Par des méthodes de spectroscopie ultra-rapide, nous avons étudié la relaxation de spin excitonique dans des couches de GaN épitaxiées sur des substrats de saphir et SiC. En nous appuyant sur les règles de sélection pour les transitions optiques, nous avons utilisé des impulsions laser polarisées ultra-courtes (~ 100 fs) pour réaliser l'orientation optique des populations excitoniques et étudier leur évolution temporelle. Nous déduisons, de l'observation d'une transition induite exciton-biexciton, que le processus de Bir-Aronov-Pikus, qui met en jeu la relaxation en bloc du spin de l'exciton, joue un rôle négligeable par rapport à la relaxation du spin des porteurs individuels. En outre, nous montrons que la grande densité de dislocations traversantes, générées pendant l'hétéroépitaxie de GaN sur un substrat désaccordé en paramètre de maille, favorise la relaxation de spin via le mécanisme d'Elliott-Yafet. La dépendance en température de la dynamique de spin vient conforter cette interprétation. Nous montrons également que la structure de la bande de valence a une forte influence sur la relaxation du pseudo-spin du trou. En particulier, celle-ci est ralentie lorsque l'éclatement en énergie ∆EAB entre les bandes de trous -lourd et -léger est supérieur à l'élargissement inhomogène Γ des transitons excitoniques. Un fort taux de polarisation circulaire de DR/R (~50%) est également déterminé dans ce cas. Au contraire, lorsque Γ > ∆EAB, les résonances A et B se recouvrent et le système est alors équivalent à une structure blende de zinc dans laquelle le sommet de la bande de valence est quatre fois dégénéré. Le taux de polarisation de DR/R est alors plus faible (~10%) et les temps de relaxation de spin plus courts.

Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.

Les nanotubes de carbone dont les deux tiers sont des semi-conducteurs à gap direct, ont des propriétés optiques originales dominées par le caractère undimensionel du confinement quantique imposé aux électrons. Ceci donne naissance à des excitons très fortement liés dont nous avons étudié la structure fine par des techniques de photoluminescence et de diffusion Rayleigh. Par ailleurs, l'étude de la dynamique des excitations élémentaires (à l'échelle sub-pico-seconde), nous a permis de mettre en évidence le rôle prépondérant des interactions avec l'environnement sur les propriétés de ces objets dont tous les atomes sont en surface. Dans une dernière partie, nous montrons comment tirer partie de cette interaction en fonctionnalisant les nanotubes avec des chromophores organiques dans le but de réaliser des dispositifs opto-électroniques de conversion d'énergie lumineuse.

Depuis une vingtaine d'années, la physique et les applications des transitions intersousbandes ont connu un essor remarquable. Il reste aujourd'hui deux frontières à explorer : l'extension vers le THz et celle vers le proche infrarouge. Pour atteindre le domaine spectral des télécommunications par fibre optique, les puits et boîtes quantiques GaN/AlN étudiés dans cette thèse sont les candidats les plus sérieux car ils présentent une discontinuité de potentiel suffisamment élevée en bande de conduction (1,75 eV).<br />Je présente en premier lieu mes expériences à température ambiante portant sur les puits quantiques GaN/AlN épitaxiés par jets moléculaires sur substrat saphir (0001). Je montre l'amplification résonante de la génération de second harmonique à λ~1 µm mais aussi la première observation de la luminescence intersousbande à λ~2,1 µm sous pompage optique. <br />J'étudie ensuite le confinement quantique dans des structures à puits quantiques couplés GaN/AlN. Ces structures ont permis de mettre en évidence le transfert tunnel des électrons entre puits quantiques sous application d'une tension et de fabriquer un modulateur électro-optique rapide (3 GHz).<br />Finalement, j'étudie le confinement quantique dans les boîtes quantiques GaN/AlN. Dans ces nano-objets, je mets en évidence à température ambiante l'émission intrabande pz-s à λ~1,48 µm. Je déduis de ces mesures la largeur de raie intrabande d'une boîte unique. Je montre en outre que la durée de vie des électrons excités est ~160 fs via des expériences de pompe-sonde. A partir des mesures de saturation d'absorption et d'émission, j'estime le temps de cohérence des électrons entre les sous niveaux à T2~320 fs.

