L’augmentation globale de la démographie couplée à une amélioration du niveau de vie conduit à l’augmentation de la pression anthropique pesant sur les ressources en eau. Cette pression passe entre autre par une consommation et donc un rejet de multiples molécules organiques, parmi lesquelles les pesticides représentent des contaminants emblématiques. Longtemps utilisés en agriculture afin d’en augmenter la productivité, ces substances sont aujourd’hui utilisées également de façon importante dans notre quotidien (traitements vétérinaires, protection des matériaux de construction, peintures, papier, textiles, etc.). Cela conduit à identifier les rejets urbains comme des vecteurs de pesticides au travers des effluents de station de traitement des eaux usées ou des effluents d’exutoires pluviaux, qui viennent s’ajouter aux apports induits par l’agriculture. Cette multiplicité de sources couplée à une toxicité intrinsèque avérée en font des molécules à fort enjeu environnemental dont il est essentiel de hiérarchiser les apports afin de pouvoir mettre en place des mesures de réduction.Dans ce cadre, un continuum péri-urbain situé sur la Métropole de Bordeaux (France) a permis de mettre en évidence des profils de contamination différents entre les eaux naturelles, les effluents urbains et les exutoires pluviaux, tant sur l’aspect qualitatif que sur l’aspect quantitatif. Si les eaux de surface sont principalement quantitativement marquées par des phytopharmaceutiques (métolachlore, glyphosate), les molécules identifiées comme potentiellement impactantes (en termes d’effets potentiels) proviennent d’avantage d’effluents urbains (fipronil, imidaclopride). En effet, les stations de traitement des eaux usées sont identifiées comme d’importants vecteurs en biocides et antiparasitaires à usages vétérinaires en raison de leur faible capacité de traitement vis-à-vis de ces contaminants. Toutefois, ces effluents ne sont que le reflet des utilisations en amont du réseau. L’investigation de ce dernier a conduit à identifier les usages domestiques comme responsables de l’introduction de certaines molécules préoccupantes tels les antiparasitaires à usages vétérinaires (fipronil et imidaclopride). En parallèle, bien que non majoritaires en ce qui concerne les apports en pesticides, les exutoires pluviaux ne sont toutefois pas négligeables et apportent en quantités conséquentes des biocides de protection (comme la carbendazime, le diuron, le propiconazole ou la terbutryne) de par le lessivage de surfaces traitées en zones urbaines. Le cas du glyphosate semble complexe puisque aucune des voie d’apport n’est clairement identifiée comme majoritaire. L’apport est très global, probablement du fait de sa multiplicité d’usages, tant en agriculture que par certains professionnels ou par les particuliers.L’échantillonnage passif par les POCIS (Polar Organic Chemicals Integrative Sampler) a été appliqué avec succès afin de calculer des flux plus précis dans les eaux de surfaces, permettant ainsi une identification plus fine des sources majoritaires. Cet outil montre toutefois ses limites en ce qui concerne le suivi d’échantillons complexes telles que les eaux brutes, en présentant des cinétiques d’accumulation trop courtes pour permettre un suivi quantitatif du réseau d’assainissement sur de longues périodes. Ces observations ont été confirmées à l’occasion de calibrations in-situ en rivière et en entrée de station de traitement des eaux usées et qui ont donné lieu au développement de nouveaux outils. Les mini-POCIS et les POCIS-T, plus légers et plus petits ont été calibrés à la fois en laboratoire et en station de traitement des eaux usées. Ils se sont révélés plus adaptés que la forme classique pour suivre la contamination des eaux usées car ils permettent d’augmenter la durée du suivi. Ils représentent une alternative intéressante pour le suivi du réseau d’assainissement. / Global demographic increase coupled with standard of living increase drive water resources’ anthropic pressure. This phenomenon is linked with consumption habits and with chemicals dispersion in environment. Pesticides are part of the most concerning contaminants. They were firstly used to enhance agricultural productivity but nowadays these chemicals are used for our daily life needs (in building materials, veterinary treatments, papers, textile products, paints, etc.) and so urban effluents such as storm sewer or wastewater treatment plant effluents are identified as important vectors of pesticides which are added to agricultural inputs. The diversity of sources coupled to an intrinsic toxicity highlight pesticides as environmental concerning compounds and their sources have to be clearly identified and classified to consider source reduction actions.The study of an urban continuum in Bordeaux Metropolis (France) highlighted qualitative and quantitative differences in contamination profiles between river water, storm sewers and wastewater treatment plant effluents. River waters are contaminated with phytopharmaceuticals (metolachlor, glyphosate) but molecules of high ecotoxicological concern (fipronil, imidacloprid) are mostly brought by