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Dans le cadre de la mission de surveillance radiologique de l’environnement de l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), le Laboratoire de Mesure de la Radioactivité dans l’Environnement (LMRE) réalise la mesure de la concentration en activité dans différentes matrices environnementales. Il s’agit de matrices biologiques (mousses aquatiques, algues, lait, légumes …), de sols, d’eaux ou encore de filtres de prélèvement d’aérosols.Les radionucléides artificiels recherchés sont en très faible proportion par rapport à certains radionucléides naturels : le potassium 40 dans les matrices biologiques ou encore les descendants particulaires du radon dans les filtres d’aérosols. L’important fond Compton induit par ces radionucléides naturels dans le spectre gamma complique la détermination des radionucléides présents au niveau trace.Un moyen de s’affranchir de ce fond Compton est de faire une mesure par spectrométrie $gamma$ en coïncidence en utilisant au moins deux détecteurs. La méthode a été développée sur un système existant, le système anti-Compton constitué d’un détecteur germanium entouré d’un scintillateur NaI(Tl), avec le développement d’un algorithme d’analyse et de l’étalonnage par simulation Monte Carlo si nécessaire. De plus, un nouveau système de mesure en coïncidence a été conçu par simulation Monte Carlo puis mis en service pour pallier les limites du système anti-Compton. Ce nouveau système de mesure, nommé Léda, est composé de deux détecteurs germanium face à face, entourés d’un scintillateur NaI(Tl) ; il possède plusieurs voies de mesure, chacune présentant une amélioration en termes de limite de détection pour tous les radionucléides mesurés. / The French Institute of Radiation Protection and Nuclear Safety (IRSN) is in charge of the radiological surveillance of the environment. In this framework the Laboratory of Environment Radioactivity Measurement (LMRE) measures the radioactivity concentrations in various environmental samples: biological matrices (aquatic moss, seaweed, milk, vegetables …), soils, waters or aerosol filters.Artificial radionuclides searched are in low proportion compared to natural radionuclides: potassium 40 in biological matrices or radon particular daughters in aerosol filters. The significant Compton continuum induced in the gamma spectrum makes difficult the identification and the quantification of radionuclides present at trace level.The use of two detectors enables to make coincident spectrometry in order to decrease this Compton background. This technique was developed with an existing system of the laboratory, the anti-Compton system, composed of a germanium detector surrounded by a NaI(Tl) scintillator. A data analysis algorithm was developed and also a Monte Carlo calibration if radionuclides measured are not available in standard source. Moreover a new coincident measurement system was designed by Monte Carlo simulation, called Leda consisting of two germanium detectors face to face surrounded by a NaI(Tl) scintillator. This new system overcomes the limits of the anti-Compton system. Different measurement channels improve the detection limits for all radionuclides measured in our laboratory.

Cette thèse s'intéresse aux effets des rayonnements ionisants sur les cellules vivantes. Le travail peut être divisé en trois parties principales : La première partie résume les processus de dommage et de réparation cellulaire après les irradiations, et les résultats obtenus par Dionet et al. au Laboratoire de Physique Corpusculaire notamment la mise en évidence de l'effet d'hypersensibilité de la lignée du mélanome pour des irradiations à faible doses et faibles débits de dose en neutrons de 14 MeV. La deuxième partie décrit le développement de la version officielle du code GEANT4DNA qui est un code monte-Carlo capable de suivre les protons jusqu'à 100 eV et les électrons jusqu'à 15eV dans l'eau. Ce code a été utilisé pour décrire d'une manière détaillée les traces de particules qui traversent la cellule pendant les irradiations. La troisième partie décrit les formalismes de la microdosimétrie et de la théorie " Dual Radiation Action" qui ont été utilisés pour calculer l'efficacité biologique relative des neutrons de 14 MeV par rapport aux photons de 1 MeV pour la lignée irradiée au LPC, le mélanome. L'EBR calculé est comparé aux données expérimentales disponibles

