Techn. University, Diss., 2006--Darmstadt.

University, Diss., 2004--Heidelberg.

Die vorliegende Arbeit verallgemeinert die Methode der Wellenpaketpropagation fuer isolierte molekulare Systeme auf molekulare Systeme mit Umgebungswechselwirkung. Im Rahmen der Dichtematrixtheorie werden am Beispiel des linearen Absorptionskoeffizienten und des Raman-Streuquerschnitts Ausdruecke fuer stationaere optische Funktionen abgeleitet. Diese Ausdruecke lassen sich als Fouriertransformation einer durch Dichtematrixpropagation erhaltenen Groesse verstehen, deren Dynamik auch durch die Umgebung des molekularen Systems beeinflusst wird. Am Beispiel von drei Modellsystemen (OH-Streckschwingung von Wasser, NO in Ar-Matrizen, HCl in Ar-Matrizen) wird der lineare Absorptionskoeffizient im infraroten und ultravioletten Spektralbereich berechnet. Die Ergebnisse werden mit experimentellen Daten verglichen. Aus der numerisch ansruchsvollen drei-dimensionalen Behandlung des HCl in Ar werden zusaetzlich Schluesse ueber die Dynamik des H-Atoms bei der Photodissoziation gezogen. Der Ausdruck fuer den Raman-Streuquerschnitt wird an einem theoretischen Modellsystem untersucht. Insbesondere wird die Temperatur- und Feldstaerkeabhaengigkeit des Spektrums diskutiert. / The well-known wave paket propagation method is extended from isolated molecular systems to molekular systems interacting with a dissipative environment. In the framework of density matrix theory formulations of stationary optical properties (linear absorption and Raman scattering cross section) are found. Essentially these formulations contain the Fourier-transform of a term given by density matrix propagation which is influenced by the environment. For three examples (OH stretching vibration in liquid water, NO in Ar-matrices, HCl in Ar-matrices) the linear absorption coefficient is calculated in the infrared and ultraviolett spectral range. Comparisons with experimental data are given. For the case of HCl in Ar-matrices additional information concerning the dynamics of the H-atom during the photodissociation is given. The Raman scattering cross section is calculated for a theoretical model system. Especially temperature dependence and the influence of the electric field strength on the spectra is discussed.

