Previous studies on the family of inter-metallic rare-earth compounds R2PdSi3 revealed multifaceted magnetic properties, for instance, spin-glass like behavior. Experimental observations include: Signs of a crystallographic superstructure, complicated magnetic structures both in zero field and in applied magnetic fields as well as a generic phase in applied fields for compounds in the series with the heavy rare-earths R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er and Tm. This thesis expands the studies on the magnetic properties of R2PdSi3 employing mainly neutron scattering on single crystals with the focus on the compounds with R = Ho, Er and Tm. A detailed analysis of the crystallographic superstructure using modulation wave approach and group theory is presented. The resulting structure implies the existence of two different rare-earth sites with reduced symmetry and an arrangement of the different sites according to sequences as determined by the superstructure. It will be shown that the reduced symmetry of the rare-earth sites is explicitly observed in the energy spectra of inelastic neutron scattering. The results on the magnetic structures and excitations are shown and discussed in the framework of the superstructure model. Specifically the generic phase in applied fields is interpreted as a direct consequence of the crystallographic superstructure. It is rather unusual that a crystallographic superstructure is playing such a decisive, and through the field dependence also tunable role in determining the magnetic properties as observed in R2PdSi3. The mediating interactions between the crystallographic part and the magnetic part of the system will be discussed. / Frühere Untersuchungen der Familie der intermetallischen Selten-Erd Verbindungen R2PdSi3 zeigten vielfältige magnetische Eigenschaften, zum Beispiel ein Spin-glas ähnliches Verhalten. Die experimentellen Beobachtungen beinhalten: Zeichen für eine kristallographische Überstruktur, komplizierte magnetische Strukturen, sowohl im Nullfeld als auch in angelegten Magnetfeldern und darüberhinaus eine generische Phase in Magnetfeldern in den untersuchten Verbindungen mit den schweren Selten-Erden R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er und Tm. Diese Dissertation erweitert die Untersuchungen der magnetischen Eigenschaften von R2PdSi3, hauptsächlich durch Verwendung von Neutronenstreuung an Einkristallen, mit dem Schwerpunkt auf den Verbindungen mit R = Ho, Er und Tm. Eine genaue Analyse der kristallographischen Überstruktur mittels Modulationswellenansatz und Gruppentheorie wird präsentiert. Das resultierende Strukturmodell impliziert die Existenz zweier unterschiedlicher Selten-Erd Lagen mit reduzierter Symmetrie in einer Anordnung entsprechend der durch die Überstruktur festgelegten Sequenzen. Es wird gezeigt, dass die reduzierte Symmetrie der Selten-Erd Lagen durch Beobachtungen der inelastischen Neutronenstreuung explizit bestätigt wird. Die Ergebnisse der magnetischen Strukturen und Anregungen werden im Rahmen des Überstrukturmodels diskutiert. Speziell die generische Phase folgt als direkte Konsequenz aus der Überstruktur. Es ist eher ungewöhnlich, dass eine kristallographische Überstruktur eine solch bestimmende und bei Magnetfeldvariation auch “tunebare” Rolle spielt, wie dies in den R2 PdSi3 Verbindungen beobachtet wird. Die vermittelnden Wechselwirkungen zwischen Struktur und Magnetismus werden diskutiert.