Les études pharmacocinétiques réalisées grâce à la tomographie d’émission par positrons chez le petit animal requièrent la mesure de la concentration du radiotraceur dans le sang, la fonction d’entrée, pendant la séquence d’imagerie. Un détecteur de positrons placé sur une canule prélevant le sang de l’animal a été démontré comme un moyen avantageux de mesurer la fonction d’entrée chez les rongeurs, mais souffre d’une efficacité de détection limitée. Une nouvelle génération de compteur a été développée afin de surmonter ce problème. Des cartouches microfluidiques, fabriquées par impression 3D dans un matériau biocompatible, remplacent les cathéters traditionnellement utilisés et permettent de diminuer la perte d’énergie des positrons dans les parois. De plus, un circuit de différentiation, implanté via une topologie d’amplificateur d’instrumentation, permet la suppression du bruit induit par le fluide conducteur présent entre une paire de détecteurs opposés. Le système est ainsi beaucoup moins vulnérable que ses prédécesseurs aux interférences électromagnétiques présentes dans l’environnement expérimental. L’efficacité de détection du système utilisant un seul détecteur avec un cathéter PE-50 a été caractérisée comme étant de 17,3 % pour le [indice supérieur 18]F, 25,2 % pour le [indice supérieur 11]C et 1,3 % pour le [indice supérieur 99m]Tc, soit des augmentations de facteurs 4, 2 et 6,5 respectivement, lorsque comparé au système en cathéter antérieur. Une caractérisation subséquente à deux détecteurs a vu les efficacités de détection du [indice supérieur 18]F et du [indice supérieur 11]C augmenter d’un facteur 1,9, soit presque doubler. Une diffusion du liquide hors du microcanal a été observée lors de l’utilisation des cartouches microfluidiques, ce qui modifie le volume de détection au cours de l’acquisition et rend impossible la détermination de l’efficacité de détection avec un microcanal. Bien que ceci démontre que la technologie d’impression 3D choisie est inadaptée à l’utilisation dans une application microfluidique, de récents développements dans le domaine font de la stéréolithographie un remplacement fort prometteur pour la fabrication de microcanaux. L’utilisation de cathéters de polyimide avec parois très minces, comme alternative à la microfluidique, a entraîné des augmentations d’efficacité de détection de 3,2 % et 5,7 % pour les isotopes [indice supérieur 18]F et [indice supérieur 11]C respectivement. L’effet du cathéter de polyimide est encore plus marquant avec le [indice supérieur 99m]Tc, faisant passer l’efficacité de détection de 1,0 % à 1,8 %. Ce fort gain s’explique par la détection d’électrons de conversion de faible énergie, indétectables avec un cathéter traditionnel. De plus, l’utilisation d’un unique cathéter élimine la complexité inhérente au raccord entre un cathéter et une composante microfluidique. L’appareil développé permettra une mesure plus précise de la fonction d’entrée et, utilisé de pair avec des techniques d’imagerie moléculaire, facilitera les études pharmacocinétiques visant le développement de nouveaux traitements et radiotraceurs.

Suite aux séismes et au tsunami qui ont frappé les côtes japonaises le 11 mars 2011, d’importantes quantités de radionucléides ont été émises par la centrale de Fukushima Dai-Ichi. Une part non négligeable (20%) du radiocésium rejeté s’est ensuite déposée sur les sols de la Préfecture de Fukushima. Cette étude vise à développer des méthodes de traçage sédimentaire originales afin de comprendre la dispersion des particules contaminées. L’étude se concentre sur 3 bassins versants côtiers situés au nord de la centrale (bassins de la Mano – 175 km², Niida – 270 km² et Ota – 75 km²) et drainant la partie la plus contaminée du panache de pollution radioactive. Cette région connaît un climat particulièrement érosif, avec des crues printanières et le passage de typhons entre juin et octobre. Pour étudier la dispersion de la contamination radioactive initiale, des sols et des laisses de crues ont été collectés au cours de 6 campagnes de terrain (organisées tous les 6 mois entre novembre 2011 et mai 2014 après les crues printanières et les typhons estivaux). L’activité des principaux radionucléides a été mesurée par spectrométrie gamma et une sélection d’échantillons a également été analysée par activation neutronique afin de déterminer leur teneur en une vingtaine d’éléments. L’analyse de l’activité en 137Cs dans 10 carottes de sols collectées dans des rizières a confirmé la faible migration du césium en profondeur dans les sols de la région. Plus de 90 % de la contamination étaient concentrés dans les 2 cm superficiels des sols en novembre 2013. Cette contamination située à la surface du sol reste donc potentiellement mobilisable par l’érosion. Par ailleurs, la détection d’argent-110 métastable (110mAg) et le fait que ce radioisotope ait un comportement similaire à celui du césium, ont permis de l’utiliser pour tracer la dispersion de la contamination dans le bassin versant de la Niida. En effet, le rapport d’activités 110mAg/137Cs dans les sols de ce bassin est significativement différent à l’amont et à l’aval de celui-ci. L’utilisation de ce rapport et d’un modèle de mélange binaire a permis d’identifier l’occurrence de cycles d’érosion et de dispersion saisonniers de la contamination. Cependant, 110mAg ayant une demi-vie de 250 jours, il a rapidement décru et l’activité est devenue inférieure aux limites de détection à compter de mai 2013. Pour pallier sa disparition, la contribution des sols des plateaux montagneux aux sédiments transitant dans la plaine côtière a été quantifiée à partir de leur signature en 137Cs. En utilisant un modèle de mélange binaire basé sur les distributions du 137Cs à l’amont (> 20 kBq/m²) et à