Ce travail porte sur le comportement du Ra au sein d’un écosystème forestier (Montiers, Meuse). Il s’appuie sur la mesure de plusieurs traceurs isotopiques (déséquilibres radioactifs, rapports 228Ra/226Ra et 87Sr/86Sr) dans les différents compartiments du système eau-sol-plante. Les objectifs étaient : 1) d’étudier la mobilité du Ra et ses ascendants radioactifs entre les fractions minérales séparées d’un profil de sol, 2) d’évaluer le transfert du Ra vers les compartiments eau-plante de l’écosystème, 3) de caractériser le transfert du Ra et son temps de résidence dans la végétation, 4) de réaliser le bilan du cycle biogéochimique du Ra. Ce travail montre une forte redistribution de U, Th et Ra en fonction de leurs affinités respectives avec les différentes fractions minérales du sol. Bien que le Ra soit très fortement associé à la fraction fine (< 2µm) du sol, la végétation (hêtres) semble prélever le Ra des oxydes de fer du sol. Le transfert ultérieur de ce nucléide depuis les racines vers les parties aériennes de l’arbre est moins important que celui des autres alcalino-terreux, aboutissant à un temps de résidence dans la végétation de l’ordre de quelques années (2.6 ± 1.6 ans). Enfin, le cycle biogéochimique du Ra est caractérisé par un flux de dégradation de la litière souterraine plus important que celui lié à la litière de surface, par un apport atmosphérique en Ra négligeable et par un flux d'altération très important, ce dernier ne transitant pas par les solutions de sols gravitaires. Le Ra présent dans ces dernières provient presque exclusivement de la dégradation de la litière. / This work investigates the behaviour of Ra within a forest ecosystem (Montiers, Meuse). It is based on the quantification of several isotopic tracers (U- and Th- series disequilibria, isotopic ratios of 228Ra/226Ra and 87Sr/86Sr) in the different compartments of the water-soil-plant system. The research goals were : 1) to study the mobility of Ra and its radioactive ascendants in the separated mineral fractions of a soil profile, 2) to evaluate the transfer of Ra to the water-plant system, 3) to characterise the transfer of Ra and its residence time onto the vegetation, 4) to realise an account of the biogeochemical cycle of Ra. This work shows a strong redistribution of U, Th and Ra depending on their respective affinities with the different mineral fractions of the soil. Despite being predominantly concentrated in the clay fraction (<2 µm) of the soil, our findings indicate that trees (beeches) mostly extract Ra from the soil’s iron oxides. The subsequent transfer of this nuclide from the roots to the foliage is lesser than that of other alkaline-earth metals, leading to a vegetal residence time on the order of a few years (2.6 ± 1.6 years). Finally, the biogeochemical cycle of Ra is characterised by the degradation flux of fine-roots rather than that of leaves, by a negligible atmospheric input and by a strong weathering rate. Ra presents in the latter originates almost uniquely from litter degradation and does not pass through gravitational soil solutions.

L’analyse de sédiments totaux et de fractions granulométriques de la rivière Gandak (Himalaya) a montré que la variabilité des séries de l’uranium observée pour les sédiments himalayens est contrôlée par leur évolution minéralogique et granulométrique plutôt que par le mécanisme d’altération. Cette conclusion questionne les travaux antérieurs et souligne la nécessité d’étudier la mobilité des radionucléides à échelle minérale. A cette fin, une approche sur fractions minérales a mis en évidence des processus d’échange entre les minéraux, avec une mobilité significative de 230Th, fortement appauvri dans les zircons, et 226Ra, enrichis en particulier dans la fraction argileuse. Les déséquilibres observés semblent induits par un processus d’altération récent, de quelque ka.Ces résultats sont confirmés par l’analyse des déséquilibres 238U-234U-230Th dans des minéraux par SIMS, qui montre un enrichissement en 230Th à la surface des monazites et une perte de Th (232, 230) dans les zircons. / The analysis of total sediments and grain-size fractions from the Gandak river (Himalaya) showed that the Uranium series variability observed for the Himalayan sediments is controlled by their mineralogical and grain-size evolution, rather than by the weathering process.This conclusion called into question the transfer timescale in Himalayan plains estimated by previous works and highlighted the need to explore radionuclide mobility at the mineral scale. For this purpose, an approach on pure mineral fractions pointed out exchange processes between the mineral phases, with a significant mobility of 230Th, strongly depleted in zircon, and 226Ra, particularly enriched in the clay fraction. The observed disequilibria are attributed to a recent weathering process of a few ky. Those observations are confirmed by the SIMS analysis of 238U-234U-230Th disequilibria on mineral grains, which show a 230Th enrichment at the grain surface in monazites and a loss of Th, 230 and 232, in zircons.

