Cette thèse a pour objectif d'étudier la dynamique spatio-temporelle des atomes refroidis par laser dans un piège magnéto-optique (PMO). Il a été montré qu'un nuage d'atomes froids dans le régime de diffusion multiple peut présenter un comportement instable sans modulation externe du système. Cependant, ces instabilités n'ont pas encore été modélisées de façon satisfaisante. Une nouvelle configuration du PMO a été mise en oeuvre pour tenter d'étudier des instabilités dans une seule direction. Ce PMO, qualifié d'anisotrope, n'utilise pas des lasers de mêmes fréquences dans chaque direction de l'espace. Il met en évidence les forts couplages existants entre les directions du piège, si bien qu'il n'est pas possible de l'utiliser pour réduire le nombre de dimensions dans lesquelles les instabilités s'établissent. Toutefois, cette étude constitue un premier pas vers une meilleure description tridimensionnelle du piège. Elle nous a notamment permis de mesurer la probabilité pour qu'un photon diffusé soit réabsorbé à l'intérieur du nuage. Cette quantité est caractéristique du PMO mais elle n'avait jusqu'à là jamais été mesurée. Nous avons également établi un modèle spatio-temporel unidimensionnel du PMO. Il est constitué d'un système d'équations non-linéaires couplées reliant la densité atomique et les intensités des faisceaux lasers. Ce système contient notamment une équation de Vlasov-Fokker-Planck, rencontrée dans de nombreux domaines de la physique. Des simulations numériques ont été effectuées dans un cas simple. D'un point de vue expérimental, l'utilisation d'une caméra rapide nous a permis de mettre en évidence la structure spatiale d'instabilités de type stochastique. / The aim of this thesis is to study the spatio-temporal dynamics of laser cooled atoms in a magneto-optical trap (MOT). Recent works have shown that in the multiple scattering regime, an atomic cloud can have an unstable behavior without external modulation of the system. Nevertheless, these instabilities have not yet been modeled in a satisfactory way. A new configuration of the MOT has been built up as a possible way to study instabilities in only one direction. This trap, called anisotropic MOT, is not made of laser beams with the same laser frequencies along each direction of space. It exhibits the strong couplings between the directions of the trap, with the result that it cannot be used to reduce the number of directions in which instabilities grow up. However, this study can be considered as a new step to a better 3D description of the MOT physics. In particular, it gives us a way to measure the probability that a scattered photon is reabsorbed inside the atomic cloud. This quantity is a characteristic of the MOT but it has never been measured so far. We also develop a 1D spatio-temporal model of the MOT. It consists in a set of coupled nonlinear equations linking the atomic density and the laser intensities. This set contains a Vlasov-Fokker-Planck equation which is used to model a lot of systems in various fields and not only in physics. Numerical simulations have been done in a simple case. In the experiment, the use of a fast video camera allows us to observe the spatial structure of one type of instabilities, the so-called stochastic instabilities.

La microfluidique est une branche récente de la science et de la technologie. Ces quinze dernières années, son développement et son succès ont été principalement dus au concept de labo sur puce (lab-on-a-chip). Ces dispositifs miniaturisés, qu'intègrent plusieurs fonctions de laboratoire, ont été d'un grand intérêt dans différents domaines comme la Physique, la Chimique et la Bio-ingénierie. Lorsque un fluide est confiné dans une structure micro ounanométrique, son comportement est fortement influencé par les interactions avec les surfaces qui l'entourent. Dans ce contexte, la problématique du glissement du fluide sur le solide a été largement étudiée soit théoriquement, soit expérimentalement. Des nouvelles technologies, destinées à augmenter le glissement se sont déjà avérées être une méthode très efficace pour la réduction du frottement fluide/solide. Dans ce contexte, les surfaces superhydrophobes ont sucité l'intérêt de la communauté scientifique et technologique grâce au grand glissement à la paroi qui caractérise ces surfaces. Même si le comportement de ces surfaces a été largement étudié par différentes méthodologies théoriques et numériques, l'approche expérimentale est encore indispensable pour tester et comprendre les propriétés de ces surfaces. Cette thèse a commencé et s'est développée dans un projet plus large qui porte sur la mise en place d'une nouvelle technique pour l'analyse du glissement liquide/solide sur les surfaces superhydrophobes à travers les pièges optiques. Ce manuscrit développe les étapes du projet de recherche qui concernent différents domaines scientifiques comme l'optique, la microscopie, la science des surfaces, la microhydrodynamique, la microfludique et la microfabrication. Les recherches présentées dans cette thèse sont divisées par deux catégories: i) micromanipulation et microscopie holographique, ii) superhydrophobie. / Microfluidics is a very recent branch of science and technology. The development and the success, it has had in the last 15 years, is mainly due to the concept of lab-on-a-chip. Those miniaturized devices, integrating one or more