l’aval (< 20 kBq/m²) des bassins versants, les résultats montrent que la contribution de la zone amont diffère en fonction du bassin versant. Elle fournit une part non négligeable (≈46%) des sédiments à la rivière Niida, qui est dépourvue de barrage, à la différence de la rivière Mano (≈20 %) qui en est équipée. Ces résultats montrent donc l’impact de ce type d’ouvrage qui génère une dysconnectivité sédimentaire. Afin de préciser l’origine spatiale des sédiments contaminés transportés par ces rivières, la carte des sols des bassins versants a été utilisée. Les principaux types de sols (Andosols, Cambisols et Fluvisols) ont été caractérisés par leurs teneurs en éléments chimiques, et Sc et Yb se sont révélés être le couple d’éléments le plus discriminant. Les distributions de ces deux éléments dans les trois sources ont ensuite été utilisées dans un modèle de mélange. Les résultats montrent une contribution majoritaire (> 70 %) des Fluvisols dans les sédiments. La forte contribution de ce type de sol, que l’on trouve principalement dans les rizières, confirme donc l’érodabilité accrue de ces zones agricoles. Pour poursuivre ces travaux, l’ensemble des données acquises pourrait être utilisé pour améliorer les modèles d’érosion des sols opérant à l’échelle des bassins versants. / Large quantities of radionuclides were released into the atmosphere by the Fukushima Dai-Ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) after the earthquake-triggered tsunami devastated the eastern coast of Japan on March 11, 2011. Many of these radionuclides (20%) were deposited on soils of the Fukushima Prefecture. This PhD thesis develops original fingerprinting methods to track the dispersion of contaminated particles following this accident. The study focuses on 3 coastal catchments north of the FDNPP (Mano — 175km², Niida — 270km² and Ota — 75km²) draining heavily contaminated areas of the radioactive plume. The Fukushima Prefecture is characterized by an erosive climate, with the occurrence of spring floods and summer typhoons. To study the dispersion of the radioactive contamination, soil samples and sediment drape deposits were collected during 6 sampling campaigns (every six months between November 2011 and May 2014; i.e., after the major flood events). Each sample was analyzed by gamma spectrometry to determine radionuclide activities, and several soil and sediment samples were also analyzed by neutron activation analysis to determine their geochemistry. First, the analysis of 137Cs activity in 10 soil cores collected in paddy fields confirmed the limited migration of radiocesium with depth in the soils of the coastal catchments. More than 90% of the contamination was still concentrated in the uppermost 2cm of the soils by November 2013. Particles contaminated were therefore available for mobilization and transport downstream by processes that govern soil erosion. Second, metastable silver-110 (110mAg) was detected in most of the samples collected between November 2011 and November 2012, and our investigation showed that this radionuclide has a similar behavior as 137Cs in soil and sediment. Consequently, we used 110mAg to track the dispersion of the contamination as the 110mAg/137Cs activity ratio in soils of the Niida catchment showed significant differences between upstream and downstream locations. The use of a binary mixing model allowed the identification of a seasonal cycle of erosion and dispersion of particles. However, as 110mAg has a short half-life (250 days), it rapidly decayed and could not be detected anymore by May 2013. To overcome its disappearance, the contribution of soils located on the mountainous plateaus to the sediment transiting the river in the coastal plains was quantified based on their 137Cs signature. Binary mixing models were used, based on the distributions of 137Cs in mountainous areas (> 20 kBq/m²) and in coastal plains (< 20 kBq/m²). The results demonstrated that the contribution of the mountainous area varied in the different catchments. In the Niida catchment where no dam has been built, the mountainous area supplies more sediment to the river (≈46%) than in the Mano catchment that has a dam (≈20%). These results show the impact of dams generating a sediment disconnectivity. Finally, the soil map of the region was used in order to identify the soil types that may supply sediment to the rivers. The main soil types (Andosols, Cambisols and Fluvisols) were characterized by their geochemical composition, and Sc and Yb were identified as the most discriminant elements. The distributions of these elements in the three sources were used in a mixing model. Results show that Fluvisols are the main source supplying >70% of sediment to the rivers in both catchments. This soil type is mainly found in paddy fields, which confirms the enhanced erodibility of these cultivated areas. In the future, the dataset compiled could be used to improve soil erosion model operating at the catchment scale. Moreover, the impact of the ongoing decontamination works on the dispersion of contaminated sediments should be investigated.

