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Dynamique spatialement et temporellement hétérogène dans la relaxation lente de la matière molle vitreuse

Duri, Agnès 31 May 2006 (has links) (PDF)
Ce travail est consacré à l'étude des hétérogénéités dynamiques dans la relaxation lente de la matière molle vitreuse par des techniques originales de diffusion de la lumière multispeckle, développées au cours de cette thèse. La première technique, appelée « Corrélation Résolue dans le Temps » (TRC), permet de caractériser les hétérogénéités temporelles de la dynamique. Elle a été optimisée en considérant un système modèle, les mousses. Nous avons proposé diverses méthodes pour supprimer la contribution du bruit de la mesure, due au nombre limite de pixels de la camera CCD, dans des objets statistiques caractérisant les fluctuations de la dynamique (variance, fonction densité de probabilité et autocorrélation). La deuxième technique, appelée « Corrélation Résolue dans le Temps et dans l'Espace » (STRC), permet de caractériser les hétérogénéités spatiales de la dynamique. Grâce à la STRC, nous avons montré que la dynamique d'un gel concentré de vésicules lamellaires et celle d'un gel colloïdal fortement attractif sont, de façon surprenante, corrélées sur des distances très longues. Des mesures complémentaires sur le gel colloïdal, effectuées à plusieurs vecteurs de diffusion, ont mis en évidence la dépendance de la dynamique moyenne et de ses fluctuations temporelles avec la longueur sondée. Nous avons établi un modèle simple, basé sur une série de réarrangements corrélés spatialement et aléatoires dans le temps, qui est en accord avec les résultats expérimentaux.
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Dynamique lente de systèmes colloïdaux modèles / Slow dynamics in model colloidal systems

Brambilla, Giovanni 09 February 2010 (has links)
Ce travail est consacré à l'étude, par des techniques originales de diffusion dynamique de la lumière, de la dynamique lente de deux systèmes colloïdaux modèles. On a utilisée une technique de Corrélation Résolue dans le Temps (TRC) et des simulations numériques pour sonder, sur une grande plage de concentrations et sur sept décades en temps de relaxation, la dynamique d'un système de sphères dures colloïdales approchant de la transition vitreuse. A faible fraction volumique les temps de relaxation peuvent être représentés par une loi de puissance critique comme prévu par la Théorie de Couplage des Modes (MCT). A des concentrations élevées le temps de relaxation augmente selon une inattendue loi exponentielle critique avec une fraction volumique critique supérieure à celle prévue par MCT. L'étude des fluctuations de la dynamique confirme la présence d'un régime de dynamique activée: ce scénario est le même que l'on retrouve pour les systèmes vitreux moléculaires. Le deuxième sujet étudié est le comportement d'une suspension de colloïdes attractifs soumis à la contrainte gravitationnelle. Initialement, des agrégats de particules sédimentent en formant un gel sur le fond de la cellule. Les techniques spéciales employées nous ont permis de mesurer l'évolution des profils de concentration, des profils de vitesse et la dynamique locale dans la phase gel: la sédimentation peut être complètement décrite par le taux de déformation locale qui permet aussi une remise à l'échelle de la dynamique locale. Le rôle de la friction aux parois des cellules a été sondé par des expériences de polarimétrie et par la résolution numérique d'un modèle poroélastique pour la sédimentation du gel. / We investigated, using original light scattering techniques, the slow dynamics of two different model colloidal systems. We used a Time Resolved Correlation (TRC) technique and numerical simulations to study the dynamics of systems of colloidal hard spheres over a broad range of densities and seven decades in relaxation time. At low volume fraction the equilibrium relaxation time is described by the algebraic divergence predicted by mode-coupling theory (MCT). At higher density the relaxation time increases with an unexpected critical exponential form, whose the critical volume fraction is much larger then the MCT singularity. The fluctuations of the dynamics confirm the presence of an activated regime, as founded in molecular glass formers close to the glass transition. The second research subject concerns the behaviour of suspensions of attractive colloidal particles under gravitational stress. Initially, clusters fall forming a gelled deposit at the cell bottom. Our apparatus allows us to follow over time the concentration profile, the velocity profile and the local dynamics in the gel phase: the settling may be fully described by the local strain rate and dynamics exhibits remarkable scaling properties when time is normalized by strain rate. The role of the solid friction at the cell walls has been investigated by polarimetry experie nces and solving numerically a poroelastic model of gel sedimentation.

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