Dans le contexte d'un déploiement massif du nucléaire civil au niveau mondial, le problème de l'approvisionnement en U-235 se posera à des échéances humaines. L'industrie nucléaire d'aujourd'hui, sous-génératrice, serait, dans un tel cas de figure, inapte à satisfaire les besoins énergétiques du monde de façon durable. La transition vers des filières iso ou surgénératrices, qui optimisent l'utilisation de la matière fissile, est alors pertinente. Parmi les technologies qui permettent une telle optimisation, le cycle du thorium, Th/U-233 utilisé en spectre de neutrons thermique, est doublement intéressant; il permettrait, dans des concepts de type réacteur à sels fondus thermique, l'isogénération de la matière fissile tout en nécessitant de faibles inventaires initiaux en U-233. La production de cette quantité d'U-233, nécessaire au démarrage de la filière, peut être produite en amont, dans des réacteurs d'aujourd'hui (à eau sous pression), utilisant un combustible de type mixte oxyde thorium-plutonium. <br /><br />Ce travail concerne d'une part le développement d'outils de calcul nécessaires à l'étude neutronique, par simulation Monte Carlo (M.C), des réacteurs nucléaires et de leur combustible. Qu'ils soient de génération future ou de technologie actuelle utilisant un combustible innovant, la simulation des réacteurs par les méthodes M.C. est particulièrement bien adaptée car elle ne repose que sur la connaissance des données nucléaires, et peut traiter des géométries complexes et exactes en effectuant le transport des neutrons à énergie continue. <br /><br /><br />Le code MURE, qui encapsule le code de transport validé et reconnu MCNP, a été écrit pour simuler l'évolution du combustible sous irradiation. C'est un code modulaire, écrit en C++, qui permet, entre autres, de simuler des évolutions à puissance et à réactivité constantes. <br /><br /><br />Dans un deuxième temps, nous avons entrepris l'étude du combustible MOX ThPu en REP en vue de détérminer des teneurs en plutonium satisfaisant les critères de sûreté et avons quantifié la production d'uranium-233 en fin de combustion. Ceci nous permet de considèrer et de valider différents scénarios de transition du parc français vers un parc de réacteurs isogénérateurs utilisant le cycle du thorium, où l'U-233, aura été produit dans des réacteurs à eau sous pression utilisant du MOX thorié.

L'objectif du travail présenté est d'acquérir expérimentalement de nouvelles données thermodynamiques sur les espèces qui constituent les produits de corrosion présents dans le circuit primaire des REP. Le volet expérimental de cette étude se focalise sur deux phases solides du nickel : l'oxyde de nickel NiO (ou bunsenite) et le ferrite de nickel NiFe2O4. La vitesse de dissolution de l'oxyde de nickel a été mesurée jusqu'à 130°C en milieu acide (pH 3 à 5). Un modèle cinétique a été utilisé afin de décrire les vitesses de dissolution mesurées expérimentalement. Ce modèle a permis de déterminer l'énergie d'activation réelle de la réaction de dissolution de l'oxyde de nickel. La solubilité d'un ferrite de nickel stœchiométrique synthétisé expérimentalement a été mesurée entre 100 et 200°C dans une cellule potentiométrique à électrodes à hydrogène. La spéciation du fer et du nickel dans la solution expérimentale a été discutée au regard des données thermodynamiques disponibles à haute température et des constantes d'équilibre calculées par le code MULTEQ. L'un des aspects de cette étude a consisté en la conception et la mise en route d'une cellule de mesure de solubilité à haute température : la boucle SOLO. Les spécifications techniques et le fonctionnement de cette installation seront présentés en détail.

L'excès de réactivité neutronique dans les centrales nucléaires est compensé par des sys-tèmes actifs de contrôle du réacteur : acide borique et barres de contrôle. L'apport d'antiréactivité peut se faire passivement avec des poisons consommables, c'est-à-dire des absorbants de neutrons, en particulier avec du gadolinium (Gd). Dans le cadre d'une augmentation de l'enrichissement en U²³⁵ et de réduction de l'utilisation d'acide borique, cette thèse a pour objectif d'optimiser la distribution du ga-dolinium dans des céramiques d'UO₂ afin d'obtenir un apport optimisé d'antiréactivité dans un Réacteur à Eau sous Pression. Dans ce sens, le travail est orienté à trouver des nouveaux matériaux riches en gadoli-nium. Le diagramme de phase U-O-Gd a donc été exploré dans le domaine des fortes teneurs en Gd. Deux phases cubiques ont été trouvées et caractérisées : les phases C1 et C2. En vue d'une application industrielle, la phase C1 a été retenue comme candidate pour l'ajout du Gd dans les pastilles d'UO₂. La distribution optimale de cette phase C1 dans les assemblages de combustible nucléaire a été étudiée avec le code de calcul neutronique APOLLO2.8. Des études paramétriques ont été réalisées. Ces études neutroniques ont aboutit à un concept performant de pas-tille empoisonnée. Finalement, des pastilles prototype ont été fabriquées en laboratoire suivant ce concept. L'ensemble des résultats obtenus montre qu'un concept de pastille avec un dépôt super-ficiel neutrophage de phase C1 est une manière d'apporter de l'antiréactivité de manière optimisée dans le cadre de cycles longs. Ceci pourrait potentiellement être appliquée à l'échelle industrielle. Un brevet a été déposé en ce sens.