Techn. University, Diss., 2005--Berlin.

Cette thèse porte sur l’étude d’une nouvelle source de particules chargées peu dispersive basée sur le refroidissement d’atomes par laser. Les technologies actuelles, basées sur des pointes fines de quelques nanomètres, sont limitées à des faisceaux de hautes énergies (champ d’accélération supérieur à 10 kV) et de fortes dispersions supérieures à 1 eV du fait des fortes interactions entre les particules se retrouvant très proches les unes des autres au moment de leur création. Une nouvelle source, basée sur un jet atomique refroidi transversalement et ionisé par lasers, permet d’étendre la zone de création des particules chargées à des dimensions de quelques centaines de micron et ainsi de limiter les intéractions entre les particules, tout en créant une source refroidie à 100 µK et ainsi très peu dispersive. Un guidage, utilisant la force dipolaire exercée par un laser appliqué le long de la propagation des atomes, est étudié expérimentalement et permet de piéger les atomes au centre du laser piégeur. En jouant sur la forme du laser, il est ainsi possible de concentrer les atomes dans une section de diamètre de l’ordre de 0,4 mm. Il est dès lors envisageable de créer une source de particules chargées avec des courants supérieurs au nA. L’ionisation des atomes du jet refroidi, basée sur l’ionisation d’atomes de Rydberg sous champ, est étudiée et comparée aux récentes expériences de photoionisation d’atomes refroidis dans un MOT-3D. / This thesis presents the creation of charged-particle beam based on a source with a low energy spread. Common sources, based on thin nanometer-size needle, allows to create charged-particles beams with a high energy (electric higher than 10 kV are used) and with a high energy spread (higher than 1 eV) due to interactions between particles created close to each other. A new source, based on an atomic beam cooled transversaly and ionized using lasers, allows to extend the size of the source until 100 µm and limit the interactions between particles while creating a cold source with temperatures as low as few 100 µK and thus with a low energy spread. A guiding laser applied along the propagation axis of the atomic beam uses the dipole force to concentrate the atoms in a area with a size as little as 0,4 mm while keeping the properties of low temperature of the atomic beam. With this kind of source, it is possible to create a charged-particle beam with a current greater than 1 nA. A new process of ionisation based Rydberg ionisation is studied in this thesis and compared to the early experiments based on photoionisation of cold atoms from a 3D-MOT.

O objetivo deste trabalho é o estudo das condições de existência e a determinação da concentração da molécula H2 em diferentes condições típicas de nebulosas planetárias, dentro da região ionizada. Para este cálculo, desenvolvemos sub-rotinas computacionais que se acoplam ao código de fotoionização unidimensional Aangaba que, até agora, somente considerava espécies atômicas (H, He, C, N, O, Mg, Ne, Si, S, Ar, Cl e Fe) e seus íons. Inserimos nesse código os equilíbrios químico e de ionização envolvendo a molécula H2 e os demais compostos de hidrogênio, H-, H2+, H3+, além do H, H+ e dos elétrons que o código de fotoionização Aangaba já considerava em sua forma original. A molécula H3 não é considerada por ser instável. Levamos em conta 41 diferentes mecanismos de formação e destruição desses compostos do hidrogênio. Destacamos particularmente o efeito da reação de formação de H2 na superfície de grãos na produção global dessa molécula em nebulosas planetárias, considerada na literatura como a rota mais importante de formação dessa molécula no meio interestelar. Para isso, estudamos a possibilidade da sobrevivência de grãos dentro da região ionizada da nebulosa planetária. Analisamos também a influência das propriedades da estrela central e da densidade do gás, assim como das propriedades dos grãos astrofísicos, na concentração de H2. Demonstramos que quantidades significativas de H2 podem sobreviver dentro da região ionizada de nebulosas planetárias, principalmente na região de recombinação do hidrogênio. A concentração de H2 relativa à densidade total de H alcança valores de até 1E-4 e a razão entre a massa de H2 e a massa total de H da NP chega a valores de 4E-4. Verificamos que a razão entre a massa de H2 e a massa de H total da nebulosa aumenta significativamente com o aumento da temperatura de estrela central. Essa maior quantidade de H2 em nebulosas planetárias com estrela central mais quente pode explicar porque é mais comum encontrar emissão da molécula H2 em nebulosas planetárias com estrutura bipolar (regra de Gatley), já que nebulosas com esse tipo morfológico têm estrela central tipicamente mais quente. Na literatura, o valor 6,9E-5 é obtido para a razão entre a massa de H2 e a massa de H total da nebulosa planetária NGC 6720, a partir de dados observacionais. Usando os mesmos parâmetros deste artigo, calculamos com o código de fotoionização Aangaba o valor de 3,3E-5, que está razoavelmente próximo do valor da literatura. / The