Cette thèse a pour objet l'étude expérimentale des phénomènes de transport dans les réseaux optiques d'atomes froids, en particulier les réseaux dits ‘brillant' dans lesquels les atomes piégés diffusent la lumière. Les principaux phénomènes de transport étudiés sont la diffusion spatiale et les modes de propagation appelés modes Brillouin. Les méthodes utilisées sont la spectroscopie pompe-sonde, que nous avons utilisée dans deux configurations différentes, la méthode des résonances induites par le recul pour les mesures de températures et l'imagerie du nuage d'atomes refroidis pour l'étude de la diffusion spatiale et des modes de propagations.<br />Les modes de propagation Brillouin, détectés jusqu'ici par spectroscopie pompe-sonde, ont été pour la première visualisés directement par imagerie : soit par une augmentation de la diffusion spatiale, soit par un déplacement du nuage atomique dans la direction d'excitation.<br />L'étude de la diffusion spatiale pour différentes géométries du réseau a montré d'une part l'anisotropie de la diffusion dans un réseau périodique, et d'autre part que la diffusion dépend fortement de la périodicité du réseau. Une étude sur la température menée en parallèle montre que la température en revanche ne dépend pas de la périodicité du réseau mais seulement de la profondeur des puits.<br />Enfin, nous avons montré que la relation proposée jusqu'ici pour relier la largeur de la résonance centrale des spectres pompe-sonde (résonance Rayleigh) à la diffusion spatiale n'est pas vérifiée dans notre réseau. Des études expérimentales pour vérifier si la largeur de cette résonance peut être reliée au taux de relaxation de la distribution de vitesse sont également présentées.

Dans ce travail théorique, nous présentons une étude de la dynamique vibrationnelle multi-quanta des réseaux quantiques non linéaires. Ces réseaux présentent une distribution périodique de modes de vibration haute fréquence dont la dynamique est le fruit de la compétition entre les phénomènes suivants:<br />Les couplages dipolaires favorisent la délocalisation des vibrations donnant naissance à la propagation d'excitons vibrationnels : les vibrons.<br />L'anharmonicité intramoléculaire favorise une interaction attractive entre les vibrons et entraîne l'apparition d'états liés. Caractérisés par une localisation de l'interdistance vibronique, les états liés sont l'équivalent quantique d'objets non linéaires tels que les solitons.<br />L'interaction vibron-phonon modifie la nature des états à travers le mécanisme d'habillage qui traduit la création de polarons qui sont des vibrons habillés par une déformation du réseau. Ce mécanisme diminue la capacité de délocalisation des polarons et correspond à une seconde source de non linéarité.<br /><br />Notre formalisme, appliqué aux hélices-alpha et aux nanostructures moléculaires, révèle les points suivants:<br />A température biologique, une hélice-alpha, bien représentée par un modèle 1D, est le siège de deux états liés dont la présence a été observée expérimentalement. A basse température, la nature des états polaroniques reflète le caractère 3D des hélices.<br />Dans un nanofil de taille finie, la singularité du mécanisme d'habillage entraîne l'apparition d'états localisés.<br />Les non linéarités locale et non locale permettent un transport énergétique cohérent véhiculé par des états liés liés spécifiques.

Ce travail porte sur l’étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l’échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d’argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l’inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n’avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d’élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d’or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d’aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique. / This work focuses on the experimental study of linear and nonlinear optical responses of single metal nanoparticles. For this, an original far field optical technique, based on the spatial modulation of the sample, was set-up and combined with a femtosecond time-resolved pump-probe technique. We have first investigated the optical properties of model nanoparticles, formed by a silver nanosphere coated with a silica shell. We have highlighted the main consequence of electronic quantum confinement on the optical response of a nanoparticle: the broadening of its localized surface plasmon resonance with size reduction (proportional to the inverse of the radius, for nanospheres). This detailed study had never been realized, because it requires measurements on single nanoparticles (to eliminate the influence of inhomogeneous effects on the resonance due to size, geometry and environment dispersions) and of known size. This was possible thanks to the quantitative measurement of extinction cross-section and / or correlation of the optical image of the nano-object with its electron microscopy image. The second part of this work has been devoted to the study of the linear and time-resolved non-linear optical responses of gold nanorods. These systems are particularly interesting because their optical properties can be controlled by changing their geometry (in particular their aspect ratio). First, the extinction spectrum and its polarization dependence have been studied on individual objects. Comparison of the linear optical response with theoretical models provides information on orientation and geometry of the nanorod. The ultrafast nonlinear optical response of the nanorod was then measured with a high sensitivity femtosecond pump-probe technique. The investigated nanoparticles being fully characterized optically, a quantitative measurement of their non-linearity could be achieved, and its physical origin determined using a theoretical model.