wastewater treatment plants. These structures are indeed not built for micropollutant treatment and biocides provided by wastewaters are discharged in surface water. Urban effluents reflect uses of wastewater network by private consumers and industries. Advanced investigations in the wastewater network allowed identifying them as providers of veterinary molecules such as fipronil and imidacloprid. In parallel, monitoring of rain effluents allowed to identify storm sewers as less important sources of pesticides that wastewaters but they have to be considered for some molecules. Indeed, they can locally increase contamination in natural water around the discharge site especially concerning biocides (carbendazime, diuron, propiconazole, terbutryne) because of runoff waters over treated surfaces. Case of glyphosate is much more complex because this molecule was found in every compartment and seemed to be introduced massively both by agriculture and urban effluents in link with its use by farmers but also private consumers and some professionals.Passive sampling of water resources with POCIS (Polar Organic Chemicals Integrative Sampler) was successfully applied, allowing to quantify pesticides at trace levels and to calculate precise fluxes leading to the confirmation of previous results. However, the usefulness of this tool is limited in the case of wastewater monitoring. Uptake kinetics are too rapid to allow a quantitative characterisation of raw wastewaters over long period of deployment. These observations were confirmed with the comparison of in-situ calibration performed both in river and in effluent of a wastewater treatment plant and leaded to the development of new version of POCIS. Mini-POCIS and POCIS-T (lighter and smaller than original ones) were calibrated both in laboratory and in real conditions. They are more adapted than classical devices to wastewater sampling allowing covering a much longer period of monitoring.

Cette thèse valorise les données de mesure en continu de pluie de débit et de turbidité, ainsi que les bases de donnée de résultat d'analyse et les connaissances acquises dans le cadre des trois observatoires français en hydrologie urbaine, OPUR-Paris, OTHU-Lyon et ONEVU Nantes, pour valider et améliorer les connaissances sur les flux et les sources de particules vectrices de contaminants, en réseaux d'assainissement unitaire. Les données provenant de 6 sites expérimentaux drainés par un réseau d'assainissement unitaire ont été exploitées : Marais, Quais et Clichy à Paris, Cordon Bleu et Saint-Mihiel à Nantes et Écully à Lyon, avec sur chaque site des bases de données de longue durée qui ont permis des études statistiques sur des échantillons de plusieurs dizaines d'événements pluvieux et de journées de temps sec. Cette thèse a permis : 1- d'évaluer la représentativité de la turbidité pour analyser du transport solide en réseau ; 2- d'analyser et de modéliser statistiquement les concentrations et les masses de particules à l'échelle événementielle ; 3- d'étudier la dynamique des flux et des concentrations à l'échelle intra-événementielle. Les résultats obtenus indiquent d'une part, que la turbidité permet de décrire les dynamiques intra-événementielles des flux et des concentrations à condition d'exprimer ceux-ci sous forme relative, normalisée par les valeurs moyennes événementielles. En revanche, ces valeurs événementielles sont attachées par des erreurs systématiques non négligeables induites par les variations inter-événementielles de la relation MES-Turbidité (intervalle de confiance de l'ordre de 30% de la moyenne). Ils confirment d'autre part que la contribution des dépôts aux flux de temps de pluie est importante mais variable (entre 20 et 80% de la masse à l'exutoire selon l'événement), y compris sur un site réputé exempt de dépôts (grossiers). Autrement dit, les problématiques d'ensablement et de pollution de temps de pluie ne sont pas nécessairement liées. L'autre contribution majeure est celle des eaux usées « de temps sec ». De plus, ils nous ont permis de progresser dans la compréhension des phénomènes de décalage temporel entre hydrogramme et pollutogramme et d'effet piston / This thesis exploits continuous measurement of rainfall, discharge and turbidity data and the knowledge acquired by three French observatories in urban hydrology, OPUR-Paris, OTHU Lyon and ONEVU-Nantes, to validate and improve knowledge on suspended solids discharges and sources of particles, which are major vectors of contaminants in combined sewer systems. Data from six experimental sites served by a combined sewer system were used: Marais, Quais and Clichy in Paris, Cordon Bleu and Saint-Mihiel in Nantes and Ecully in Lyon. At each site, a long duration databases enabled statistical studies on samples of several tens of rainfall events and dry weather days. This thesis allowed: 1-to assess the representativeness of turbidity to analyze sediments transport in network; 2-to analyze and model concentrations and masses of particles at the scale of rain events; 3-to study the dynamics of fluxes and concentrations at intra-event scale. Results show that turbidity can describe the