laboratory functions, have aroused great interest among several research areas as physics, chemistry, biology and bioengineering. When a fluid is confined in a micro or nano scale structure, its behaviour is strongly affected by its interactions with the surrounding surfaces. In this context, the theme of fluid/solid slippage has been widely studied both theoretically and experimentally. Innovative technologies to enhance the surface slippage by specifically designing the solid interfaces have reportedly demonstrated to be an effective way to reduce the fluid/solid friction. To this end, superhydrophobic surfaces have increasingly attracted the interest of the scientific and technological community thanks to the large wall-slippage they present for liquid water. Though their behaviour has been extensively investigated through several theoretical and numerical methods, the experimental approaches are still indispensable to test and understand the properties of these surfaces. However, the lack of a general predicting model is also due to the fact that no one of the several existing experimental techniques has shown up as a very reliable one. Indeed, the reported measurements of slippage still depends on the specific adopted method, thwarting attempts to corroborate the proposed theoretical and numerical schemes. Therefore, it is evident that a more sensitive and effective experimental technique is still missing. This thesis began and developed inside the wider project of setting up an innovative technique to investigate the fluid-solid slippage on superhydrophobic surfaces by means of optical tweezers. Even though this project is still going on, this work reports the steps performed along the long way towards this main goal and it consists of a collection of several researches involving different scientific fields as optics, microscopy, surface science, microhydrodynamics, microfluidics and microfabrication. The researches presented in this work can be separated in two main categories: i) holographic micromanipulation and microscopy, ii) superhydrophobicity.

La présence de l’hélium induite par le fonctionnement des futurs réacteurs à neutrons rapides et à fusion dans les matériaux de cœur peut entrainer une dégradation de leurs propriétés mécaniques (durcissement, gonflement, fragilisation). Pour poursuivre le développement des alliages de structure, il est nécessaire d’acquérir une meilleure compréhension de l’interaction entre l’He et les structures métalliques donc le point en commun est de comporter comme métal de base un élément de cristallographie cubique centrée (CC), notamment le fer et le vanadium.L’implantation ionique d’ions 4He a été utilisée pour simuler les effets d’endommagement liés à l’insertion d’He, la création des défauts ponctuels (lacunes, interstitiels) et la formation des amas hélium-lacunes dans les futurs réacteurs. L’évolution du comportement de l’He dans le fer et le vanadium purs a été mise en évidence tant du point de vue de la nature des sites de piégeage que du point de vue des mécanismes de migration de l’He et de germination et croissance de bulles associés, en s'appuyant sur un couplage original de techniques. Les résultats obtenus mettent en avant une différence de comportement entre les deux métaux CC, bien que certains mécanismes impliqués soient similaires. Les défauts microstructuraux, notamment les joints de grains, et la concentration d’He implantée (fluence) joueront des rôles clés sur le comportement de l’He à haute température.Les données expérimentales acquises couplées avec des méthodes de simulation serviront de point de départ pour développer une approche cinétique et thermodynamique du comportement de l’He dans les éléments constitutifs des alliages d’intérêt nucléaire. / The presence of helium produced during the operation of future fast reactors and fusion reactors in core structural materials induces a deterioration of their mechanical properties (hardening, swelling, embrittlement).In order to pursue the development of the metallic structural alloys, it is necessary to comprehend the He interaction with the metal lattice thus the point in common is the study of the metallic components with body-centered cubic structure (bcc) of future alloys, such as iron and/or vanadium.Ion implantation of ions 4He was employed with the aim of simulating the damaging effects associated with the helium accumulation, the point defects’ creation (vacancies, self-interstitials) and the He cluster formation in future reactors. Helium evolution in pure iron and pure vanadium has been revealed from the point of view of the trapping sites’ nature and well as the helium migration mechanisms and the nucleation/growth of bubbles. These phenomena were studied by coupling different complementary techniques. Despite of the fact that some mechanisms involved seem to be similar for both bcc metals, the comparison between the helium behavior in iron and vanadium shows certain differences. Microstructural defects, including grain boundaries and implanted helium concentration (dose) in both bcc metals will play significant roles on the helium behavior at high temperature.The acquired experimental data coupled with simulation methods contribute to the future development in terms of kinetic and thermodynamic data management of helium behavior in the metal components of the alloys of nuclear interest.

