte Nanodiamantsysteme hergestellt und deren Reaktivität in Click-Reaktionen anhand vielfältiger Beispiele demonstriert. Hierzu wurden neben einfachen Testverbindungen auch komplexere Substanzen (z. B. ein Mannose-Derivat, Polytriazole, Fluoreszenzfarbstoffe, ein Thiazolium-Organokatalysator) durch Triazolsynthese immobilisiert. Zusätzlich wurde eine Methode entwickelt, die die Herstellung funktionalisierter und vollständig dispergierter Nanodiamant-Primärteilchen ermöglicht, wobei gezeigt wurde, dass dieser Weg auch für die Funktionalisierung durch Click-Chemie geeignet ist. Die Analyse der Nanodiamantpartikel erfolgte u. a. durch FT-IR, TGA, Elementaranalyse, Partikelgrößen- und Zetapotentialbestimmung, NMR, HR-TEM, UV / Vis sowie Fluoreszenzspektroskopie und -mikroskopie. / In this work, the copper(I)-catalyzed cycloaddition of alkynes and azides ("click chemistry") was established as an efficient, versatile and mild reaction for the functionalization of nanodiamond particles. Different alkyne- or azide-functionalized nanodiamond systems were prepared and their reactivity in click reactions was demonstrated by various examples. For this purpose, simple compounds as well as more complex substances (e. g. a mannose derivative, polytriazoles, fluorescent dyes, a thiazolium organocatalyst) were immobilized via triazole synthesis. In addition, a method was developed that allows for the preparation of functionalized and completely dispersed nanodiamond primary particles. It was shown that this strategy is also suitable for the functionalization via click chemistry. The nanodiamond particles were analyzed by FT-IR, TGA, elemental analysis, particle size and zeta potential measurements, NMR, HR-TEM, UV / Vis, fluorescence spectroscopy and microscopy.

Das Ziel der Arbeit bestand darin, die Wirkung von oberflächenmodifizierenden Zusätzen auf das Dispergieren von feinen Partikeln unter Beachtung der Einflussgrößen (Material, Dispergierluft) zu untersuchen. Ein neues Modell der Dispersionskraft wird für die Beanspruchung eines Modellagglomerates durch geradlinige Anströmung entwickelt. Die Ergebnisse der Modellrechnungen werden durch Dispergieruntersuchungen bestätigt. Es wird ein Wirkungsfenster der oberflächenmodifizierenden Zusätze festgestellt, das von der Partikelgröße, der Breite der Partikelgrößenverteilung, dem Material und der Dispergierbeanspruchung abhängt.