dynamics of intra-event fluxes and concentrations provided these are expressed in a relative form, normalized by the event mean values. However, these mean values are attached by significant systematic errors induced by variations of the inter-event TSS-turbidity relationship (95% confidence interval about 30% of average). The contribution of sewer deposits to wet weather suspended solids discharges is important but variable (between 20 and 80% of the mass at the outlet depending on the event), including for a site allegedly free of (coarse) sewer deposits. In other words, the problems of silting and contribution from deposits to wet weather pollution are not necessarily related. The other major contribution is from “dry weather” wastewater. In addition, they we made some progress in understanding the lag-time phenomena between hydrograph and pollutograph and the piston effect

Ce travail décrit certains aspects du réseau d’assainissement en tant que réacteur bio-physico-chimique. Les objectifs principaux sont : d’identifier et de quantifier les sources des eaux circulant dans les collecteurs en se basant sur les signatures isotopiques des eaux et des sulfates dissous; de déterminer la nature minéralogique des phases porteuses des métaux lourds et d’étudier leur cycle géochimique par MET et MEB couplés à la EDXS ; de mettre en évidence la présence d’échange de matière entre les eaux usées et les biofilms par CLSM et MET et d’étudier les conditions hydrodynamiques impliquées dans cet échange dans un réacteur pilote (Couette-Poiseuille). On montre que les données isotopiques permettent d’évaluer la présence des évolutions de concentration des éléments transportés dans le réseau. Le rôle du réseau en tant que réacteur apparaît dans l’évolution de la nature minéralogique des phases phosphatées vers l’aval du réseau et dans la précipitation des métaux lourds dans les compartiments anaérobiques sous forme de phases sulfurées néoformées. Les dépôts des regards de façade et les biofilms sont les lieux de cette néoformation. A l’échelle de la matière organique, l’auto-épuration est révélée par les échanges entre les biofilms et les matières en suspension (MES) suite à la présence des fibres de cellulose dans la structure des biofilms et de morceaux de biofilms au sein de la MES. La majeure partie de ces évolutions se situe en amont du réseau où les contrastes physicochimiques sont les plus importants. Finalement, les expériences modèles au sein du réacteur ont montré l’implication de l’hydrodynamisme dans le détachement des biofilms / This work describes the sewer system as an integrated part of the wastewater treatment system. The main objectives of this study were: identification and quantification of water sources collected in sewer system, referring to isotopic signatures of water and dissolved sulfates; identification of the mineralogical nature of trace element carriers and determination of their geochemical evolution within the sewer by TEM and SEM coupled with EDSX ; Evidencing exchanges between sewage and biofilms, using CLSM and TEM, and investigating hydrodynamic conditions controlling this exchange in an experimental set-up (Couette-Poiseuille reactor). The results indicate that isotopic data may be used to study the tightness of sewer lines and to evaluate the evolution of element concentrations along sewer. Implication of the sewer system as a true biophysicochemical reactor is evidenced in our study by the evolution of the mineralogical nature of phosphate phases downstream of the sewer and by heavy metal precipitations in anaerobic conditions as neoformed sulfide phases. Sump pit deposits and biofilms represent the earlier stage of this neoformation. Organic matter biodegradation was revealed by TEM examination of SM whereas the exchange between biofilms and SM was shown by CLSM. Cellulose fibers from SM were found embedded in exopolymer biofilm matrices and detached fragments from biofilms were identified in sewage. The majority of these evolutions are located upstream of sewer system in which the contrast in physicochemical properties are the most significant. Finally, biofilm model investigations and image processing showed that hydrodynamic conditions are largely implicated in biofilm detachment

L’optimisation du système d’assainissement et la réduction des rejets d’eaux résiduaires urbaines non traitées est devenue un enjeu majeur pour de nombreuses collectivités dans le but d’atteindre les objectifs de qualité des milieux aquatiques fixés par la Directive Cadre européenne sur l’Eau (DCE 2000/60/CE). Pour cela, une parfaite connaissance du système d’assainissement est nécessaire. L’objectif de cette thèse, financée par la CDAPP et l’Agence de l’Eau Adour Garonne, était l’étude de la dynamique du système d’assainissement de la CDAPP et de sa contribution sur les flux de polluants dans le milieu récepteur (le Gave de Pau). La première étape du travail a été consacrée à la caractérisation hydraulique et physicochimique du système d’assainissement par temps sec et par temps de pluie. Une étude hydraulique a été tout d’abord réalisée et a permis de mieux appréhender la dynamique