Ce travail de thèse est consacré au piégeage de la lumière par des cristaux photoniques(CP) et des réseaux de diffraction. L’objectif consiste à intégrer de telles structures dans des cellules solaires à couches ultra-minces de silicium, afin d’augmenter leur rendement de conversion. Nous avons conçu et optimisé des cellules solaires en silicium cristallin (c-Si) assistées par les CP, grâce à la méthode FDTD (Finite Difference Time Domain). En gravant un CP 2Ddans la couche active de silicium, l’absorption intégrée sur l’ensemble du spectre est augmentée de 50%. Cette amélioration est atteinte en combinant des modes de Bloch lent et des résonances Fabry-Perot. Afin de réaliser de telles cellules solaires, nous avons développé une filière technologique combinant insolation holographique, gravure ionique réactive et gravure ICP (Inductively Coupled Plasma). Nous avons étudié l’influence des paramètres de ces procédés sur la structuration réalisée. Enfin, les caractéristiques optiques et électriques de ces objets ont été mesurées par nos collaborateurs de l’IMEC, en Belgique. Les mesures d’absorption sont en bon accord avec les prédictions théoriques. De plus, l’absorption intégrée est peu sensible à l’angle d’incidence de la lumière solaire. La cellule solaire structurée comme un CP 2D présente finalement un courant de court-circuit d’environ 15mA/cm², soit20% plus élevé que dans le cas de la cellule de référence. Par ailleurs, nous avons conçu une cellule solaire en c-Si plus complexe, intégrant des réseaux de diffraction avant et arrière. L’absorption aux grandes longueurs d’onde est augmentée du fait de la période élevée (750 nm) du réseau arrière, tandis que la réflexion en face avant est diminuée du fait de la faible période (250 nm) du réseau avant. Nous avons prédit une augmentation du courant de court-circuit jusqu’à 30m A/cm² pour ce dispositif, en comparaison avec la valeur de 18 mA/cm² correspondant à la cellule de référence non structurée. Ces résultats sont première étape vers le développement de futures générations de cellules solaires assistées par des cristaux photoniques et des réseaux de diffraction. / Gratings are considered. The goal is to integrate such structures into ultra-thin film silicon photovoltaic solar cells, with a view to improve their conversion efficiency. First, a PCs assisted ultra-thin film crystalline silicon (c-Si) solar cell is designed optimized by using the Finite Different Time Domain (FDTD) approach. An increase over50% is achieved for the absorption, as integrated over the whole spectral range, by patterning a 2D PCs in the active Si layer. This enhancement is achieved by combining Slow Bloch modes and Fabry-Perot modes. In order to fabricate such solar cells, we developed a process based on Laser Holographic Lithography, Reactive Ion Etching and Inductivity Coupled Plasma etching. We have investigated the influence of the parameters taking part in these processes on the obtained patterns. Finally the optical and electrical properties of the devices have been characterized by our co-workers at IMEC, Belgium. Absorption measurements are in good agreement with the theoretical simulations. Moreover, the integrated absorption is tolerant with regard to the sunlight angle of incidence. The final fabricated 2D PCs patterned solar cell exhibits a 20% higher short circuit current (Jsc = 15mA/cm2) than the reference. Additionally, a more complex thin film c-Si solar cells integrating front and back diffraction gratings has been designed. Long wavelength absorption is increased thanks to the long period (750 nm) back grating, while the incident light reflection is reduced by using a short period (250 nm) front grating. A short-circuit current increase up to 30 mA/cm² is predicted for this device, far above the 18 mA/cm² value for the unpatterned reference These are first steps towards the development of a future generation of PC and diffraction grating assisted solar cells.