L'utilisation d'un montage expérimental pompe-sonde a permis l'étude de différentes propriétés physiques typiques de différentstypes de nano-objets. Tout d'abord, l'étude sélective d'un transfert d'électron dans un nano-hybride semi-conducteur/métal composé d'un nano-bâtonnet de CdS et d'une nanoparticule d'or en contact direct avec le semi-conducteur, a prouvé l'existence du transfert de charge entre les deux composants du nano-hybride et montré que ce phénomène intervient pour des temps caractéristiques inférieurs à 15 femtosceondes. L'étude des propriétés optiques des nanoparticules d'or ayant reçu les charges transférées a montré que l'ajout de quelques charges négatives à de petites nanoparticules d'or provoque un décalage de la résonance palsmon dans le rouge du spectre. Ensuite, la mesure des modes de vibrations fondamentaux de nano-objets métallique (spériques ou sphéroïdaux) encapsulés par une couche encapsulés par une couche diélectrique ou métallique nous a permis d'obtenir des informations sur les épaisseurs relatives des différentes couches composants les nano-objets étudiés ainsi que sur les la qualité du contact entre ces couches. Enfin, l'étude du temps typique d'interaction électron-phonon dans des nanoparticules métalliques a mis en évidence que deux méthodes de mesure optique de ce temps par spectroscopie ultrarapide sont pôssibles, et que des effets de transitions entre un comportement type "peti solide" et un comportement moléculaire sont observable pour des nanoparticules de moins de 250 atomes / The usse of a pump-probe experimental setup allowed the study of different specific physical properties of different types of nano-objects. First, the selective study of an hybrid nanoparticles comosed of a CdS nanostick and a particle directly groxwn on the semiconductor part proved the existence of a transfer between the two part of the hybrid nanoparticle and showed that this phenomenon occurs in less than 15 femtosecondes. The study of optical propertie of gold nanoparticles with an extra charge due to the transfer showed that adding few electrons to a small gold nanoparticles leads to a red shift of the plasmon resonance. Secondly, measurment of the period of fundamental vibration modes of a bilayer nano-object (spheric or elongated) composed of a metallic core and a dielectric or metallic shell lead to information on the relative thickness of the layers and the contact quality between them. LAstly, the study of the characteristic time of electron-phonon interactions in metallic nanoparticles has proven that there are two different methods of measuring this characteristic time, and its investigation for small nanoparticles (less than 250 atoms) leads to the observation of a transition form a "bulk" to a molecular behaviour

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des réseaux optiques brillants dans des situations où le potentiel lumineux perd partiellement ou totalement ses propriétés de périodicité spatiale. Elle s'inscrit dans le domaine du refroidissement d'atomes par laser tout en étudiant des systèmes qui partagent leurs propriétés de symétrie avec les quasicristaux (structures ordonnées non périodiques découvertes en physique des solides).<br /><br />Nous décrivons comment obtenir des potentiels lumineux quasi-périodiques et nous expliquons comment nous avons refroidi et piégé des atomes de césium dans des réseaux optiques incommensurables, dans des super-réseaux optiques (potentiels lumineux modulés à grande échelle) et dans des quasicristaux<br />optiques avec une symétrie rotationnelle d'ordre cinq.<br /><br />Nous avons caractérisé ces nouveaux systèmes physiques par des techniques de temps de vol, de spectroscopie pompe-sonde, de diffraction de Bragg et d'imagerie directe. Nous avons ainsi obtenu des informations sur la température cinétique, sur<br />le mouvement des atomes dans les puits de potentiel lumineux, sur la distribution de densité atomique (ordre à grande échelle) et sur les propriétés de transport des réseaux optiques quasi-périodiques.<br /><br />Dans une dernière partie de la thèse, nous avons effectué une étude<br />numérique par simulation Monte-Carlo semi-classique des réseaux optiques périodiques et quasi-périodiques à trois dimensions. Les résultats de ces simulations sur la température, la localisation et les propriétés de transport sont en bon accord qualitatif avec les expériences. Ces simulations ont permis d'améliorer notablement la compréhension du comportement des atomes dans ce nouveau type de réseau optique.

Au cours de ce travail expérimental, nous nous sommes intéressés aux propriétés photo-physiques d'un mutant de la protéine Fuorescente verte (Green Fluorescent Protein, GFP). Plus particulièrement, nous avons caractérisé par spectroscopie femtoseconde résolue spectralement la dynamique des états excités de ce mutant. Nous avons tout d'abord comparé les résultats obtenus avec ceux de la protéine naturelle. Cela nous a permis de montrer que la dynamique des états excités s'avère très sensible aux modifcations de l'environnement proche de la partie optiquement active de la protéine. Dans une deuxième partie qui concerne l'étude de fusion génétique fragment d'anticorps-GFP, nous avons utilisé la sensibilité offerte par la dynamique des états excités de la protéine pour caractériser l'état de repliement de l'anticorps fusionné. Une autre partie de ce travail a été consacrée à l'étude des propriétés dynamiques de certains dérivés de la coumarine dont la nature de rotors moléculaires a été évoquée dans la littérature. Nous avons montré que la dynamique des états excités ne présente pas de signatures d'un tel comportement. Parallèlement aux études dynamiques, nous avons étudié le vieillissement ou diminution du nombre de molécules fluorescentes d'un ensemble bien déterminé de GFP sous illumination continue. Cette étude a mis en évidence le fait que l'évolution temporelle du système est gouvernée par une statistique de Lévy. L'une des conséquences principales étant l'existence d'un état instable à durée de vie moyenne infnie.