Como conseqüência da operação de uma unidade de purificação de tório para a produção de nitrato de tório puro, o Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN) armazenou um resíduo rico em terras raras contendo tório e pequeno teor de urânio. Este resíduo é registrado como RETOTER (Resíduo de Tório e Terras Raras). O resíduo contém os radioisótopos naturais das séries do urânio e do tório. Contribuição radioativa significativa é dada pelos descendentes do tório, especialmente o rádio-228 (T1/2 = 5,7 anos) comumente conhecido como mesotório e o tório-228 (T1/2 = 1,90 anos). Um descendente do tório de muito interesse e presente com teor razoável é o chumbo-208, um isótopo estável. A partir do encerramento das atividades da planta de purificação de tório, os técnicos do IPEN vêm trabalhando no estabelecimento de tecnologia de aproveitamento do tório, das terras raras e do chumbo-208 contidos no RETOTER. O presente trabalho consiste em dissolver o RETOTER com ácido nítrico separando e confinando os contribuintes radioativos, especialmente o rádio-228, por coprecipitação com sulfato de bário. Em seguida o tório foi separado por precipitação como peróxido. As terras raras presentes no filtrado, foram recuperadas como peróxido de terras raras. / As consequence of the operation of a Thorium purification facility, for pure Thorium Nitrate production, the IPEN (Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares) has stored away a solid residue called RETOTER (REsíduo de TÓrio e TErras Raras). The RETOTER is rich in Rare-Earth Elements and significant amount of Thorium-232 and minor amount of Uranium. Furthermore it contains several radionuclides from the natural decay series. Significant radioactivity contribution is generated by the Thorium descendents, mainly the Radium-228(T1/2 = 5.7y), known as mesothorium and Thorium-228(T1/2 = 1.90y). An important thorium daughter is the Lead-208, a stable isotope present with an expressive quantity. After the enclosure of the operation of the Thorium purification facility, many researches have been developed for the establishment of methodologies for recovery of Thorium, Rare-Earth Elements and Lead-208 from the RETOTER. This work presents a method for RETOTER decontamination, separating and bordering upon some radioactive isotopes. The residue was digested with nitric acid and the Radium-228 was separated by the Barium Sulphate co-precipitation procedure. Finally, the Thorium was separated by the peroxide precipitation and the Rare-Earth Elements were also recovered by the Rare-Earth peroxide precipitation in the filtrate solution.

Como conseqüência da operação de uma unidade de purificação de tório para a produção de nitrato de tório puro, o Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN) armazenou um resíduo rico em terras raras contendo tório e pequeno teor de urânio. Este resíduo é registrado como RETOTER (Resíduo de Tório e Terras Raras). O resíduo contém os radioisótopos naturais das séries do urânio e do tório. Contribuição radioativa significativa é dada pelos descendentes do tório, especialmente o rádio-228 (T1/2 = 5,7 anos) comumente conhecido como mesotório e o tório-228 (T1/2 = 1,90 anos). Um descendente do tório de muito interesse e presente com teor razoável é o chumbo-208, um isótopo estável. A partir do encerramento das atividades da planta de purificação de tório, os técnicos do IPEN vêm trabalhando no estabelecimento de tecnologia de aproveitamento do tório, das terras raras e do chumbo-208 contidos no RETOTER. O presente trabalho consiste em dissolver o RETOTER com ácido nítrico separando e confinando os contribuintes radioativos, especialmente o rádio-228, por coprecipitação com sulfato de bário. Em seguida o tório foi separado por precipitação como peróxido. As terras raras presentes no filtrado, foram recuperadas como peróxido de terras raras. / As consequence of the operation of a Thorium purification facility, for pure Thorium Nitrate production, the IPEN (Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares) has stored away a solid residue called RETOTER (REsíduo de TÓrio e TErras Raras). The RETOTER is rich in Rare-Earth Elements and significant amount of Thorium-232 and minor amount of Uranium. Furthermore it contains several radionuclides from the natural decay series. Significant radioactivity contribution is generated by the Thorium descendents, mainly the Radium-228(T1/2 = 5.7y), known as mesothorium and Thorium-228(T1/2 = 1.90y). An important thorium daughter is the Lead-208, a stable isotope present with an expressive quantity. After the enclosure of the operation of the Thorium purification facility, many researches have been developed for the establishment of methodologies for recovery of Thorium, Rare-Earth Elements and Lead-208 from the RETOTER. This work presents a method for RETOTER decontamination, separating and bordering upon some radioactive isotopes. The residue was digested with nitric acid and the Radium-228 was separated by the Barium Sulphate co-precipitation procedure. Finally, the Thorium was separated by the peroxide precipitation and the Rare-Earth Elements were also recovered by the Rare-Earth peroxide precipitation in the filtrate solution.