goal of this work is the study of the H2 molecule survival and the determination of its abundance in different typical planetary nebulae conditions inside the ionized region. In order to do these calculations, we developed Fortran subroutines for the Aangaba one-dimensional photoionization code that, until this work, only took into account the atomic species (H, He, C, N, O, Mg, Ne, Si, S, Ar, Cl, and Fe) and their ions. Ionization and chemical equilibria of H, H+, H-, H2, H2+, and H3+ are assumed. The H3 molecule is not included because it is unstable. Fortyone different reactions that could form and destroy these species are taken into account. Reaction on grain surfaces, the most important mechanism for the production of H2 molecules in the interstellar medium, is analyzed in detail in the conditions of planetary nebulae ionized regions. We make a careful analysis of the grain survival in these regions. We also study the influence of the central star properties and gas density, as well as the astrophysical grain properties in the obtained H2 concentration. It is shown that a significant concentration of H2 can exist inside the ionized region of planetary nebulae, mostly in the recombination zone. The H2 concentration relative to the total hydrogen concentration reaches values as high as 1E-4 and the H2 mass to total hydrogen mass ratio inside the ionized region reaches values as high as 4E-4. The ratio increases with increasing temperature. This fact can explain why the H2 emission is more often observed in bipolar planetary nebulae (Gatley?s rule), since this kind of object has typically hotter stars. In the literature a H2 mass to total hydrogen mass ratio equal to 6.9E-5 is estimated from observations for the planetary nebula NGC6720. With the same input parameters for the gas density and the stellar spectrum, we calculated a ratio equal to 3.3E-5, close to the observed value.

L’étude comparée des réactions de formation de paires d’ions et de simple photoionisation de la molécule NO2 induites par rayonnement synchrotron (RS) d’une part et par impulsions laser femtosecondes (fs) d’autre part, démontre le rôle remarquable de l’excitation résonante d’états de Rydberg dans la dynamique électronique et nucléaire induite. Trois réactions principales, la photoionisation non dissociative (NO2+ (X 1Σ+g) + e), la photoionisation dissociative (NO+ (X 1Σ+) + O(3P) + e) et la formation de paires d'ions, (NO+ (X 1Σ+) + O- (2P)), ont été caractérisées en utilisant la méthode des corrélations vectorielles ou spectroscopie en coïncidence des impulsions du photoélectron et des photoions, auprès des sources RS (SOLEIL, DESIRS) et lasers fs (CEA, Saclay), respectivement. Le diagramme de corrélation des énergies cinétiques électron-ion, première observable issue de ces mesures, met en évidence un partage de l’énergie en excès entre noyaux et électrons qui dépend fortement du mode d’excitation photonique. Les déviations significatives observées par rapport aux profils d’ionisation de type Franck Condon sont attribuées à des couplages vibroniques entre états excités NO2*, tels que ceux induits par une intersection conique. Les chemins réactionnels identifiés confirment le rôle de l’excitation des séries de Rydberg [R*(6a1)-1] et [R*(4b2)-1] intervenant comme états intermédiaires dans l’excitation multiphotonique ou dans le continuum d’ionisation exploré. Une étude complémentaire par spectroscopie à haute résolution des états [R*(6a1)-1] a été mise en œuvre (UBC, Vancouver).Pour une réaction de photoionisation dissociative (PID), l’observable la plus complète est la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel lié à la vitesse de recul de l’ion fragment (RFPAD) déduite de la mesure de la corrélation vectorielle (Vi, Ve, P). Afin d’accéder aux éléments de matrice dipolaire décrivant la photoionisation de l’état électronique considéré, le formalisme développé en collaboration avec R. R. Lucchese (Texas A&M) décrivant la photoémission dans le référentiel moléculaire pour la simple PID d'une molécule linéaire par excitation à un photon, a été étendu à l'étude des réactions de PID par excitation multiphotonique d'une molécule polyatomique, telle que la molécule NO2 de symétrie C2v. L’analyse multivariée de la RFPAD multiphotonique proposée constitue une stratégie fructueuse en vue d’extraire l’information optimale sur la dynamique complexe de photoionisation et de réaliser une comparaison détaillée entre les résultats expérimentaux et les calculs de photoionisation des états excités de la molécule. / The comparative study of ion pair formation and simple photoionization of the NO2 molecule induced by synchrotron radiation (SR) on the one hand and by femtosecond (fs) pulses on the other hand reveals the remarkable role of Rydberg states in the induced electronic and nuclear dynamics. Three main reactions, namely (NO2+ (X 1Σ+g) + e) non dissociative photoionization, (NO+ (X 1Σ+) + O(3P) + e) dissociative photoionization and (NO+ (X 1Σ+) + O- (2P)) ion pair formation have been characterized using the vector correlation method, or photoion and photoelectron coincidence