Th. 3e cycle--Spectroscopie moléculaire--Lille 1, 1979. N°: 794.

L'étude de l'allumage d'un mélange gazeux combustible/comburant est d'un intérêt fondamentale et d'une importance cruciale dans les moteurs à combustion interne et dans les turbines à gaz. Une nouvelle méthode d'allumage, récemment utilisée, consiste à créer une étincelle par focalisation d'un faisceau laser.<br />L'objectif du présent travail est d'effectuer une étude paramétrique de ce mode d'allumage pour des mélanges en phases liquides dispersées et gazeuses, ainsi que d'apporter une contribution à la compréhension des phénomènes physiques liés au claquage optique, aussi bien dans l'air que dans les mélanges inflammables. Les plasmas rencontrés sont caractérisés, en termes de concentrations et de températures électroniques, avant d'aborder l'étude paramétrique du claquage dans l'air et de l'allumage des mélanges gazeux et diphasiques inflammables. L'importance de la dynamique induite par l'étincelle laser sur l'évolution de la structure et de la forme du noyau d'allumage est considérée. Le rôle des aberrations, et en particulier de l'aberration sphérique, est soigneusement étudié du point de vue théorique. Des conclusions importantes sur l'interprétation des résultats expérimentaux sont dégagées. La détermination des seuils de claquage, ainsi que l'identification des processus déterminants, sont analysés à la lumière d'un modèle basé sur la détermination de l'évolution de la concentration d'électrons libres dans le volume focal. Finalement, la faisabilité de l'allumage laser à la sortie d'un injecteur prévaporisé, prémélangé en régime pauvre est démontrée.

Ce travail porte sur l'étude d'isotopes de cesium (118,146Cs) et de francium (207-213Fr et 220-228Fr) par spectroscopie atomique hyperfine et sur l'interprétation de ces résultats du point de vue nucléaire. Les grandeurs nucléaires mesurées sont : le spin, le moment magnétique, le moment quadrupolaire électrique et le rayon carré moyen de charge. La technique employée, basée sur le pompage optique hyperfin à l'aide d'un laser accordable, puis la sélection magnétique des atomes est décrite dans la première partie. Les résultats de ces mesures atomiques y sont également présentés. Dans la seconde partie, ces résultats sont interprétés dans le cadre de modèles nucléaires. Les déformations des isomères des césiums légers sont comparées aux valeurs obtenues par un calcul théorique auto-consistant. Les isotopes de francium lourds se trouvent dans une région où est prédite l'existence de déformations octupolaires statiques. L'effet pair-impair mesuré sur le rayon carré moyen est anormal dans cette région. Mais les résultats expérimentaux ne permettent pas de conclure définitivement quant à la nature de ces déformations.