Dans cette thèse nous évaluons la concentration optique sur cellules photovoltaïques micrométriques et nanométriques sans système de suivi de Soleil. Cette étude a deux objectifs principaux. La première partie est dédiée à l’évaluation de la faisabilité de la concentration optique sur des microcellules à base de Cu(In,Ga)Se2 via un concentrateur luminescent (LSC). Le LSC est bas-coût, concentre la lumière directe et diffuse, et est non imageant, ce qui très avantageux pour la concentration sur microcellules. Néanmoins, la sensibilité extrême aux non-idéalités explique la différence entre les performances théoriques et expérimentales. Un code de simulation est développé pour analyser ce système et ses mécanismes de perte. Un nouveau formalisme basé sur des données statistiques est proposé pour décrire les propriétés du LSC. Le couplage LSC/microcellules est effectué expérimentalement et des pistes d’amélioration explorées. La seconde partie tire profit de la fonction de conversion spectrale des LSC et développe un nouveau concept de nano-antenne photovoltaïque mono-résonant à base d’InP. Des simulations optiques montrent qu’un rendement de conversion de 10.7% peut être atteint avec une épaisseur moyenne d’absorbeur de moins de 20 nm. Les étapes technologiques de fabrication sont identifiées et réalisées en salle blanche. Le fort ratio surface/volume nous a amené à étudier la passivation de l’InP par du polyphosphazène. Des mesures de luminescence montrent que la surface est stabilisée durablement. Les résultats de cette thèse démontrent que le couplage nano-photonique / LSC est prometteur, alliant de très faibles volumes à d’excellentes efficacités optiques. / In this thesis we explore light concentration on nano and micro photovoltaic cells without Sun tracking. This study has two main aims. The first part is dedicated to the evaluation of light concentration feasibility on Cu(In,Ga)Se2-based microcells with luminescent solar concentrator (LSC). LSC is cheap, allows both direct and diffuse light concentration and is non imaging, making it advantageous for microcells concentration. Yet, the extremely high sensitivity to non ideality explains the gap between theoretical and real systems. A simulation code is developed to analyze the system and its loss mechanisms. A new formalism based on statistical data is proposed to describe LSC properties. LSC and microcells coupling is experimentally achieved and improving tracks investigated. The second part takes advantage of the LSC down-shifting effect to propose a new mono-resonant InP-based photovoltaic nano-antenna. Optical modeling on this new device shows that 10.7 % efficiency can be obtained with an absorber averaged thickness lower than 20 nm. Technological process steps to fabricate this device are identified and realized in a clean-room environment. The high ratio surface over volume leads us to study InP passivation through a mono-atomic polyphosphazen film. Luminescent measurements show that passivated InP surface is long-term stabilized. The results of this thesis demonstrate that nano-photonic / LSC coupling is promising, enabling high optical efficiency in extremely low volume.

Les travaux présentés dans cette thèse relèvent principalement de la réactivité des surfaces et des interactions gaz-surface. Les champs d'application de ce travail sont variés et s'inscrivent principalement dans le domaine de la fusion nucléaire et du projet ITER.Dans ce cadre, la modélisation à l'échelle atomique est un outil important pour comprendre et interpréter les résultats expérimentaux. Notre domaine de compétences est celui du calcul de structures électroniques et des propriétés chimiques. Ces calculs sont principalement conduits dans le cadre de la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) et de la thermodynamique statistique.Bien que composé de six chapitres, ce manuscrit comporte trois parties principales. La première est dédiée à la présentation des méthodes de calculs utilisées tout au long de cette thèse. La deuxième partie est consacrée à l'étude de la formation du carbure de béryllium à partir d'un dépôt de béryllium sur une surface de graphite. Le degré de fiabilité des résultats DFT a été évalué et les principales étapes de la formation de carbure de béryllium ont été déterminées. La troisième partie développée sur deux chapitres est consacrée à l'étude de l'interaction entre l'hydrogène et le tungstène métallique. La dissolution, la diffusion ainsi que le piégeage de l'hydrogène dans le tungstène ont été étudiés. Un excellent accord a été obtenu entre les valeurs calculées et les résultats expérimentaux de référence. / The work herein presented deals with the reactivity of surfaces and the gas–surface interaction. This work is connected to different fields of applied science and more specifically to the field of nuclear materials for fusion devices like the International Thermonuclear Experimental Reactor (ITER).Numerical simulations at the atomic scale can provide an in depth understanding of the mechanisms at the origin of experimental observations. More specifically, our skills are about electronic structure calculations and chemical properties modelling; most of the work we produced has been conducted within the framework of the Density Functional Theory (DFT) and statistical thermodynamics. While made of six chapters, the manuscript can be cast in three main parts. The first one is dedicated to the methods used throughout this thesis. The second is devoted to the formation of beryllium carbide from deposited beryllium atoms on graphite surfaces; the reliability of the DFT results was benchmarked and the main steps of the beryllium carbide formation were determined. The third part explores the interaction between hydrogen and metallic tungsten. The formation of vacancies in the material, its impact on the solubility and diffusion of hydrogen in tungsten were investigated, and the results were compared with experiment; an excellent agreement was found.