momentum spectroscopy, at SR sources (SOLEIL DESIRS) and at fs laser platforms (CEA, Saclay), respectively. The electron-ion kinetic energy correlation diagram, which is the first observable obtained from these measurements, highlights the excess energy sharing among nuclei and electrons, which strongly depends on the photon excitation mode. The observed remarkable deviations from Franck Condon ionization profiles are attributed to vibronic couplings such as those induced at a conical intersection. The identified reaction pathways confirm the role of the [R*(6a1)-1] and [R*(4b2)-1] Rydberg series excitation as stepping states in multiphoton excitation or in the explored ionization continua. A complementary study of high resolution spectroscopy of [R*(6a1)-1] Rydberg series has been performed (UBC, Vancouver). For a dissociative photoionization (DPI) process, the most complete observable is the photoelectron angular distribution in the reference frame attached to the recoil ion fragment velocity (RFPAD) deduced from the measured (Vi, Ve, P) vector correlation. In order to get access to the dipole matrix elements describing photoionization of the considered excited electronic state, the formalism developed in collaboration with R. R. Lucchese (Texas A&M) describing molecular frame photoemission for a DPI of a linear molecule by one-photon excitation has been extended to the study of DPI processes induced by multiphoton excitation for a polyatomic molecule, such as the NO2 molecule of C2v symmetry. The proposed multivariate analysis of the multiphoton RFPAD constitutes a successful strategy to extract the optimal information on the complex photoionization dynamics and to perform a detailed comparison between experimental results and calculations of photoionization of the molecular excited states.

Dans cette thèse, nous avons étudié d'un point de vue expérimental et numérique la dynamique et la structure des décharges de type streamer dans l'air à la pression atmosphérique. Deux configurations ont été étudiées: une décharge Nanoseconde Répétitive Pulsée (NRP) entre deux pointes dans l'air préchauffé et une Décharge à Barrière Diélectrique (DBD) dans une configuration pointe-plan. Nous avons montré que les simulations de la dynamique de ces décharges sur des temps courts permettent d'obtenir des informations sur la structure et les propriétés de ces décharges observées expérimentalement, généralement sur des temps plus longs. Dans le cadre de cette thèse, du point de vue de la simulation des décharges, deux nouvelles approches ont été développées: pour le calcul de la photoionisation et pour la prise en compte d'électrodes de forme complexe dans des maillages cartésiens. Pour le calcul de la photoionisation dans l'air, le modèle intégral de référence requiert de longs temps de calcul. Dans ce travail, afin d'éviter de lourds calculs intégraux, nous avons développé plusieurs modèles différentiels qui permettent de prendre en compte la dépendance spectrale de la photoionisation, tout en restant simples et peu coûteux en temps de calcul. Parmi les modèles développés, nous avons montré que le modèle appelé SP3 3-groupes basé sur une approximation d'ordre 3 de l'équation de transfert radiatif était plus précis pour la simulation des streamers. Afin de prendre en compte des électrodes de forme complexe dans les simulations, nous avons adapté une méthode GFM (“Ghost Fluid Method”) pour résoudre l'équation de Poisson afin de calculer précisément le potentiel et le champ électrique près de l'électrode. Cette méthode nous permet de prendre en compte l'influence de la forme exacte de l'électrode dans un maillage régulier, et ce quelque soit la forme de l'électrode. Nous avons réalisé des simulations en géométrie pointe-pointe étroitement liées à de récents travaux expérimentaux concernant des décharges générées par NRP dans de l'air préchauffé. Nous avons étudié la dynamique de la décharge dans l'espace inter-électrode pour différentes températures de l'air et différentes tensions appliquées. Nous avons montré que la structure de la décharge dépendait fortement de la tension appliquée, ce qui est en bon accord avec les expériences. Dans la partie expérimentale de ce travail, nous avons étudié un comportement particulier des filaments de plasma dans une DBD pendant la demi-alternance positive de la tension appliquée. La dynamique des décharges est fortement affectée par la charge de surface déposée sur le diélectrique. Nous avons simulé une configuration pointe-plan avec un diélectrique plan sur la cathode dans le but de mieux comprendre l'influence de l'accumulation de la charge de surface sur l'allumage et la propagation de décharges successives dans une DBD. Dans ce travail, nous avons simulé la propagation d'un streamer initié près de l'anode jusqu'au diélectrique, ainsi que la formation d'une décharge de surface sur celui-ci. Nous avons ainsi déterminé les échelles de temps et les processus responsables de l'écrantage d'un filament de plasma et les conditions d'allumage des décharges successives. Les résultats obtenus sont en bon accord avec l'expérience.