L'expérience NEMO-3 recherche un signal de double désintégration bêta sans émission de neutrino (beta beta 0 nu) avec une sensibilité de l'ordre de 1024 années. L'observation de ce processus, interdit par le Modèle Standard car violant la conservation du nombre leptonique total, permettrait de déterminer la nature théorique de cette particule (Dirac ou Majorana) et d'accéder à l'échelle de masse du neutrino. L'objectif de ce travail est d'étudier les événements de décroissance beta beta à haute énergie du 82Se et du 150Nd utilisés dans le détecteur NEMO-3. La première partie de cette étude consiste en l'élaboration de modèle de bruits de fond de l'expérience en exploitant les données du détecteur. La seconde partie de ce travail a permis de mesurer les périodes de décroissance beta beta 2 nu de ces isotopes et déterminer une limite inférieure sur la période du processus beta beta 0 nu par échange de neutrinos légers de Majorana. Dans la dernière partie, une mesure spécifique de la contamination en thallium est menée en exploitant la sensibilité du détecteur NEMO-3 à la décroissance 212Bi-Po.

Il y a 75 ans, Ettore Majorana montrait que le neutrino, seule particule élémentaire de matière de charge électrique nulle, pouvait théoriquement être identique a son antiparticule. Si tel est le cas, alors un phénomène naturel nouveau devrait apparaître pour quelques rares isotopes : leur double désintégration beta sans émission de neutrino (0). La signature expérimentale de ce processus est simple : l'observation de deux électrons émis par le noyau dont la somme de leur énergie correspond a l'énergie de transition. Mais ce processus, s'il existe, est infiniment rare. La principale difficulté dans cette recherche est donc instrumentale : réussir à développer un détecteur ultra basse radioactivité, sans aucun bruit de fond. J'ai choisi comme première partie de mon HDR, d'écrire une revue expérimentale relativement détaillée des différents projets, mon souhait étant de montrer pour chaque expérience, ses avantages et limitations en mettant l'accent sur les techniques utilisées pour supprimer les bruits de fond. Ayant été très impliqué dans l'expérience NEMO-3, et travaillant maintenant dans le nouveau projet SuperNEMO, j'ai davantage détaillé ces deux expériences. J'ai également détaillé les projets de bolomètres scintillants. C'est en effet une technique que j'avais particulièrement étudiée ces dernières années car elle me semble être très prometteuse. Le dernier chapitre de cette première partie est un résumé permettant au lecteur qui le souhaite une revue plus rapide des différents projets actuels. Depuis 5 ans, je développe un détecteur basse radioactivité, appelé BiPo, dont l'objectif est de mesurer la radiopureté en 238U et 232Th des futures feuilles sources émettrices double beta qui seront installées dans le détecteur SuperNEMO. J'ai donc choisi comme deuxième partie de mon HDR, de présenter ce détecteur et de résumer les différents résultats obtenus.

L'étude des noyaux à la drip-line proton est un outil récent et puissant pour sonder la structure nucléaire loin de la vallée de stabilité. En particulier, le phénomène de radioactivité deux protons prédit théoriquement en 1960 a été découvert expérimentalement en 2002. Ce travail de thèse concerne une expérience réalisée au GANIL dans le but d'étudier la radioactivité 2p de 54Zn avec une chambre à projection temporelle, développée pour la détection individuelle de chaque proton et la reconstruction de leur trajectoire en trois dimensions. L'analyse des données a permis de déterminer les corrélations en énergie et en angle entre les deux protons. Celles-ci ont été comparées à un modèle théorique qui prend en compte la dynamique de la décroissance, permettant d'obtenir des informations sur la structure de l'émetteur. La statistique obtenue étant très faible, l'interprétation des résultats reste encore limitée mais ces résultats ouvrent de très belles perspectives sur les études futures des noyaux aux limites d'existence.