Os liquens desempenham um importante papel no estudo da poluição atmosférica. Podem ser usados na avaliação de vários contaminantes do ar, incluindo metais pesados e radionuclídeos. O principal objetivo deste estudo é verificar a possibilidade do uso da espécie de líquen Canoparmelia texana para a avaliação das concentrações dos isótopos de U e Th no ar nas adjacências de instalações que manipulam estes radionuclídeos. Duas regiões foram escolhidas: a indústria de fertilizantes fosfatados e o Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN), ambos localizados no estado de São Paulo, Brasil. O IPEN tem como principal atividade, a realização de pesquisa no campo do ciclo do combustível nuclear e manuseia quantidades consideráveis de radionuclídeos naturais. A indústria de fertilizantes fosfatados, localizada em Cubatão, utiliza como matéria prima a rocha fosfática e gera como subproduto o fosfogesso, o qual é armazenado em pilhas a céu aberto. Na produção de fertilizantes fosfatados, ocorre um enriquecimento dos radionuclídeos das séries naturais do U e Th no fosfogesso. Os teores dos isótopos de U e Th em amostras de liquens foram determinados por espectrometria alfa após separação radioquímica com resina de troca iônica e medidas dos elementos de interesse em detector de silício do tipo barreira de superfície. Os resultados obtidos no IPEN para o urânio variaram de 2,4 ± 0,4 Bq kg-1 a 8,7 ± 0,5 Bq kg-1 para o 238U e de 2,7 ± 0,6 Bq kg-1 a 9,0 ± 0,2 Bq kg-1 para o 234U. Para o tório, as concentrações variaram de 4,4 ± 0,3 Bq kg-1 a 12,1 ± 2,6 Bq kg- 1 para o 232Th e de 4,6 ± 0,6 Bq kg-1 a 8,9 ± 0,6 Bq kg-1 para o 230Th. Na região de Cubatão, os resultados obtidos variaram de 13,2 ± 3,8 Bq kg-1a 68,4 ± 7,4 Bq kg-1 para o 238U e de 16,5 ± 4,3 Bq kg-1 a 56,8 ± 6,4 Bq kg-1 para o 234U. Para o tório, as concentrações variaram de 7,2 ± 2,1 Bq kg-1 a 28,8 ± 6,0 Bq kg-1 para o 232Th e de 7,4 ± 2,1 Bq kg-1 a 30,7 ± 6,1 Bq kg-1 para o 230Th. Os resultados obtidos para os isótopos de U e Th mostram que a região da indústria de fosfato é mais impactada que a área de influência do IPEN. Os resultados obtidos em ambos locais de coleta sugerem que a espécie de líquen estudada pode ser usada como bioindicador de contaminação atmosférica por radionuclídeos. / Lichen plays an important role in studies of environmental pollution. It can be used for the evaluation of various air contaminants, including heavy metals and radionuclides. The main objective of this study is to verify the possibility of using the lichen species Canoparmelia texana for the assessment of U and Th concentrations in air in the vicinity of installations which deal with these radionuclides. Two regions were chosen: a phosphate fertilizer industry and the Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN), both located in the state of São Paulo, Brazil. IPEN has as main activity to perform research in the field of the nuclear fuel cycle and therefore deals with considerable quantities of natural radionuclides. The phosphate fertilizer industry, located in Cubatão uses as raw material the phosphate rock, which reacts with sulfuric acid, giving as final product phosphoric acid and phosphogypsum as waste. This waste is stored in piles in the open air. In the phosphate fertilizer production occurs an enrichement of radionuclides from U and Th series in phosphogypsum. The content of U and Th in lichen samples were determined by alpha spectrometry after a radiochemical separation by ionic exchange resins and measurement of the U and Th isotopes in a silicon surface-barrier detector. The results obtained at IPEN for uranium varied from 2.4 ± 0.4 Bq kg-1 to 8.7 ± 0.5 Bq kg-1 for 238U and 2.7 ± 0.6 Bq kg-1 to 9.0 ± 0.2 Bq kg-1 for 