Confiner la lumière dans un volume réduit d'absorbeur photovoltaïque offre de nouvelles voies pour les cellules solaires à haute rendement. Ceci peut être réalisé en utilisant des nanostructures pour le piégeage optique ou des nanofils de semi-conducteurs. Dans une première partie, nous présentons la conception et la fabrication de cellules solaires ultra-minces (205 nm) en GaAs. Nous obtenons des résonances multiples grâce à un miroir arrière nanostructuré en TiO2/Ag fabriqué par nanoimpression, résultant en un courant de court-circuit élevé de 24,6 mA/cm². Nous obtenons le record d’efficacité de 19,9%. Nous analysons les mécanismes des pertes et nous proposons une voie réaliste vers un rendement de 25% en utilisant un absorbeur de GaAs de 200 nm d'épaisseur seulement. Dans une deuxième partie, nous étudions les propriétés de nanofils en GaAs crûs sur substrats Si et nous explorons leur potentiel comme absorbeur photovoltaïque. Un dopage élevé est souhaité dans les cellules solaires à nanofils en jonction coeur-coquille, mais la caractérisation à l'échelle d'un nanofil unique reste difficile. Nous montrons que la cathodoluminescence (CL) peut être utilisée pour déterminer les niveaux de dopage de GaAs de type n et p avec une résolution nanométrique. Les semi-conducteurs III-V de type n présentent une émission décalée vers le bleu, à cause du remplissage de la bande de conduction, tandis que les semi-conducteurs de type p présentent une émission décalée vers le rouge due à la réduction du gap. La loi de Planck généralisée est utilisée pour fitter tout le spectre et ainsi évaluer quantitativement le niveau de dopage. Nous utilisons également la polarimétrie de CL pour déterminer sélectivement les propriétés de phases wurtzite/zinc-blende d'un nanofil unique. Nous montrons enfin des cellules solaires fonctionnelles à nanofils de GaAs. Ces travaux ouvrent des perspectives vers une nouvelle génération de cellules photovoltaïques. / Confining sunlight in a reduced volume of photovoltaic absorber offers new directions for high-efficiency solar cells. This can be achieved using nanophotonic structures for light trapping, or semiconductor nanowires. First, we have designed and fabricated ultrathin (205 nm) GaAs solar cells. Multi-resonant light trapping is achieved with a nanostructured TiO2/Ag back mirror fabricated using nanoimprint lithography, resulting in a high short-circuit current of 24.6 mA/cm². We obtain the record 1 sun efficiency of 19.9%. A detailed loss analysis is carried out and we provide a realistic pathway toward 25% efficiency using only 200 nm-thick GaAs absorber. Second, we investigate the properties of GaAs nanowires grown on Si substrates and we explore their potential as active absorber. High doping is desired in core-shell nanowire solar cells, but the characterization of single nanowires remains challenging. We show that cathodoluminescence (CL) mapping can be used to determine both n-type and p-type doping levels of GaAs with nanometer scale resolution. n-type III-V semiconductor shows characteristic blueshift emission due to the conduction band filling, while p-type semiconductor exhibits redshift emission due to the dominant bandgap narrowing. The generalized Planck’s law is used to fit the whole spectra and allows for quantitative doping assessment. We also use CL polarimetry to determine selectively the properties of wurtzite and zincblende phases of single nanowires. Finally, we demonstrate successful GaAs nanowire solar cells. These works open new perspectives for next-generation photovoltaics.

