La thèse s'attache à évaluer la qualité d'un modèle de chimie-transport, non pas par une comparaison classique aux observations, mais en estimant ses incertitudes a priori dues aux données d'entrées, à la formulation du modèle et aux approximations numériques. L'étude de ces trois sources d'incertitude est menée respectivement grâce à des simulations Monte Carlo, des simulations multi-modèles et des comparaisons entre schémas numériques. Une incertitude élevée est mise en évidence, pour les concentrations d'ozone. Pour dépasser les limitations dues à l'incertitude, une stratégie réside dans la prévision d'ensemble. En combinant plusieurs modèles (jusqu'à quarante-huit modèles) sur la bases des observations passées, les prévisions peuvent être significativement améliorées. Ce travail a aussi été l'occasion de développer un système de modélisation innovant, Polyphemus.