<p>Cette thèse est consacrée à l'étude des effets isotopiques dans les atomes neutres et ions négatifs. En particulier, nous ciblons notre recherche sur le calcul ab initio des déplacements isotopiques (DI) sur les électroaffinités des éléments des blocs p des deuxième et troisième périodes (B à F et Al à Cl). Ces derniers sont les systèmes les plus susceptibles d'être l'objet d'études expérimentales de haute précision.</p><p><p><p>Le premier chapitre se concentre sur une étude didactique du problème atomique et des effets isotopiques. Nous concluons par une description détaillée des motivations de notre thèse.</p><p><p><p>Le second chapitre présente le modèle Hartree-Fock (HF) et son extension multi-configurationelle (MCHF). Nous y énonçons le théorème de Brillouin et sa généralisation à un ansatz MCHF. Pour ce faire, nous formulons de manière originale le principe d'invariance d'une fonction d'onde CAS (Complete Active Set) par rapport aux rotations d'états d'orbitales. De cette formulation, nous caractérisons la famille des solutions CAS n'interagissant pas avec une fonction d'état de configuration (CSF) particulière et démontrons sa multiplicité. Finalement, nous appliquons notre technique d'analyse à l'étude de modèles concrets et prédisons l'apparition de minima locaux correspondant à chacune de ces solutions GBT. Introduisant le concept de quasi-symétrie de la fonctionnelle d'énergie, nous expliquons l'origine de fortes perturbations du "coeur" atomique dans des modèles particuliers.</p><p><p><p>Les troisième et quatrième chapitres fournissent les outils méthodologiques de base utilisés dans la deuxième partie de notre thèse qui présente des résultats quantitatifs originaux.</p><p><p><p>Le cinquième chapitre traite des DI et structures hyperfines des termes les plus bas de S, S-, Cl, Cl-, Si et Si-.</p><p><p><p>Dans le sixième chapitre, nous rapportons un profond désaccord entre théorie et expérience au sujet de la structure hyperfine de transitions de l'azote dans le infrarouge lointain. Nous montrons que les simulations basées sur nos valeurs de constantes isotopiques sont compatibles avec les spectres enregistrés moyennant une réassignation des raies faibles à des signaux de "cross-overs". Sur cette base, nous déduisons un nouvel ensemble de constantes hyperfines pour les états considérés, en bon accord avec nos valeurs théoriques, en nous basant uniquement sur les données expérimentales.</p><p><p><p>Le septième chapitre est une étude globale des configurations de plus basse énergie du C et C- (i.e. tous les états liés de ce dernier). Par une étude détaillée de nos incertitudes, nous obtenons des estimations très fiables et de grande précision pour un ensemble de propriétés. En particulier, nous présentons les valeurs de structure fine et hyperfine du C-, ainsi que les probabilités de transitions intra-configurationelles fournissant une base solide pour l'étude spectroscopique de ce système.</p><p><p><p>Dans le huitième chapitre, nous étudions la périodicité du déplacement spécifique de masse sur l'électroaffinité dans le Tableau Périodique des Eléments. Nous avançons les contributions dominantes qui interviennent dans cette grandeur et analysons les principales limitations des techniques de calcul actuelles dans ce contexte.</p><p><p><p>Nous présentons nos conclusions générales et les perspectives de notre travail dans le neuvième chapitre.</p><p><p><p> / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Le rayonnement synchrotron dans la gamme d'énergie des rayons X tendres (2-13 keV) permet l'excitation/ionisation d'atomes et de molécules en couche profonde. Les états ainsi peuplés ont des durées de vie ultra-courtes, de l'ordre de la femtoseconde. Les atomes vont alors se relaxer par émission d'un photon ou d'un électron. Dans cette thèse, nous avons utilisé la spectroscopie d'électrons afin d'étudier les différents processus induits par l'interaction entre la matière et un rayonnement très énergétique. Dans la première partie, la durée de vie des états électroniques excités est utilisée comme une horloge interne permettant la mesure du mouvement nucléaire à l'échelle de temps sub-femtoseconde. Les élargissements naturels dus à la durée de vie des états électroniques peuplés sont suffisamment grands pour que ces états se recouvrent, permettant l'excitation simultanée de plusieurs états intermédiaires pouvant causer des phénomènes d'interférences lors de l'étape de relaxation. C'est le sujet de la deuxième partie de cette thèse, où nous présentons un modèle permettant d'extraire ces termes d'interférences. Dans la dernière partie, nous montrons qu'il est également possible de peupler des états électroniques multiplement excités/ionisés, et que notre dispositif expérimental permet d'en extraire les durées de vie, ainsi que de résoudre toutes les contributions se recouvrant dans les spectres d'électrons. Le fil d'Ariane de ce travail est de tenter d'appréhender les différents processus de corrélations électroniques suite à l'excitation du système étudié via un photon de haute énergie, comme le partage d'excès d'énergie ou de moment angulaire entre plusieurs électrons. / Synchrotron radiation in the tender x-ray energy range (2-13 keV) allows deep core-shell excitation/ionization of atoms and molecules. The electronic states populated have ultrashort lifetimes, in the order of one femtosecond. The atoms will then relax through emission of a photon or an electron. In this thesis, we used electron spectroscopy as a tool to study the different processes implied by the interaction between the matter and highly energetic radiation. In the first part, the lifetime of the excited electronic states is used as an intern clock allowing to measure nuclear dynamics in the sub-femtosecond timescale. The lifetime broadenings of the populated electronic states are large enough so that these states overlap, thus allowing their coherent excitation which may lead to interferences phenomena during the relaxation step. This is the subject of the second part of this work, in which we present a model that allows the extraction of these interference terms. In the last part, we show it is also possible to form multiply excited/ionized electronic states, and that our experimental setup allows to measure their lifetimes, and the disentanglement of the many contributions overlapping in the electron spectra. The Ariadne’s thread of this work is to try to apprehend the different electronic correlation processes following the excitation of the studied system by a highly energetic photon, such as how electrons share the incident excess energy or the angular momentum transferred by the incident photon.