Cette étude s’inscrit dans la mouvance internationale qui vise à développer et à mettre en place des mécanismes de marché efficaces pour lutter contre les changements climatiques. Dans le contexte québécois, cela s’est principalement traduit par la mise en place d’un système de plafonnement et d’échange de droits d’émission de gaz à effet de serre et d’un volet des crédits compensatoires (CrC). Contrairement à un projet de réduction de GES, un projet de séquestration de carbone en milieu forestier est intrinsèquement non permanent. Cette caractéristique limite le potentiel réel des CrC délivrés à annuler ou compenser la totalité des effets négatifs résultant d’une émission de GES dans l’atmosphère. C’est principalement pour cette raison que le secteur forestier est actuellement exclu du volet des CrC québécois. Actuellement, peu importe le type de marché (volontaire ou réglementaire), l’approche de délivrance de CrC adoptée pour les projets de séquestration de carbone anticipe un bénéfice climatique, forçant ainsi les promoteurs de projet et les autorités d’un volet de CrC à mettre en place des mesures contraignantes et à long terme de suivi pour assurer l’intégrité environnementale. L’objectif du projet de recherche est de proposer une nouvelle approche de quantification et de délivrance de CrC pour les projets de séquestration de carbone. À l’instar de l’approche actuelle, l’approche proposée doit non seulement quantifier et récompenser une quantité de carbone séquestré, mais également et surtout, quantifier et récompenser la dimension temporelle implicite aux bénéfices de maintenir une quantité de carbone hors de l’atmosphère pendant une période de temps donnée. En utilisant le forçage radiatif comme indicateur d’un effet sur le système climatique, l’approche démontre qu’il est possible d’intégrer ces deux variables dans la détermination du nombre de CrC à délivrer à un promoteur de projet. Par conséquent, les contraintes associées au critère de la permanence deviennent caduques. / This study is part of the international movement to develop and implement effective market mechanisms to fight climate change. In Québec, this is mainly reflected in the establishment of a cap-and-trade system for greenhouse gas emission allowances and an offset credit component. Unlike a GHG reduction project, a forest carbon sequestration project is inherently non-permanent. This feature limits the real potential to cancel or offset all the negative effects resulting from a GHG emission into the atmosphere behind the used of an offset credit (OCr). It is mainly for this reason that the forestry sector is currently excluded from the Quebec OCr component. Currently, regardless of the type of market (voluntary, regulatory), the OCr issuance approach adopted for carbon sequestration projects anticipates a climate benefit, forcing project proponents and OCr to put in place binding and long-term follow-up measures to ensure the environmental integrity. The main objective of the research project is to propose a new approach for quantifying and delivering OCr for carbon sequestration projects. Like the current approach, the proposed approach must not only quantify and reward a quantity of carbon sequestered, but also and above all, quantify and reward the temporal dimension implicit in the creation of climate benefits associated with the maintenance of an amount of carbon out of the atmospheric atmosphere for a given period of time. Using radiative forcing as an indicator of an effect on the climate system, the approach demonstrates that it is possible to integrate these two variables into the determination of the number of OCrs to be delivered to a project promoter. As a result, the constraints associated with the permanence test become obsolete.