des déversements via les déversoirs d’orage (DO) en fonction de la nature des évènements pluvieux. D’autre part, la caractérisation physico chimique des eaux usées (matières en suspension ou MES, demande chimique en oxygène ou DCO, métaux, hydrocarbures aromatiques polycycliques) a mis en évidence que pour l’ensemble de ces paramètres, une nette augmentation des flux par temps de pluie était observée en particulier en début d’événement (augmentation d’un facteur de 2 à 10). Ce phénomène s’explique par l’apport de polluant par les eaux de ruissellement et l’érosion des dépôts accumulés par temps sec dans les réseaux. Seul l’azote total se comporte différemment puisqu’il est majoritairement présent sous forme dissoute. Afin de mieux appréhender la dynamique des paramètres polluants réglementaires (MES, DCO et azote), un suivi haute fréquence (au pas de temps de cinq minutes) a été mis en place durant un an à l’aide de sondes de turbidité et de conductivité. Ce suivi en continu constitue la troisième partie de ce travail. Des corrélations (r² ≈ 0,9) ont été établies entre d’une part, les paramètres polluants DCO et MES, et la turbidité et d’autre part, entre la conductivité et l’azote total. Ces enregistrements ont permis une meilleure compréhension du fonctionnement du système d’assainissement : mise en évidence du phénomène de first flush, estimation des flux polluants déversés via les DO, étude des phénomènes de stockage dans les réseaux. La dernière partie de cette thèse vise à l’étude de la contribution des rejets d’assainissement dans le milieu récepteur. Elle a permis de démontrer la contribution modérée du rejet de sortie de STEP (entre 1 et 15 %) par temps sec. Par temps de pluie, la contribution du système d’assainissement via les DO est extrêmement variable suivant les conditions hydro-climatiques (de < 1 % à plus de 50 %). Ce travail a permis d’une part d’apporter des résultats utilisables par le gestionnaire de l’assainissement pour optimiser la gestion des eaux usées de la CDAPP. D’autre part, ce travail apporte des résultats plus fondamentaux relatifs à une meilleure connaissance de la dynamique hydrologique et physicochimique des eaux résiduaires urbaines et des polluants associés tels que la mise en évidence, à l’aide d’outils statistiques, des paramètres influençant les déversements et les concentrations en polluants par temps de pluie. / Optimization of sewer system and reduction of untreated wastewater discharges has become a key issue for many communities in order to achieve the good quality of aquatic environments set by the European Framework Directive (WFD 2000/60/EC). For this, a perfect knowledge of sanitation is required. The objective of this thesis, funded by CDAPP and Adour Garonne Water Agency, was the study of the dynamics of the CDAPP sanitation and its contribution to the pollutants fluxes in the receiving environment (the river Gave de Pau). The first step of the work was devoted to the hydraulic and physicochemical wastewater characterization during dry and wet weather. A hydraulic study was first carried and helped to better understand the dynamics of discharges through the combined sewer overflow (CSO) according to the rainfall events characteristics. On the other hand, the physico-chemical characterization of wastewater (suspended solids or TSS, chemical oxygen demand or COD, metals, polycyclic aromatic hydrocarbons) showed that for all these parameters, a clear increase of pollutant fluxes was observed at the beginning of the rainfall event (increase by a factor of 2 to 10). This phenomenon is explained by the runoff contribution and erosion of sediments accumulated in the networks during dry weather periods. Only total nitrogen behaves differently because it’s mostly dissolved. To better understand the dynamics of pollutants parameters (TSS, COD and nitrogen), high frequency monitoring (every five minutes) has been established for one year with turbidity and conductivity sensors. This continuous monitoring is the third part of this work. Correlation functions (r² ≈ 0.9) were found between, the pollutant parameters COD and TSS, and turbidity, and secondly, between conductivity and total nitrogen. These records allowed a better understanding of sanitation system: highlighting the first flush phenomenon, estimation of pollutant loads discharged by CSO, study of storage networks phenomenon. The last part of this thesis aims to study the contribution of wastewater discharges to the receiving environment. It demonstrated the moderate contribution of rejection output STEP (between 1% and 15%) in dry weather. In rainy weather, the contribution of sanitation through CSO is extremely variable depending on the hydro-climatic conditions (<1% to over than 50%). This work has led to provide usable results for the sanitation manager to optimize CDAPP wastewater treatment. Moreover, this work provides most fundamental results for a better understanding of the hydrological and physicochemical dynamics of urban wastewater and associated pollutants such as highlighting, using statistical tools, the parameters influencing pollutant concentrations during rainfall events.