In this thesis, simulations of laser-driven many-electron dynamics in molecules are presented, i.e., the interaction between molecules and an electromagnetic field is demonstrated. When a laser field is applied to a molecular system, a population of higher electronic states takes place as well as other processes, e.g. photoionization, which is described by an appropriate model. Also, a finite lifetime of an excited state can be described by such a model. In the second part, a method is postulated that is capable of describing electron correlation in a time-dependent scheme. This is done by introducing a single-electron entropy that is at least temporarily minimized in a further step. / Im Rahmen dieser Doktorarbeit werden Simulationen lasergetriebener Vielelektronendynamik in Molekülen präsentiert, d.h., die Wechselwirkung zwischen Molekülen und einem elektromagnetischen Feld wird demonstriert. Bei Laseranregungen finden nicht nur elektronische Übergänge statt, sondern auch weitere Prozesse wie die Photoionisation, die mit einem geeigneten Modell beschrieben wird. Auch die endliche Lebensdauer angeregter Zustände kann mit einem solchen Modell beschrieben werden. Im zweiten Teil wird eine Methode postuliert, die fähig ist, die Elektronenkorrelation zeitabhängig zu beschreiben. Dies wird durch die Einführung einer Einelektronenentropie erreicht, die in einem weiteren Schritt zumindest kurzzeitig minimiert wird.

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O objetivo deste trabalho é o estudo das condições de existência e a determinação da concentração da molécula H2 em diferentes condições típicas de nebulosas planetárias, dentro da região ionizada. Para este cálculo, desenvolvemos sub-rotinas computacionais que se acoplam ao código de fotoionização unidimensional Aangaba que, até agora, somente considerava espécies atômicas (H, He, C, N, O, Mg, Ne, Si, S, Ar, Cl e Fe) e seus íons. Inserimos nesse código os equilíbrios químico e de ionização envolvendo a molécula H2 e os demais compostos de hidrogênio, H-, H2+, H3+, além do H, H+ e dos elétrons que o código de fotoionização Aangaba já considerava em sua forma original. A molécula H3 não é considerada por ser instável. Levamos em conta 41 diferentes mecanismos de formação e destruição desses compostos do hidrogênio. Destacamos particularmente o efeito da reação de formação de H2 na superfície de grãos na produção global dessa molécula em nebulosas planetárias, considerada na literatura como a rota mais importante de formação dessa molécula no meio interestelar. Para isso, estudamos a possibilidade da sobrevivência de grãos dentro da região ionizada da nebulosa planetária. Analisamos também a influência das propriedades da estrela central e da densidade do gás, assim como das propriedades dos grãos astrofísicos, na concentração de H2. Demonstramos que quantidades significativas de H2 podem sobreviver dentro da região ionizada de nebulosas planetárias, principalmente na região de recombinação do hidrogênio. A concentração de H2 relativa à densidade total de H alcança valores de até 1E-4 e a razão entre a massa de H2 e a massa total de H da NP chega a valores de 4E-4. Verificamos que a razão entre a massa de H2 e a massa de H total da nebulosa aumenta significativamente com o aumento da temperatura de estrela central. Essa maior quantidade de H2 em nebulosas planetárias com estrela central mais quente pode explicar porque é mais comum encontrar emissão da molécula H2 em nebulosas planetárias com estrutura bipolar (regra de Gatley), já que nebulosas com esse tipo morfológico têm estrela central tipicamente mais quente. Na literatura, o valor 6,9E-5 é obtido para a razão entre a massa de H2 e a massa de H total da nebulosa planetária NGC 6720, a partir de dados observacionais. Usando os mesmos parâmetros deste artigo, calculamos com o código de fotoionização Aangaba o valor de 3,3E-5, que está razoavelmente próximo do valor da literatura. / The goal of this work is the study of the H2 molecule survival and the determination of its abundance in different typical planetary nebulae conditions inside the ionized region. In order to do these calculations, we developed Fortran subroutines for the Aangaba one-dimensional photoionization code that, until this work, only took into account the atomic species (H, He, C, N, O, Mg, Ne, Si, S, Ar, Cl, and Fe) and their ions. Ionization and chemical equilibria of H, H+, H-, H2, H2+, and H3+ are assumed. The H3 molecule is not included because it is unstable. Fortyone different reactions that could form and destroy these species are