Many fluid flow processes in nature and technology are characterized by the presence and coexistence of two ore more phases. These two- or multiphase flows are furthermore characterized by a greater complexity of possible flow phenomena and phase interactions then in single phase flows and therefore the numerical simulation of these multiphase flows is usually demanding a much higher numerical effort. The presented work summarizes the research and development work of the author and his research group on "Numerical Methods for Multiphase Flows" at the University of Technology, Chemnitz over the last years. This work was focussed on the development and application of numerical approaches for the prediction of disperse fluid-particle flows in the field of fluid mechanics and process technology. A main part of the work presented here is concerned with the modelling of different physical phenomena in fluid-particle flows under the paradigm of the Lagrangian treatment of the particle motion in the fluid. The Eulerian-Lagrangian approach has proved to be an especially well suited numerical approach for the simulation of disperse multiphase flows. On the other hand its application requires a large amount of (parallel) computational power and other computational ressources. The models described in this work give a mathematical description of the relevant forces and momentum acting on a single spherical particle in the fluid flow field, the particle-wall interaction and the particle erosion to the wall. Further models has been derived in order to take into account the influence of particle-particle collisions on the particle motion as well as the interaction of the fluid flow turbulence with the particle motion. For all these models the state-of-the-art from literature is comprehensively discussed. The main field of interest of the work presented here is in the area of development, implementation, investigation and comparative evaluation of parallelization methods for the Eulerian-Lagrangian approach for the simulation of disperse multiphase flows. Most of the priorly existing work of other authors is based on shared-memory approaches, quasi-serial or static domain decomposition approaches. These parallelization methods are mostly limited in theire applicability and scalability to parallel computer architectures with a limited degree of parallelism (a few number of very powerfull compute nodes) and to more or less homogeneous multiphase flows with uniform particle concentration distribution and minor complexity of phase interactions. This work now presents a novel parallelization method developed by the author, realizing a dynamic load balancing for the Lagrangian approach (DDD - Dynamic Domain Decomposition) and therefore leading to a substantial decrease in total computation time necessary for multiphase flow computations with the Eulerian-Lagrangian approach. Finally, the developed and entirely parallelized Eulerian-Lagrangian approach MISTRAL/PartFlow-3D offers the opportunity of efficient investigation of disperse multiphase flows with higher concentrations of the disperse phase and the resulting strong phase interaction phenomena (four-way coupling). / Viele der in Natur und Technik ablaufenden Strömungsvorgänge sind durch die Koexistenz zweier oder mehrerer Phasen gekennzeichnet. Diese sogenannten Zwei- oder Mehrphasensysteme zeichnen sich durch ein hohes Maß an Komplexität aus und erfordern oft einen sehr hohen rechentechnischen Aufwand zu deren numerischer Simulation. Die vorliegende Arbeit faßt langjährige Forschungs- und Entwicklungsarbeiten des Autors und seiner Forschungsgruppe "Numerische Methoden für Mehrphasenströmungen" an der TU Chemnitz zusammen, die sich mit der Entwicklung und Anwendung numerischer Berechnungsverfahren für disperse Fluid-Partikel-Strömungen auf dem Gebiet der Strömungs- und Verfahrenstechnik befassen. Ein wesentlicher Teil der Arbeit befaßt sich mit der Modellierung unterschiedlicher physikalischer Phänomene in Fluid-Partikel-Strömungen unter dem Paradigma der Lagrange'schen Betrachtungsweise der Partikelbewegung. Das Euler-Lagrange-Verfahren hat sich als besonders geeignetes Berechnungsverfahren für die numerische Simulation disperser Mehrphasenströmungen erwiesen, stellt jedoch in seiner Anwendung auch höchste Anforderungen an die Ressourcen der verwendeten (parallelen) Rechnerarchitekturen. Die näher ausgeführten mathematisch-physikalischen Modelle liefern eine Beschreibung der auf eine kugelförmige Einzelpartikel im Strömungsfeld wirkenden Kräfte und Momente, der Partikel-Wand-Wechselwirkung und der Partikelerosion. Weitere Teilmodelle dienen der Berücksichtigung von Partikel-Partikel-Stoßvorgängen und der Wechselwirkung zwischen Fluidturbulenz und Partikelbewegung. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt im Weiteren in der Entwicklung, Untersuchung und vergleichenden Bewertung von Parallelisierungsverfahren für das Euler-Lagrange-Verfahren zur Berechnung von dispersen Mehrphasenströmungen. Zuvor von anderen Autoren entwickelte Parallelisierungsmethoden für das Lagrange'sche Berechnungsverfahren basieren im Wesentlichen auf Shared-Memory-Ansätzen, Quasi-Seriellen Verfahren oder statischer Gebietszerlegung (SDD) und sind somit in ihrer Einsetzbarkeit und Skalierbarkeit auf Rechnerarchitekturen mit relativ geringer Parallelität und auf weitgehend homogene Mehrphasenströmungen mit geringer Komplexität der Phasenwechselwirkungen beschränkt. In dieser Arbeit wird eine vom Autor entwickelte, neuartige Parallelisierungsmethode vorgestellt, die eine dynamische Lastverteilung für das Lagrange-Verfahren ermöglicht (DDD - Dynamic Domain Decomposition) und mit deren Hilfe eine deutliche Reduzierung der Gesamtausführungszeiten einer Mehrphasenströmungsberechnung mit dem Euler-Lagrange-Verfahren möglich ist. Im Ergebnis steht mit dem vom Autor und seiner Forschungsgruppe entwickelten vollständig parallelisierten Euler-Lagrange-Verfahren MISTRAL/PartFlow-3D ein numerisches Berechnungsverfahren zur Verfügung, mit dem disperse Mehrphasenströmungen mit höheren Konzentrationen der dispersen Phase und daraus resultierenden starken Phasenwechselwirkungen (Vier-Wege-Kopplung) effektiv untersucht werden können.