Les bassins périurbains, constitués de zones urbaines, agricoles et naturelles, sont des bassinsversants complexes à étudier. L’augmentation des surfaces imperméables et les modifications deschemins d’écoulement par les réseaux d’assainissement influencent leur hydrologie. Ces modificationssont notamment liées aux choix de modes de gestion des eaux pluviales : réseaux unitaires,réseaux séparatifs, infiltration à la parcelle, etc. La modélisation hydrologique spatialisée, quirend compte de l’hétérogénéité des bassins versants, est un outil permettant d’évaluer les différentsenjeux en termes d’occupation du sol et de gestion des eaux pluviales. Cependant, peu demodèles ont été construits pour être appliqués aux bassins périurbains, à l’échelle des gestionnaires(˜ 100 km2) et pour des simulations sur de longues périodes (> 10 ans). La modélisationhydrologique doit donc être adaptée afin de mieux capter les spécificités des milieux périurbainstelles que l’hétérogénéité de l’occupation du sol et la connexion de certaines zones urbaines à unréseau d’assainissement.Ce travail de thèse a consisté à développer un nouvel outil de modélisation adapté à ces problématiques: le modèle distribué horaire J2000P. Ce modèle simule les processus hydrologiquesen milieux ruraux et urbains et prend en compte les réseaux d’assainissement, les connexionsà ces réseaux et les déversements des déversoirs d’orage (DO). Le modèle a été mis en oeuvresur le bassin périurbain de l’Yzeron (˜ 130 km2), situé à l’ouest de Lyon. L’évaluation, effectuéeà l’exutoire de différents sous-bassins de tailles et d’occupations du sol différentes, montre desrésultats très encourageants. Le modèle a tendance à sous-estimer le débit mais la dynamiquedes pics est bien représentée tout comme le déversement des DO. Suite aux résultats de l’évaluation,une analyse de sensibilité « pas à pas » du modèle a été réalisée et différentes hypothèsesde fonctionnement du bassin ont été formulées pour améliorer la compréhension du modèle etdes processus représentés. Le modèle a ensuite été utilisé pour tester l’impact de modificationsde l’occupation des sols et/ou de la gestion des eaux pluviales sur la réponse hydrologique. Lemodèle montre que la gestion de l’occupation du sol a moins d’influence sur l’hydrologie dubassin que la gestion du réseau d’assainissement. / Growing urbanization and related anthropogenic processes have a high potential to influencehydrological process dynamics. Typical consequences are an increase of surface imperviousnessand modifications of water flow paths due to artificial channels and barriers (combined and separatedsystem, sewer overflow device, roads, ditches, etc.). Periurban catchments, at the edgeof large cities, are especially affected by fast anthropogenic modifications. They usually consistof a combination of natural areas, rural areas with dispersed settlements and urban areas mostlycovered by built zones and spots of natural surfaces. Spatialized hydrological modeling tools, simulatingthe entire hydrological cycle and able to take into account the important heterogeneityof periurban watersheds can be used to assess the impact of stormwater management practiceson their hydrology.We propose a new modeling tool for these issues : the hourly distributed J2000P model.This model simulates the hydrological processes in rural and urban areas and takes into accountthe sewerage networks, connections to these networks and overflows from sewer overflow devices(SOD). The application site is the Yzeron catchment (˜ 130 km2), located in the West of Lyon.The evaluation, conducted at the outlet of different sub-basins with different sizes and landuse, shows very encouraging results. The model tends to underestimate the discharge but thedynamics of the peaks and the SOD overflows are well simulated. The model is also used to testthe impact of changes in land use and/or stormwater management on the hydrological response.The results show that land use management has less impact on the hydrology of the catchmentthan stormwater management.