Les lasers femtosecondes sont un outil efficace pour induire des modifications structurelles localisées en volume dans les matériaux diélectriques. Initialement transparents, les diélectriques ne commencent à absorber efficacement l’énergie laser que lorsque l’intensité excède le seuil de claquage optique du matériau. Cette propriété, couplée à une durée d’impulsion femtoseconde plus courte que les temps caractéristiques de relaxation de la matière, permet d’obtenir un dépôt d’énergie précis et localisé dans le volume irradié. Pour modéliser la formation de telles structures, un modèle thermo-élasto-plastique en géométrie 2D planaire, incluant la transition solide-liquide via un modèle de ramollissement, a été implémenté dans un code hydrodynamique lagrangien. Des études de la formation d’une cavité et de l’interaction de multiple cavités ont tout d’abord été réalisées en supposant un dépôt instantané d’énergie laser dans le volume d’une cible de silice fondue. La relaxation de la matière chauffée, portée à l’état de plasma dense, induit alors la propagation d’ondes de choc dans le solide froid environnant. Des déformations permanentes peuvent apparaître dans le matériau si la contrainte, induite par ces ondes, excède la limite élastique. Ces premières études ont notamment permis de comprendre et de décrire les différentes étapes de la formation de micro-structures, fortement corrélées au comportement élasto-plastique du solide environnante. De plus, en utilisant une loi de Weibull, tenant compte de la densité de défauts dans la matière, des probabilités de fractures dans le matériau ont été calculées. Dans un second temps, la structuration de la silice fondue par un faisceau de Bessel a été considérée. Un solveur de Maxwell 3D, couplé à une description fluide de la dynamique électronique, a été utilisé pour modéliser le dépôt d’énergie laser. Les résultats ont permis de comprendre comment s’établit le dépôt d’énergie et rendent compte des effets des différents processus d’ionisation sur les évolutions des profils de densité et d’énergie électronique. Des simulations thermo-élasto-plastiques ont ensuite étaient réalisées en utilisant le dépôt d’énergie calculé. Différents types de déformations induites dans la silice ont pu être mis en évidence en fonction de l’énergie et de la durée de l’impulsion incidente, en accord avec les observations expérimentales. / Femtosecond laser pulses are an efficient tool to induce localized structural modifications in the bulk of dielectrics materials. The dielectrics, initially transparent, start to efficiently absorb the energy when the laser intensity exceeds the optical breakdown threshold of the material. This property, coupled to a femtosecond pulse duration smaller than the caracteristic relaxation times of matter, allows to induce a localized and accurate energy deposition in the irradiated volume. In order to model the formation of such structures, a 2D thermo-elasto-plastic model, including solid-liquid transitions through a softening model, has been implemented in a lagrangian hydrodynamic code. Studies on the formation of a single cavity and several interacting cavities have been firstly performed, assuming an instantaneous energy deposition in the bulk of fused silica. The relaxation of the heated matter, transformed to a warm dense plasma, induces shock waves in the surrounding cold solid. Permanent deformations may appear if the stress, induced by the waves, exceeds the yield strength of the material. This first study allowed to understand and describe the various steps of the micro-structures formation, which are strongly correlated to the elasto-plastic behavior of the surrounding solid. Furthermore, by using a Weibull’s law, accounting for defects density in the material, cracks probabilities have been predicted. Secondly, the structuration of fused silica by a Bessel beam has been considered. For that purpose, a 3D Maxwell solver coupled to a fluid description of the electron dynamics has been used to model the laser energy deposition. Results allow to understand how the energy deposition establishes and show the effects of the different ionization processes on the electron density and energy profiles. Then, thermo-elasto-plastic simulations have been carried out including the calculated energy deposition. Various kinds of induced deformations in fused silica have been obtained depending on the incident pulse energy and duration, which is in agreement with experimental observations.

Par des méthodes de spectroscopie ultra-rapide, nous avons étudié la relaxation de spin excitonique dans des couches de GaN épitaxiées sur des substrats de saphir et SiC. En nous appuyant sur les règles de sélection pour les transitions optiques, nous avons utilisé des impulsions laser polarisées ultra-courtes (~ 100 fs) pour réaliser l'orientation optique des populations excitoniques et étudier leur évolution temporelle. Nous déduisons, de l'observation d'une transition induite exciton-biexciton, que le processus de Bir-Aronov-Pikus, qui met en jeu la relaxation en bloc du spin de l'exciton, joue un rôle négligeable par rapport à la relaxation du spin des porteurs individuels. En outre, nous montrons que la grande densité de dislocations traversantes, générées pendant l'hétéroépitaxie de GaN sur un substrat désaccordé en paramètre de maille, favorise la relaxation de spin via le mécanisme d'Elliott-Yafet. La dépendance en température de la dynamique de spin vient conforter cette interprétation. Nous montrons également que la structure de la bande de valence a une forte influence sur la relaxation du pseudo-spin du trou. En particulier, celle-ci est ralentie lorsque l'éclatement en énergie ∆EAB entre les bandes de trous -lourd et -léger est supérieur à l'élargissement inhomogène Γ des transitons excitoniques. Un fort taux de polarisation circulaire de DR/R (~50%) est également déterminé dans ce cas. Au contraire, lorsque Γ > ∆EAB, les résonances A et B se recouvrent et le système est alors équivalent à une structure blende de zinc dans laquelle le sommet de la bande de valence est quatre fois dégénéré. Le taux de polarisation de DR/R est alors plus faible (~10%) et les temps de relaxation de spin plus courts.

La thèse concerne une étude expérimentale sur la dynamique microscopique dans quatre systèmes prototypes (c'est-à-dire : le Néon, l'Azote, l'Ammoniaque et l'Eau) dans leurs phases liquide et supercritique. La technique expérimentale utilisée a été la diffusion inélastique des rayons-X (IXS). Le facteur de structure dynamique cohérent, S(Q,w), a été déterminé dans une gamme de moment transférés, Q (2 - 15 nm-1), et de fréquences, w (1 - 60 THz), correspondant à les longueurs et à des temps caractéristiques de la dynamique microscopique dans le régime des nanomètres et des picosecondes. Les données expérimentales ont été interprétées dans le cadre de la théorie hydrodynamique généralisée. Ce formalisme permet d'identifier les processus de relaxation qui décrivent la dynamique microscopique du système et de fournir des valeurs quantitatives pour les temps et les forces des processus de relaxation. Il est aussi possible de déterminer des quantités macroscopiques comme la vitesse du son et la viscosité.<br />En allant de la phase liquide à la phase supercritique, une phénoménologie commune a été qualitativement observée. Les conclusions principales sont les suivantes : (i) Un affaiblissement de la dispersion positive associée à la relaxation structurelle. (ii) Un changement dans les mécanismes principaux responsables des interactions intermoléculaires à un niveau microscopique. Dans la phase liquide les interactions intermoléculaires sont surtout des liens intermoléculaires, d'autre part, dans la phase supercritique, ces interactions sont dominées par les collisions intermoléculaires.