taken into account. Reaction on grain surfaces, the most important mechanism for the production of H2 molecules in the interstellar medium, is analyzed in detail in the conditions of planetary nebulae ionized regions. We make a careful analysis of the grain survival in these regions. We also study the influence of the central star properties and gas density, as well as the astrophysical grain properties in the obtained H2 concentration. It is shown that a significant concentration of H2 can exist inside the ionized region of planetary nebulae, mostly in the recombination zone. The H2 concentration relative to the total hydrogen concentration reaches values as high as 1E-4 and the H2 mass to total hydrogen mass ratio inside the ionized region reaches values as high as 4E-4. The ratio increases with increasing temperature. This fact can explain why the H2 emission is more often observed in bipolar planetary nebulae (Gatley?s rule), since this kind of object has typically hotter stars. In the literature a H2 mass to total hydrogen mass ratio equal to 6.9E-5 is estimated from observations for the planetary nebula NGC6720. With the same input parameters for the gas density and the stellar spectrum, we calculated a ratio equal to 3.3E-5, close to the observed value.

Ce travail de thèse, essentiellement de nature expérimentale, s’inscrit dans le domaine de la physique moléculaire en phase gazeuse avec des applications en astrophysique. Il porte sur l’étude de la photoexcitation et de la relaxation de molécules de la famille des cyanopolyynes qui sont détectées dans plusieurs objets du milieu interstellaire (nuages moléculaires, comètes) et dans les atmosphères planétaires comme celle de Titan. Ces composés participent à la chimie du carbone dans ces milieux en interagissant avec le rayonnement interstellaire ou avec le flux solaire dans le domaine spectral de l’ultraviolet du vide (VUV). La structure électronique excitée de plusieurs cyanopolyynes neutres a été étudiée avec la spectroscopie d’absorption par transformée de Fourier. Ces expériences ont permis d’identifier les états de Rydberg et de mesurer la section efficace absolue de photoabsorption. Parmi les processus de relaxation ouverts suite à la photoexcitation VUV, les voies d’ionisation et d’ionisation dissociative ont été explorées de façon détaillée à l’aide du rayonnement synchrotron SOLEIL ou du rayonnement laser du Centre Laser de l'Université Paris-Sud. Des informations variées (potentiels d’ionisation vers les premiers états électroniques, fréquences vibrationnelles, couplages vibroniques, etc) ont été obtenues sur les cations de cyanopolyynes via l’utilisation de la spectroscopie de photoélectrons de seuil et de la spectroscopie de photoélectrons d’énergie cinétique nulle. Enfin, la détection par spectrométrie de masse des fragments cationiques issus de l’ionisation dissociative a permis de mesurer leur énergie d’apparition et de déterminer leur voie de formation à l’aide de calculs DFT menés par un collaborateur. / This PhD thesis presents essentially an experimental work dealing with gas-phase molecular physics with astrophysical applications. The goal of the PhD is the study of the photoexcitation and relaxation of cyanopolyyne molecules that have been detected in different interstellar objects (molecular clouds, comets), and in planetary atmospheres (e.g. Titan). These molecules contribute to the carbon chemistry of these media by interacting with the interstellar radiation or with the solar flux in the vacuum ultraviolet range (VUV). The excited electronic structure of neutral cyanopolyynes was studied by absorption spectroscopy with a VUV Fourier-transform spectrometer. These experiments allowed us to identify the Rydberg states, and to measure the absolute photoabsorption cross section.Among the different open relaxation processes following a VUV photoexcitation, ionisation and dissociative ionisation have been investigated in detail using SOLEIL synchrotron radiation or laser sources of Centre Laser de l’Université Paris-Sud. Data on the ionisation potentials toward the first electronic states, vibrational frequencies, vibronic couplings, etc. were obtained on cyanopolyyne cations with the use of threshold photoelectron spectroscopy and zero-kinetic-energy photelectron spectroscopy. Finally, cationic species created by dissociative ionisation of cyanopolyynes were detected by mass spectrometry. The threshold energies were measured and the formation channel of these fragments was determined with the help of DFT calculations performed by a collaborator.