L'ancien site minier St. Lawrence Columbium abandonné en 1976 a exploité durant ses 15 années d'activité, la seule intrusion de nature carbonatique des Collines Montérégiennes pour sa richesse en minéraux carbonatés porteurs de niobium, d'éléments radioactifs et du groupe des terres rares. L'objectif principal de cette étude est de développer un modèle conceptuel de transport réactif du site qui vise à quantifier la mobilité et le devenir de ces éléments chimiques critiques pour l'environnement en utilisant dans un premier temps, le modèle numérique d'écoulement et de transport par éléments finis Flonet/TR2 afin de modéliser le système d'écoulement saturé en 2D. Par la suite, le modèle par volumes finis MIN3P simule le transport réactif en 1D et en 2D entre le parc à résidus et une des fosses du site. Également, une étude de sensibilité des paramètres d'écoulement et de transport par la méthode de Morris, est menée afin d'identifier les variables d'entrée les plus critiques. Les résultats de la simulation avec Flonet/TR2 permettent d'identifier tout d'abord un chemin préférentiel pour l'écoulement et le transport induit par un roc altéré en surface avec notamment des temps de résidences passant d'une dizaine d'années à plusieurs centaines d'année après 20 m sous le niveau de la nappe. Les simulations de transport réactif ont, quant à elles, révélée des concentrations en oxyde d'uranium qui demeurent en deçà des critères d'eau de résurgence contrairement au fluor et au sulfure d'hydrogène qui ont des concentrations maximales naturelles respectives de 5,0 mg/L et de 1,20x10⁻² mg/L. La capacité du socle rocheux à tamponner la variation de pH engendrée par la dissolution de minéraux soufrés tel que la sphalérite et la molybdénite, a également été constaté, variant entre 8,0 et 6,7 dans le temps. Les analyses de sensibilités montrent que d'une part, le système d'écoulement est significativement impacté par la variation saisonnière de la recharge au top du modèle ainsi que par l'hétérogénéité de la perméabilité du roc induisant des variations du temps de résidence de plusieurs dizaines d'années. D'autre part, la variation du taux de lixiviation des résidus, simulé par la modification des concentrations d'entrées, est la principale source de variation des concentrations de sortie pour le modèle numérique de transport réactif. / During its 15 years of operation, the former St. Lawrence Columbium mining site, abandoned in 1976, exploited the only carbonate intrusion in the Monteregian Hills for its wealth of carbonate minerals containing niobium, radioactive elements and rare earth elements. The main objective of this study is to develop a conceptual model of reactive transport that aims to quantify the mobility and fate of the chemical elements of highest environmental concern by first using the Flonet/TR2 finite element flow and transport model to simulate the saturated 2D flow domain. Subsequently, the MIN3P finite volume model is used to simulate reactive transport in 1D and 2D between the tailings facility and one of the pits on the site. A sensitivity study of the flow and transport parameters using the Morris method identifies the most critical input variables. The results of the Flonet/TR2 simulation showed a preferential pathway identified for flow and transport induced by uppermost layer of weathered rock with residence times ranging from around ten years to several hundred years down to 20 m below groundwater level. Reactive transport simulations showed uranium oxide concentrations below the criteria for resurgent water, in contrast to fluoride and hydrogen sulphide, which have maximum natural concentrations of 5,0 mg/L and 1.20x10⁻² mg/L, respectively. The simulations showed that bedrock was able to moderate the pH variation caused by the dissolution of sulphur minerals such as sphalerite and molybdenite was also observed, with a simulated pH between 8.0 and 6.7 over time. Sensitivity analyses show that the flow system is significantly influenced by the seasonal variation of recharge at the top of the model and by the heterogeneity of rock permeability, leading to variations in residence time of several decades. In addition, the variation in the residual leaching rate, simulated by the change in input concentrations, is the main source of variation in the output concentrations for the reactive transport numerical model.