La description des propriétésspectrales des plasmas hautement ionisés –comme ceux rencontrés en fusion nucléaire,en astrophysique et en expérimentationlaser-plasmas –peut nécessiter différentstypes d’interprétation, parmi lesquelsl’approche détaillée ou raie-par-raieimpliquant de la diagonalisation del’Hamiltonien du système et, l’approchestatistique basée sur la caractérisation desstructures spectrales à travers les momentsde distribution.Ce travail de thèse a pour objectif d'étudier etde mettre en œuvre les méthodes statistiquestraitant des cas où de nombreuses raies seregroupent en faisceaux de transition nonrésolus (UTA pour Unresolved TransitionArray).Pour cela, des études analytique et numériqueont été menées. D’une part, les momentsd’ordre élevé de la distribution d’énergies spinorbiteont été obtenus, en utilisant lestechniques de calcul de moyennes qui fontintervenir les résultats de la secondequantification et de l’algèbre de momentangulaire. D’autre part, après avoir implémentéun programme de post-traitement des donnéesatomiques produites par le code FAC (FlexibleAtomic Code), en mode détaillée comme enmode UTA, les spectres d’émission et / The description of spectralproperties of highly ionized plasmas – asthose studied in stellar atmospheres, facilitiesfor nuclear fusion, or laser-plasmasexperiments – may require different types ofinterpretation, among which the detailed line by-line accounting which relies on Hamiltoniandiagonalization and the statistical approachbased on the characterization of spectralstructures through distribution moments.My PhD work aims at developing statisticalmethods dealing with situations whereabundant lines gather in Unresolved TransitionArrays (UTA).To this end, analytical and numerical analysishave been carried out. On one hand, high-ordermoments of spin-orbit energy have beenderived using averaging calculation techniquesbased on second quantization results andangular momentum algebra. On the other hand,after implementing a post-processing programfor both detailed and UTA computations of theFlexible Atomic Code (FAC), emission andabsorption spectra of tungsten plasmas havebeen studied in tokamak-equivalentthermodynamic conditions.Results of this thesis should hopefully stimulatefurther analysis on averages computationinvolving complex transition processes.

La fontaine atomique FO1, étalon primaire de fréquence qui utilise des atomes de césium refroidis par laser, a permis d'atteindre un niveau d'exactitude et de stabilité de 2x10 15. Gagner encore un facteur dix sur ces performances pose plusieurs problèmes. L'amélioration de l'exactitude se heurte à une difficulté majeure: le rayonnement du corps noir. Celui-ci provoque un déplacement de fréquence qui n'était modélisé qu'à un niveau d'exactitude de 1x10-15. Grâce à une étude théorique et expérimentale de l'effet Stark pour la transition horloge de l'atome de césium, nous avons amélioré l'évaluation du déplacement de fréquence induit par le rayonnement du corps noir. Pour gagner sur la stabilité, une solution séduisante consiste à développer une horloge à atomes froids qui opère en microgravité. Cette idée a donné naissance au projet PHARAO. Dans une horloge embarquée sur un satellite, les sources laser de laboratoire ne sont plus utilisables. Nous avons développé une solution technologique qui met en oeuvre une diode laser de type DBR avec une contre réaction optique faible. Nous avons mené une analyse de la dégradation de la stabilité des horloges par le bruit de fréquence des sources laser. Cette étude définit les spécifications requises pour les sources laser de détection des horloges à atomes froids.