234U. For the thorium, concentrations varied from 4.4 ± 0.3 Bq kg-1 to 12.1 ± 2.6 Bq kg-1 for the 232Th and from 4.6 ± 0.6 Bq kg-1 to 8.9 ± 0.6 Bq kg-1 for the 230Th. Cubatão area the results obtained for uranium varied from 13.2 ± 3.8 Bq kg-1 to 68.4 ± 7.4 Bq kg -1 for 238U and from 16.5 ± 4.3 to 56.8 ± 6.4 Bq kg-1 for the 234U. The concentrations for the thorium varied from 7.2 ± 2.1 Bq kg-1 to 28.8 ± 6.0 Bq kg-1 for the 232Th and from 7.4 ± 2.1 Bq kg-1 a 30.7 ± 6.1 Bq kg-1 for the 230Th. The results obtained for the U and Th isotopes show that the region in the surroundings of the phosphate industry is more impacted than the region around IPEN. The results obtained in both places suggest that the lichen species studied can be used as bio indicator of air pollution by radionuclide.

Os liquens desempenham um importante papel no estudo da poluição atmosférica. Podem ser usados na avaliação de vários contaminantes do ar, incluindo metais pesados e radionuclídeos. O principal objetivo deste estudo é verificar a possibilidade do uso da espécie de líquen Canoparmelia texana para a avaliação das concentrações dos isótopos de U e Th no ar nas adjacências de instalações que manipulam estes radionuclídeos. Duas regiões foram escolhidas: a indústria de fertilizantes fosfatados e o Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN), ambos localizados no estado de São Paulo, Brasil. O IPEN tem como principal atividade, a realização de pesquisa no campo do ciclo do combustível nuclear e manuseia quantidades consideráveis de radionuclídeos naturais. A indústria de fertilizantes fosfatados, localizada em Cubatão, utiliza como matéria prima a rocha fosfática e gera como subproduto o fosfogesso, o qual é armazenado em pilhas a céu aberto. Na produção de fertilizantes fosfatados, ocorre um enriquecimento dos radionuclídeos das séries naturais do U e Th no fosfogesso. Os teores dos isótopos de U e Th em amostras de liquens foram determinados por espectrometria alfa após separação radioquímica com resina de troca iônica e medidas dos elementos de interesse em detector de silício do tipo barreira de superfície. Os resultados obtidos no IPEN para o urânio variaram de 2,4 ± 0,4 Bq kg-1 a 8,7 ± 0,5 Bq kg-1 para o 238U e de 2,7 ± 0,6 Bq kg-1 a 9,0 ± 0,2 Bq kg-1 para o 234U. Para o tório, as concentrações variaram de 4,4 ± 0,3 Bq kg-1 a 12,1 ± 2,6 Bq kg- 1 para o 232Th e de 4,6 ± 0,6 Bq kg-1 a 8,9 ± 0,6 Bq kg-1 para o 230Th. Na região de Cubatão, os resultados obtidos variaram de 13,2 ± 3,8 Bq kg-1a 68,4 ± 7,4 Bq kg-1 para o 238U e de 16,5 ± 4,3 Bq kg-1 a 56,8 ± 6,4 Bq kg-1 para o 234U. Para o tório, as concentrações variaram de 7,2 ± 2,1 Bq kg-1 a 28,8 ± 6,0 Bq kg-1 para o 232Th e de 7,4 ± 2,1 Bq kg-1 a 30,7 ± 6,1 Bq kg-1 para o 230Th. Os resultados obtidos para os isótopos de U e Th mostram que a região da indústria de fosfato é mais impactada que a área de influência do IPEN. Os resultados obtidos em ambos locais de coleta sugerem que a espécie de líquen estudada pode ser usada como bioindicador de contaminação atmosférica por radionuclídeos. / Lichen plays an important role in studies of environmental pollution. It can be used for the evaluation of various air contaminants, including heavy metals and radionuclides. The main objective of this study is to verify the possibility of using the lichen species Canoparmelia texana for the assessment of U and Th concentrations in air in the vicinity of installations which deal with these radionuclides. Two regions were chosen: a phosphate fertilizer industry and the Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN), both located in the state of São Paulo, Brazil. IPEN has as main activity to perform research in the field of the nuclear fuel cycle and