Lorsqu'ils sont exposés à l'eau de pluie et au dioxyde de carbone, les résidus miniers de l'exploitation du chrysotile capturent le CO2 grâce à une réaction de minéralisation du carbone. Ce phénomène a largement été étudié en laboratoire mais demeure mal compris à l'échelle d'une halde de stériles. Deux forages ont été réalisés au centre d'une halde à résidus miniers de Thetford Mines (Qc, Canada) dans le but de documenter la distribution spatiale de la réaction de carbonatation et d'identier sa signature pétrophysique. Les propriétés physiques des résidus miniers ont été évaluées à partir d'échantillons de la carotte de forage. An d'identier la signature pétrophysique des zones favorables à la carbonatation minérale, des diagraphies de géoradar, résistivité électrique et susceptibilité magnétique ont été réalisées. L'altération liée à la minéralisation du carbone n'est pas uniforme dans la halde, étant donné les variations de perméabilité à l'air et à l'eau. Des chemins d'écoulement préférentiels à l'air facilitent la carbonatation en profondeur en augmentant la quantité de CO2 qui entre dans la halde. Une hausse de résistivité électrique accompagnée d'une baisse de susceptibilité magnétique peuvent servir d'indicateur des zones aux conditions favorables pour la réaction de minéralisation du carbone. En effet, les carbonates qui sont résistifs précipitent entre les résidus de manière à les cimenter. La croissance des carbonates limite également la présence d'eau dans l'espace poreux ce qui contribue à l'augmentation de la résistivité électrique. La baisse de la susceptibilité magnétique, quant à elle, est attribuable à la destruction partielle de la magnétite pendant le processus de carbonatation et de météorisation. Le fer libéré lors de l'altération de la magnétite et de la serpentine est accumulé à la surface des grains et alimente la formation de goethite. Le degré d'altération de la magnétite est un indicateur du niveau de météorisation in-situ des résidus. Ces résultats sont la première étape pour suivre le progrès de la réaction de carbonatation dans le temps et pour quantier le volume de CO2 séquestré dans une pile de résidus miniers. / When exposed to rainwater and carbon dioxide, magnesium rich mining wastes spontaneuously capture CO2 through carbon mineralization. Extensively studied in the laboratory, this reaction is still ill-understood at the scale of industrial mining waste pile. In order to document the spatial distribution of carbon mineralization and identify its petrophysical signature, two holes were drilled at the center of a tailings pile in Thetford Mines, Qc, Canada. The physical properties of the mining residues were evaluated from drill core samples. The petrophysical signature of zones favorable for carbon mineralization was investigated using electrical resistivity, magnetic susceptibility and borehole radar data. These data showed that the variations of air and water permeability cause alterations that are related to carbon mineralization not being uniform throughout mining wastes. Preferential air-ow can enhance carbonation at depth by increasing the amount of CO2 that reaches the interior of the waste pile. The growth of carbonates which are resistive isolate the grains and restrict water ingress and contributes to the observed increases in electrical resistivity. The decrease in magnetic susceptibility during carbonation is attributed to the partial destruction of magnetite. The iron released during the alteration of magnetite and serpentine is accumulated on the grain surface and feeds the formation of goethite. The level of destruction of the magnetite provides insights into the level of alteration caused by in-situ weathering of the mining wastes. Therefore, an increase in electrical resistivity accompanied by a decrease in magnetic susceptibility can serve as an indicator for zones with favorable conditions for the carbon mineralization reactions. These results represent the rst step towards quantifying the volume of CO2 captured in these mining residues and track the progress of the reaction with time.

Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2012-2013. / Le réchauffement climatique est un problème de plus en plus préoccupant pour la communauté scientifique. La plupart des experts affirment qu'une solution temporaire à ce problème consiste à réduire les émissions de CO2. Un moyen efficace permettant de réduire les émissions de CO2 tout en continuant à exploiter les ressources mondiales de pétrole et de charbon est la capture du CO2. La dernière décennie a vue naître une technologie des plus novatrices dans le domaine de la capture du CO2 soit l'utilisation de l'anhydrase carbonique, une enzyme catalysant la réaction d'hydratation du CO2 de façon très efficace (kh » ÎOV1 ). Ce projet de maîtrise présente une étude cinétique de l'hydratation du CO2 en présence de l'anhydrase carbonique humaine de type II (l'hCA II) immobilisée, réalisée à l'aide d'un microréacteur enzymatique. Présentement, l'utilisation de cette enzyme à des fins industrielles est très limitée. Le travail présenté ici est innovateur; à notre connaissance, aucune étude similaire impliquant l'enzyme immobilisée n'est disponible dans la littérature ouverte. Cette étude cinétique contribuera ultérieurement au design d'un réacteur monolithique enzymatique destiné à la capture du CO2. La réalisation de cette étude cinétique a nécessité plusieurs étapes préliminaires : la production de l'enzyme, l'immobilisation de l'enzyme et la caractérisation de l'immobilisation. Les résultats expérimentaux ont démontré que la contribution du biocatalyseur sur la réaction globale d'hydratation du CO2 augmente avec l'augmentation du débit volumétrique et l'augmentation de la concentration initiale en molécules de tampon non protonées, ainsi qu'avec la diminution de la concentration initiale en CO2. Un modèle cinétique de l'hydratation catalytique du CO2 par l'hCA II immobilisée basé sur un mécanisme Quad Quad Iso Ping-pong aléatoire a aussi été développé grâce aux résultats expérimentaux.