Der inelastische Streuquerschnitt von Neutronen mit 7Li weist keine scharfen Resonanzen und eine relativ niedrige Schwelle von 546 keV auf. Bis zur Aufbruchschwelle von 5291 keV findet die inelastische Streuung ausschließlich durch Emission eines 𝛾 -Quants mit 𝐸𝛾 = 477,6 keV statt. Er ist daher als Referenzquerschnitt geeignet. Lithium ist als 3H-Produzent von technischer Bedeutung für die Entwicklung zukünftiger Fusionsreaktoren oder Salzschmelzenreaktoren. Neuere Messungen des inelastischen Streuquerschnitts weichen signifikant von den bisher evaluierten Daten ab. Daher wurden an der Neutronenflugzeitanlage nELBE am HZDR in einem 170 Stunden dauernden Experiment mittels Flugzeit-Methode an einer 4 mm dicken LiF-Scheibe der Streuquerschnitt von 7Li(n,n’𝛾)7Li bestimmt. Die Flugstrecke der Neutronen beträgt 8,3 m. Es wurden 2 Zoll und 3 Zoll-LaBr3-Szintillatoren sowie HPGe- Miniball-Detektoren zum Nachweis der Gammastrahlung in zwei verschiedenen Datenacquisitionen verwendet. Es wird die Abregung von 7Li★ (477,6 keV) gemessen. Das Experiment profitiert von einem hohen Neutronenfluss (ca. 80 n/s/keV @ 1 MeV) sowie einer genauen Spaltkammer der PTB (H19) zur Neutronenflussbestimmung. Die Energie der Neutronen wird mittels Flugzeit-Methode bestimmt. Eine Geant4-Simulation dient der Korrektur der Transmission der Neutronen zum Target, sowie der Mehrfachstreuung und Selbstabsorption. Die bestimmten Wechselwirkungsquerschnitte der LaBr3- und HPGe-Detektoren sind untereinander konsistent, können die Ergebnisse aus [NBI+16] aber nicht bestätigen, die Abweichungen betragen bis zu 20 %. Die Halbwertszeit der gleichzeitig durch Bremsstrahlung in Luft erzeugten Positroniums wurde auf 116(7) ns bestimmt.:1. Einleitung und Motivation 1 2. Theoretische Vorbetrachtungen 3 2.1. Inelastische Neutronenstreuung 3 2.2. Wechselwirkungsquerschnitt 4 2.3. Bisherige Messungen 5 3. Aufbau und Beschreibung des Experimentes 9 3.1. Photoneutronenquelle 10 3.2. Detektoren und Target 11 3.3. Parallelplattenionisationskammer H19 13 3.4. Datenaufnahme 14 3.5. Triggermechanismen 15 4. Auswertung 19 4.1. Kalibrierung 19 4.1.1. Energiekalibrierung 21 4.1.2. Summing-Korrekturen 21 4.1.3. Effizienz-Kalibrierung 22 4.1.4. Effizienzsimulation 27 4.2. Stabilität der Impulshöhen 33 4.3. Totzeitkorrektur 34 4.4. Neutronenflussbestimmung 35 4.4.1. Spaltereignisbestimmung 35 4.4.2. Transmissionskorrektur 38 4.4.3. Mehrfachstreuung 41 4.5. Energieauflösungskorrektur 43 4.6. Bestimmung der Anzahl der 478 keV γ-Quanten 45 4.7. Gammaproduktionswirkungsquerschnitt 7Li (𝑛,𝑛′𝛾) 49 4.8. Anisotropie der Gamma-Emission 53 4.9. Systematische Unsicherheiten 54 5. Ergebnisse und Ausblick 57 A. Anhang 59 A.1. Dopplereffekt 59 A.2. CFD vs. LED Effizienz 63 A.3. Elektronik 64 A.4. Mehrfachstreuung im LiF 66 A.5. Wechselwirkungsquerschnitte für 7Li(n,n’𝛾) 66 A.6. Addendum zur Bestimmung der 478 keV 𝛾-Quanten 68 Literaturverzeichnis 71 / The inelastic neutron cross section of 7Li has no sharp resonances and a fairly low threshold of 546keV.Below the breakup threshold at 5291keV only one 𝛾-ray is emitted at 𝐸𝛾 =477, 6keV. It is therefore suited as a reference cross section. Lithium has technical usage as a 3H-producer in future fusion reactors as well as in molten salt reactors. But there are recent measurements [NBI+16] disagreeing with already evaluated data. To resolve this dissonance, an 170 h Experiment was carried out at the nELBE facility of the HZDR. A 4 mm thick LiF-disk was used as a target, the neutron flux was determined with a 235U parallel plate fission chamber. The flight path for the 7Li(n,n’𝛾)7Li reaction was 8,3 m. As detectors four two-inch LaBr3-detectors as well as three three-inch LaBr3-detectors and two miniball-type HPGe detectors with three 60 % crystals each were used. The measurement of the cross section is solely a measurement of the de-excitation of the first exited 7Li-State at 477,6 keV. The second exited state at 4,63 MeV already decays via particle emission and thus does not contribute any 𝛾-radiation. The experiment benefits from the high neutron flux at nELBE (80 n/s/keV @ 1 MeV) as well as from the precise fission chamber of the PTB (H19) for the neutron flux calibration. A Geant4- Simulation is used to determine correction factors as the transmission from the H19 to the target as well as the multiple scattering correction and the self absorption of the 477,6 keV 𝛾-Rays. The deduced cross section from both detector types are consistent, but they can’t reproduce the data from Nyman et al. PRC93 (2016). The deviations are up to 20 %. The half life of the by means of bremsstrahlung in air produced positroniums in the experiment is 116(7) ns.:1. Einleitung und Motivation 1 2. Theoretische Vorbetrachtungen 3 2.1. Inelastische Neutronenstreuung 3 2.2. Wechselwirkungsquerschnitt 4 2.3. Bisherige Messungen 5 3. Aufbau und Beschreibung des Experimentes 9 3.1. Photoneutronenquelle 10 3.2. Detektoren und Target 11 3.3. Parallelplattenionisationskammer H19 13 3.4. Datenaufnahme 14 3.5. Triggermechanismen 15 4. Auswertung 19 4.1. Kalibrierung 19 4.1.1. Energiekalibrierung 21 4.1.2. Summing-Korrekturen 21 4.1.3. Effizienz-Kalibrierung 22 4.1.4. Effizienzsimulation 27 4.2. Stabilität der Impulshöhen 33 4.3. Totzeitkorrektur 34 4.4. Neutronenflussbestimmung 35 4.4.1. Spaltereignisbestimmung 35 4.4.2. Transmissionskorrektur 38 4.4.3. Mehrfachstreuung 41 4.5. Energieauflösungskorrektur 43 4.6. Bestimmung der Anzahl der 478 keV γ-Quanten 45 4.7. Gammaproduktionswirkungsquerschnitt 7Li (𝑛,𝑛′𝛾) 49 4.8. Anisotropie der Gamma-Emission 53 4.9. Systematische Unsicherheiten 54 5. Ergebnisse und Ausblick 57 A. Anhang 59 A.1. Dopplereffekt 59 A.2. CFD vs. LED Effizienz 63 A.3. Elektronik 64 A.4. Mehrfachstreuung im LiF 66 A.5. Wechselwirkungsquerschnitte für 7Li(n,n’𝛾) 66 A.6. Addendum zur Bestimmung der 478 keV 𝛾-Quanten 68 Literaturverzeichnis 71