La nanomédecine est un secteur d'activité en plein essor depuis le développement des liposomes, nanovecteurs permettant d'encapsuler des molécules hydrosolubles ou amphiphiles pour la délivrance de médicament. Les nouveaux agents thérapeutiques synthétisés étant de plus en plus lipophiles, le développement de nouveaux vecteurs nanoparticulaires permettant leur transport constitue aujourd'hui un enjeu majeur. Les lipidots, nanoparticules lipidiques solides biocompatibles de 50 nm de diamètre, composées d'un mélange d'huile, de cire et de lécithine stabilisées par une couronne de surfactants pegylés, permettent de transporter des composés hautement hydrophobes en leur cœur. Des agents nucléaires pour la tomographie à émission monophotonique et des agents de fluorescence ont pu y être encapsulés pour l'évaluation de la biodistribution de ces nanoparticules chez la souris saine ainsi que dans différents modèles tumoraux. Un peptide de ciblage, le cRGD a également été greffé à la surface des lipidots afin d'adresser préférentiellement, dans les 3 premières heures après injection, les nanoparticules vers les tumeurs surexprimant les intégrines αvβ3. Une biodistribution particulière des lipidots dans les organes stéroïdiens (surrénales, ovaires) a été observée avec une localisation spécifique dans les zones synthétisant les hormones stéroïdiennes (le corps jaune pour les ovaires, la zone corticale pour les surrénales). Cette affinité unique a été mise à projet pour cibler des tumeurs hormono-dépendantes, ainsi que pour encapsuler des hormones ovariennes pour le traitement hormonal substitutif ou le contrôle de la procréation.

La miniaturisation croissante des transistors MOS a rendu les mémoires RAM de plus en plus sensibles aux particules alpha émises par les éléments radioactifs naturellement présents dans les matériaux utilisés dans la fabrication de ces mémoires. En effet, au niveau du sol, le taux d'erreurs logiques déclenchées par ces particules est comparable à celui déclenché par les neutrons issus du rayonnement cosmique. L'objectif principal de ce travail de thèse est la mise au point de méthodes d'évaluation de ce taux et permettre par la suite de proposer des solutions technologiques. Ainsi, dans le cadre d'une approche théorique, nous avons développé des modèles permettant d'évaluer le taux des erreurs logiques déclenchées par les chaines de l'uranium et du thorium dans un état d'équilibre séculaire mais aussi de déséquilibre. Ceci passe par une identification des radioéléments critiques, c'est-à-dire ceux qui sont capables d'augmenter l'émissivité (et ainsi le taux d'erreurs d'aléas logiques) à des niveaux inacceptables pendant la durée de vie du composant. La prise en compte de l'état de déséquilibre des chaines de désintégration radioactive dans ce volet théorique permet une approche réaliste de la contamination. Nous avons également proposé une méthode expérimentale pour analyser l'évolution de l'état radioactif dans les matériaux utilisés dans la fabrication des mémoires. Dans cette approche expérimentale, nous avons combiné trois techniques de mesure complémentaires: la spectroscopie alpha, la spectroscopie gamma et l'ICPMS. / The increasing miniaturisation of MOS transistors has made RAM memories more and more sensitive to alpha particles emitted by radioactive elements naturally present in the materials used for memory fabrication. Indeed, at ground level, the soft error rate triggered by these particles is comparable to that triggered by neutrons from cosmic rays. The main purpose of this work aims to develop methods to evaluate this rate allowing thereafter suggesting technologies mitigations. Thus, in the context of a theoretical approach, we have developed models to estimate soft errors rate triggered by uranium and thorium chains in secular equilibrium but also disequilibrium state. This requires identification of critical radionuclides those are able to increase the emissivity (and thus the soft error rate) to unacceptable levels during device lifetime. Taking into account disequilibrium state of decay chains in theoretical study provides a realistic approach to the contamination. We have also proposed an experimental method to analyze the radioactive state evolution in materials used for memory fabrication. In this experimental approach, we have combined three complementary measurement techniques: alpha spectroscopy, gamma spectroscopy and ICPMS.