Stuttgart, Univ., Diss., 2007.

Stuttgart, Univ., Diplomarb., 1998.

Hohenheim, Univ., Diss., 2006.

Zugl.: Bayreuth, Univ., Diss., 2008

Ziel der Diplomarbeit ist es, eine Dispersion aus Monomer und Silika-Partikeln auf ein festes Substrat aufzutragen, die so erhaltenen Versuchsträger mit dem Monomer/Partikel-Film (Modell Monomer/Partikel/festes Substrat) anschließend mit dem Rasterkraftmikroskop abzubilden und anschließend hinsichtlich der Oberflächenkrümmung und dem Kontaktwinkel zu untersuchen. Durch die Kontaktwinkelmessung am Dreiphasenpunkt soll eine erste Charakterisierung der kapillaren Oberfläche erfolgen, die jedoch nur ein Teilschritt bis zur vollständigen Optimierung von durch partikel-assistierte Benetzung hergestellte poröse Membranen ist.

Diese Arbeit befasst sich mit der Herstellung von hierarchischen Mikrosieben mit Hilfe des Float-Casting-Verfahrens. Mikrosiebe zählen zu den porösen Membranen und weisen gegenüber anderen Vertretern poröser Membranen einige Besonderheiten auf. Dazu zählt eine Membrandicke kleiner als ihr Porendurchmesser, eine enge Porengrößenverteilung, eine glatte Oberfläche und eine hohe Porosität. Mikrosiebe zeichnen sich auf Grund dieser Eigenschaften durch hohe Trennschärfen und Permeanzen aus und lassen sich leichter reinigen. Der Fokus dieser Arbeit liegt darin, durch Verwendung spezieller Partikel, den Himbeerpartikeln, hierarchisch strukturierte Mikrosiebe zu erhalten. Die hierarchische Struktur besteht dabei aus einer Trennfläche mit Poren kleiner als 300 nm und einem stützenden Teil bestehend aus größeren Poren. Beide sollen in einem Schritt erzeugt werden, um Komplikationen zu umgehen, die bei getrennter Herstellung von Mikrosieb und Stützstruktur entstehen können. Dazu zählen unter anderem sich ausbildende Risse im Mikrosieb beim Transfer auf die Stützstruktur und eine mangelnde Anhaftung zwischen Mikrosieb und Stützstruktur. Die benötigten Himbeerpartikel werden ebenfalls im Rahmen dieser Arbeit synthetisiert. Es wird diskutiert, welche Anforderungen die Partikel erfüllen müssen, um für die Mikrosiebherstellung geeignet zu sein. Dafür werden verschiedene Ansätze der Himbeerpartikel-Synthese verfolgt. Mit erfolgreich hergestellten Mikrosieben werden Filtrations- und Permeanzversuchen durchgeführt, um ihren Einsatz als Filter zu evaluieren.:1 Einleitung und Motivation 2 Theorie und Grundlagen 2.1 Himbeerpartikel 2.1.1 Synthese von sphärischen Partikeln 2.1.1.1 Stöber-Partikel-Synthese 2.1.1.2 Emulsionspolymerisation 2.1.2 Oberflächenfunktionalisierung von Partikeln 2.1.2.1 Adsorption 2.1.2.2 Kovalente Anbindung 2.1.3 Synthese von Himbeerpartikeln 2.1.3.1 Synthese der Kernpartikel in der Gegenwart von Satellitenpartikeln 2.1.3.2 Synthese der Satellitenpartikel in der Gegenwart von Kernpartikeln 2.1.3.3 Getrennte Synthese von Kern- und Satellitenpartikeln 2.1.3.4 Stabilisierung