therefore deals with considerable quantities of natural radionuclides. The phosphate fertilizer industry, located in Cubatão uses as raw material the phosphate rock, which reacts with sulfuric acid, giving as final product phosphoric acid and phosphogypsum as waste. This waste is stored in piles in the open air. In the phosphate fertilizer production occurs an enrichement of radionuclides from U and Th series in phosphogypsum. The content of U and Th in lichen samples were determined by alpha spectrometry after a radiochemical separation by ionic exchange resins and measurement of the U and Th isotopes in a silicon surface-barrier detector. The results obtained at IPEN for uranium varied from 2.4 ± 0.4 Bq kg-1 to 8.7 ± 0.5 Bq kg-1 for 238U and 2.7 ± 0.6 Bq kg-1 to 9.0 ± 0.2 Bq kg-1 for 234U. For the thorium, concentrations varied from 4.4 ± 0.3 Bq kg-1 to 12.1 ± 2.6 Bq kg-1 for the 232Th and from 4.6 ± 0.6 Bq kg-1 to 8.9 ± 0.6 Bq kg-1 for the 230Th. Cubatão area the results obtained for uranium varied from 13.2 ± 3.8 Bq kg-1 to 68.4 ± 7.4 Bq kg -1 for 238U and from 16.5 ± 4.3 to 56.8 ± 6.4 Bq kg-1 for the 234U. The concentrations for the thorium varied from 7.2 ± 2.1 Bq kg-1 to 28.8 ± 6.0 Bq kg-1 for the 232Th and from 7.4 ± 2.1 Bq kg-1 a 30.7 ± 6.1 Bq kg-1 for the 230Th. The results obtained for the U and Th isotopes show that the region in the surroundings of the phosphate industry is more impacted than the region around IPEN. The results obtained in both places suggest that the lichen species studied can be used as bio indicator of air pollution by radionuclide.

Orientador: Daniel Marcos Bonotto / Banca: Marcos Aurélio Farias de Oliveira / Banca: Antenor Zanardo / Banca: Boaventura Freire dos Reis / Banca: Francisco Yukio Hiodo / Resumo: Os radioelementos naturais U, Th e K foram caracterizados na área do Projeto Rio Preto (GO), executado pela extinta Nuclebrás, após a realização de etapa de campo para reconhecimento da área e amostragem de corpos litológicos das formações aflorantes na área. Sua determinação foi efetuada por espectrometria gama que possibilitou a mensuração dos nuclídeos 40K, 214Bi e 208Tl. Para o universo total de amostras (n = 288) também foram efetuadas análises químicas dos óxidos SiO2, TiO2, Al2O3, Fe2O3, MgO, MnO, K2O, Na2O, CaO e P2O5 com o intuito de se proceder a caracterização química das rochas da região. Os valores de concentração de óxidos e de nuclídeos permitiram a confecção de mapas de sua distribuição pela área de estudo. Para amostras selecionadas foram realizadas leituras de espectrometria alfa para a determinação dos isótopos de U presentes. As razões 234U/238U e eU/U, relativas às leituras por espectrometria alfa e gama, respectivamente, foram determinadas para avaliar a situação de equilíbrio radioativo na cadeia natural de decaimento do urânio. Foi utilizada também a autorradiografia para identificar a presença de minerais radioativos em lâminas de xistos e gnaisses da Formação Ticunzal. / Abstract: The natural radioelements U, Th and K were characterized in the area of the Rio Preto project held by Nuclebrás, after recognizing the area and sampling the rocks occurring there. The determination was performed by gamma spectrometry that allowed to quantify the nuclides 40K, 214Bi and 208Tl. All rock samples (n = 288) were chemically analyzed in terms of the oxides SiO2, TiO2, Al2O3, Fe2O3, MgO, MnO, K2O, Na2O, CaO and P2O5. The values of concentration of oxides and nuclides were used to generate distribution maps in the studied area. Alpha spectrometry was utilized for selected samples in order to determine the U-isotopes. The 234U/238U and eU/U ratios relative to the alpha and gamma spectrometry readings, respectively, were determined to evaluate the radioactive equilibrium condition in the natural uranium series decay. Autorradiography was also used to identify the presence of radioactive minerals in shales and gneisses from Ticunzal Formation. / Doutor

