Spelling suggestions: "subject:"reactors enzimàtica dde membrana"" "subject:"reactors enzimàtica dee membrana""
1 |
Obtenció de membranes polimèriques selectivesTorras Font, Carles 13 October 2005 (has links)
L'ús de materials híbrids ha estat demostrat que és una aposta important en moltes àrees de la ciència i particularment, dels processos de separació. En aquest treball s'ha utilitzat el carbó activat per obtenir membranes compostes. Les membranes de naturalesa carbonosa ofereixen el potencial de combinar la senzilla utilització dels polímers amb les bones propietats de separació dels tamisos moleculars carbonosos. Tanmateix, la incorporació del carbó activat respon a una segona motivació corresponent al seu ús com a suport per obtenir reactors de membrana enzimàtics (EMR). D'aquesta manera s'aconsegueix obtenir en un únic procés una operació de separació i una de reacció, fet que es coneix com intensificació de processos, i que respon a una de les principals tendències de la recerca actual. En la primera etapa del treball es van sintetitzar membranes polimèriques de polisulfona mitjançant el mètode de precipitació per immersió, i en primer terme, es va estudiar l'efecte de la concentració de polímer, i el tipus de solvent a utilitzar. Determinades aquestes condicions, es va realitzar un estudi més profund considerant la variació de la composició del bany de coagulació. La caracterització va incloure la microscòpia electrònica d'escombratge (SEM), la microscòpia de força atòmica, la tècnica experimental de rebuig de sòlids i l'angle de contacte. També es van caracteritzar les membranes mecànicament. Els resultats van demostrar que amb la variació de la concentració del bany de coagulació s'obtenen membranes amb morfologies molt diferents, aptes per processos de micro i ultrafiltració, les quals ofereixen un rang de tall d'entre 25 i 700 kDa (mesurat amb dextrans). El mètode de SEM és un dels més versàtils ja que permet caracteritzar morfològicament tota la superfície de la membrana, de manera relativament ràpida i senzilla i sobretot podent-la examinar globalment. Tanmateix, els resultats són qualitatius, i en aquest treball es va desenvolupar una eina informàtica (IFME®) que permet obtenir resultats quantitatius, ràpids i sistemàtics. Relatiu al mètode experimental, cal destacar que el rendiment de les membranes es veu decisivament afectat pel disseny del mòdul: un mal disseny pot implicar un inadequat flux sobre la mateixa i l'aparició de fenòmens com l'embrutiment o la polarització que implica una sensible reducció del flux de permeat i una modificació del tall de la membrana. És per això, que es van considerar diversos mòduls, i per cada un d'ells es va realitzar un estudi de la dinàmica de fluid (CFD) per tal d'estudiar-ne el seu comportament i optimitzar-lo en els casos necessaris.La segona etapa va consistir en l'obtenció i caracterització de membranes compostes mitjançant l'ús de carbó activat (mateixos mètodes). Se'n van obtenir de dos tipus: les formades per una i dues capes. En les primeres, el carbó es va addicionar juntament amb el polímer i el solvent, de manera que quedava una mescla homogènia a partir de la qual s'obtenia la membrana. En les de dues, el carbó es va addicionar a la part superior del film un cop estava format, però abans d'obtenir la membrana. Els resultats van mostrar que l'addició de carbó activat no modificava les propietats morfològiques de les membranes, i conseqüentment, la seva capacitat de separació, malgrat les funcionalitzava.En la darrera etapa es van desenvolupar dos tipus d'EMRs. Un primer utilitzant enzim sòlid que es va immobilitzar entre dues capes de membrana (sense enllaç químic), i un segon que va incloure un complex enzimàtic líquid enllaçat químicament al carbó activat de dues maneres: directament a ell i mitjançant l'ús d'un ió metàl·lic, Cu(II), (tècnica IMAC). D'aquest darrer tipus, se'n van obtenir dos configuracions: d'una capa, on el complex es va addicionar juntament amb el polímer i el solvent obtenint una mescla homogènia de tots els components, i de dues capes, addicionant el complex damunt el film polimèric, però abans d'introduir-lo al bany de coagulació i obtenir la membrana. Totes les membranes enzimàtiques obtingudes van mostrar una adequada immobilització de l'enzim i una bona reactivitat i per tant, es va aconseguir un bon equilibri entre la velocitat de reacció i la de separació. Els reactors monocapa obtinguts amb l'enzim líquid són els que van oferir un rendiment global millor, ja que permeten l'obtenció d'aquells components més desitjats, mantenen inalterada la capacitat de separació de la membrana, són vàlids també per processos difusius i són sistemes molt compactes. / The utilization of hydride materials has been demonstrated to be an important approach in many fields of science, and particularly, in separation processes. In this work, activated carbon was used to obtain composite membranes. They offer the potential of combine the simple utilization of polymers with the functional properties of carbon materials. Nevertheless, the incorporation of the activated carbon responds also to a second objective: the production of enzymatic membrane reactors by taking advantage of its adsorption capability. Therefore it is possible to obtain a single unit which carries out two processes: separation and reaction. This is process intensification, which is one of the main research trends. In the first stage, polysulfone membranes were synthesized by immersion precipitation. Firstly, the effect of its concentration in the polymeric mixture was studied. Secondly, the type of solvent was also investigated. When the best conditions of these variables were encountered, the effect of the composition of the coagulation bath was deeply studied. The characterization included methods as the scanning electron microscopy (SEM), the force atomic microscopy, the experimental related to solid exclusion and the contact angle. Membranes were also mechanical characterized by strain-stress tests. Results demonstrated that with the variation of the coagulation bath it is possible to obtain a wide range of membrane morphologies with a cut-off range from 25 to 700 kDa (measured with dextrans). The SEM is one of the most versatile method because allows to characterize morphologically almost all the membrane surface, in a quick and simple way. But the results obtained are qualitative, and in this work, a software (IFME®) was developed to obtain quantitative results, quickly and systematically. Related to the experimental, the global performance of membranes depends also on the module design: a wrong design could imply a non-adequate flux flow over the membrane, which facilitates the phenomena of fouling and polarization that reduces the permeate flow. For this reason, several modules were considered, used and also simulated with computational fluid dynamics, and in those necessary cases, were also optimized. The second stage consisted on the synthesis and characterization of composite membranes by adding activated carbon (same techniques). Two types of composite membranes were obtained. A single-layered one, which the activated carbon was added to the polymeric solution at the beginning of the process and, therefore, a homogeneous film and membrane were obtained, and a two-layered one. The activated carbon was added over the surface of the film obtained before immersing it in the coagulation bath, and therefore, producing the membrane. Results showed that the addition of the carbon did not modify the morphology of the membranes and therefore, their separation capability, but it added functionality to the membrane.The last stage of the work consisted on the synthesis of two types of EMR. The first one contained a solid enzyme which was immobilized between two membrane layers (without chemical bind). The second one contained an enzymatic liquid complex with was bounded directly to the activated carbon and by using an ion metal (IMAC technique). Related to this second type of enzyme, two different EMR configurations were obtained: a single-layered one (adding the complex to the polymeric mixture) and two-layered one (adding the complex over the obtained film before producing the membrane). All the configurations demonstrated a successfully immobilization of the enzyme and also proper reactivity results (a good equilibrium between the kinetics of the reaction and the membrane flux was achieved). The monolayer enzymatic membrane reactor was the one which showed best overall results, since the desired reaction products could be obtained, the separation capability of the membrane was not altered, the system is also valid for diffusive processes and the system is very compact.
|
Page generated in 0.3185 seconds