von Himbeerpartikeln 2.2 Membranen 2.2.1 Filtration mit Membranen 2.2.2 Polymermembranen 2.2.3 Nachteile konventioneller Membranen 2.3 Mikrosiebe 2.3.1 Anwendung von Mikrosieben 2.3.2 Herstellungsmethoden 2.3.3 Float-Casting-Verfahren 2.3.3.1 Benetzungsverhalten von Flüssigkeiten auf Flüssigkeiten 2.3.3.2 Mikrosiebherstellung durch das Float-Casting-Verfahren 2.3.3.3 Stabilisierung von Mikrosieben erhalten aus dem Float-Casting-Verfahren 3 Ergebnisse und Diskussion 3.1 Himbeerpartikel via Pickering-Emulsionen 3.1.1 Synthese von Himbeerpartikeln mit Wachskern 3.1.2 Mikrosiebherstellung mittels Himbeerpartikeln mit Wachskern 3.2 Himbeerpartikel erhalten durch Mikrofluidik 3.2.1 Erzeugung monodisperser Tropfen und Partikel erhalten mittels Mikrofluidik 3.2.2 Himbeerpartikel-Synthese basierend auf PS-Partikeln erhalten mittels Mikrofluidik 3.2.3 Mikrosiebherstellung mit Himbeerpartikeln erhalten mittels Mikrofluidik 3.3 Himbeerpartikel erhalten via Sprühtrocknen 3.3.1 Membranherstellung mit nicht sphärischen Himbeerpartikeln erhalten mittels Sprühtrocknen 3.3.2 Membranherstellung mit sphärischen Himbeerpartikeln erhalten mittels Sprühtrocknen 3.4 Himbeerpartikel via Aufwachsen von Satellitenpartikel und deren Mikrosiebe 3.5 Himbeerpartikel-Synthese basierend auf einer Oberflächen-Reaktion 3.5.1 Himbeerpartikel mit 75-μm-großen Kernpartikeln 3.5.2 Vergleich von einem Epoxid-Silan mit einem Isocyanat-Silan 3.5.3 Nachweis der Oberflächenfunktionalisierung 3.5.4 Vergleich verschiedener Amin-Beschichtungen 3.5.5 Einbetten der Himbeerpartikel in einem Polymerfilm 3.5.5.1 Stabilisierung der Satellitenpartikeln mit Tetraethylorthosilicat 3.5.5.2 Lage der Himbeerpartikel an der Wasser-Luft-Grenzfläche 3.5.5.3 Einfluss des Lösungsmittels auf die Lage der Himbeerpartikel im Polymerfilm 3.5.5.4 Charakterisierung der Trennflächen und Poren 3.5.6 Filtrationsversuche 3.5.7 Permeanz-Versuche 3.5.8 Variation der Größe von Templatpartikeln 4 Zusammenfassung und Ausblick 5 Experimenteller Teil 5.1 Verwendete Chemikalien 5.2 Verwendete Geräte 5.3 Synthese von Kern- oder Satellitenpartikel 5.3.1 Synthese Stöber-Partikel (SiO2-Partikeln) 5.3.2 Erzeugung von Polystyrol-Partikeln mittels Mikrofluidik 5.3.3 Synthese Kern-Schale-Partikel 5.4 Funktionalisierung der Partikel 5.5 Herstellung von Himbeerpartikeln 5.5.1 Aus einer Pickering-Emulsion mit Paraffinwachs und SiO2-Partikeln 5.5.2 Verbinden von Polystyrol-Partikeln erhalten aus der Mikrofluidik mit SiO2-Partikeln 5.5.3 Erzeugen von Polystyrol-Aufwüchsen auf SiO2-Partikeln 5.5.4 Erzeugen von SiO2-Aufwüchsen auf Kern-Schale-Partikeln 5.5.5 Verbinden von Kern- und Satellitenpartikeln über eine Oberflächenreaktion 5.6 Herstellung der Mikrosiebe mit dem Flat-Casting-Verfahren 5.7 Filtration 1 5.8 Permeanz 6 Quellen Selbstständigkeitserklärung Lebenslauf Veröffentlichungen und Tagungsbeiträge