Made available in DSpace on 2014-05-29T12:01:46Z (GMT). No. of bitstreams: 4 license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) 0000014.pdf: 1580298 bytes, checksum: 5b054cb92fe477233b388a0c1a81bd25 (MD5) 0000014.pdf.txt: 169882 bytes, checksum: eea5ec448fdc049d55bc046ebc61480a (MD5) 0000014.pdf.jpg: 1381 bytes, checksum: 8de6ddf0e9e8bf8dd03f0bf32d033a25 (MD5) Previous issue date: 2013 / A exposição de trabalhadores a tório (Th), cério (Ce) e lantânio (La), nas áreas de mineração e extração, é tratada apenas sob o ponto de vista da exposição e incorporação do Th por se tratar de elemento radioativo. No caso específico da exposição humana aos elementos encontrados em minérios, donde se extraem estes metais, as informações disponíveis na literatura sobre a toxicologia química não nos permitem antever, com segurança, o potencial dos mesmos em provocar danos à saúde. A questão do efeito das misturas de Th, Ce e La é um aspecto ainda menos explorado, mas de extrema importância. O tema desta tese foi a pesquisa in vitro dos efeitos de Th, Ce e La sobre modelos de linfócito T (linhagem Jurkat) e osteoblastos (linhagem MG63) humanos, testados sob a forma simples e em combinações. Como indicadores de efeito foram utilizados medidas de viabilidade e proliferação, adesão celular, síntese de fosfatase alcalina e osteocalcina. Foram utilizados métodos colorimétricos e leituras em hematocitômetro, microscopia de fluorescência e espectrofotômetro. Na avaliação da exposição às misturas foi testada a hipótese de não interação entre os metais através da abordagem de Loewe e do modelo matemático de Chou (Compusyn). Observou-se que células Jurkat em presença de Th e Ce, de forma isolada, não sofreram efeitos tóxicos e que o La gerou redução na proliferação celular. Quanto à linhagem MG63 foi observado que a exposição de células aos três metais gerou curvas dose-efeito em forma de sino mostrando que os efeitos sobre a proliferação podem ser de ativação ou inibição de acordo com as doses utilizadas. / Os indicadores de diferenciação celular sugerem que, nas concentrações mais elevadas, os três metais, e mais fortemente Ce e La, foram capazes de estimular a diferenciação de osteoblastos expressa pela síntese aumentada de fosfatase alcalina e osteocalcina. Os lantanídeos também interferiram no processo de adesão dos osteoblastos ao substrato. Tanto para células Jurkat como para células MG63 observou-se a existência de interações químicas entre diferentes combinações testadas. Dependendo da mistura e do desfecho avaliado as interações, quando presentes, variaram entre sinergismo e antagonismo. Com relação à exposição das células Jurkat às misturas, os efeitos mostraram a intensificação do efeito do La em presença de Th, que resultou em uma redução na proliferação celular. Observou-se também que o sinergismo foi mais acentuado em presença das concentrações mais baixas dos metais da mistura. Considerando-se o desfecho proliferação relativamente aos osteoblastos, observou-se sinergismo para as combinações (Th+La) e (Th+Ce). Com relação à síntese de fosfatase alcalina observou-se um antagonismo leve para as misturas (Th+Ce) e (Ce+La) e para síntese de osteocalcina observou-se um forte antagonismo em todas as combinações binárias utilizadas. Futuras pesquisas poderão ser delineadas reunindo diferentes abordagens como estudos in vitro, in vivo, epidemiológicos e de modelagem. Há uma forte indicação de que a densidade óssea possa ser um possível indicador de efeito para exposições desse tipo.

Made available in DSpace on 2016-04-15T12:54:43Z (GMT). No. of bitstreams: 2 536.pdf: 1580298 bytes, checksum: 5b054cb92fe477233b388a0c1a81bd25 (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2013 / A exposição de trabalhadores a tório (Th), cério (Ce) e lantânio (La), nas áreas de mineração e extração, é tratada apenas sob o ponto de vista da exposição e incorporação do Th por se tratar de elemento radioativo. No caso específico da exposição humana aos elementos encontrados em minérios, donde se extraem estes metais, as informações disponíveis na literatura sobre a toxicologia química não nos permitem antever, com segurança, o potencial dos mesmos em provocar danos à saúde. A questão do efeito das misturas de Th, Ce e La é um aspecto ainda menos explorado, mas de extrema importância. O tema desta tese foi a pesquisa in vitro dos efeitos de Th, Ce e La sobre modelos de linfócito T (linhagem Jurkat) e osteoblastos (linhagem MG63) humanos, testados sob a forma simples e em combinações. Como indicadores de efeito foram utilizados medidas de viabilidade e proliferação, adesão celular, síntese de fosfatase alcalina e osteocalcina. Foram utilizados métodos colorimétricos e leituras em hematocitômetro, microscopia de fluorescência e espectrofotômetro. Na avaliação da exposição às misturas foi testada a hipótese de não interação entre os metais através da abordagem de Loewe e do modelo matemático de Chou (Compusyn). Observou-se que células Jurkat em presença de Th e Ce, de forma isolada, não sofreram efeitos tóxicos e que o La gerou redução na proliferação celular. Quanto à linhagem MG63 foi observado que a exposição de células aos três metais gerou curvas dose-efeito em forma de sino mostrando que os efeitos sobre a proliferação podem ser de ativação ou inibição de acordo com as doses utilizadas. / Os indicadores de diferenciação celular sugerem que, nas concentrações mais elevadas, os três metais, e mais fortemente Ce e La, foram capazes de estimular a diferenciação de osteoblastos expressa pela síntese aumentada de fosfatase alcalina e osteocalcina. Os lantanídeos também interferiram no processo de adesão dos osteoblastos ao substrato. Tanto para células Jurkat como para células MG63 observou-se a existência de interações químicas entre diferentes combinações testadas. Dependendo da mistura e do desfecho avaliado as interações, quando presentes, variaram entre sinergismo e antagonismo. Com relação à exposição das células Jurkat às misturas, os efeitos mostraram a intensificação do efeito do La em presença de Th, que resultou em uma redução na proliferação celular. Observou-se também que o sinergismo foi mais acentuado em presença das concentrações mais baixas dos metais da mistura. Considerando-se o desfecho proliferação relativamente aos osteoblastos, observou-se sinergismo para as combinações (Th+La) e (Th+Ce). Com relação à síntese de fosfatase alcalina observou-se um antagonismo leve para as misturas (Th+Ce) e (Ce+La) e para síntese de osteocalcina observou-se um forte antagonismo em todas as combinações binárias utilizadas. Futuras pesquisas poderão ser delineadas reunindo diferentes abordagens como estudos in vitro, in vivo, epidemiológicos e de modelagem. Há uma forte indicação de que a densidade óssea possa ser um possível indicador de efeito para exposições desse tipo.

Na década de 70 operou-se no IPEN/CNEN-SP uma instalação piloto para estudos do processamento de diferentes concentrados de tório obtidos do tratamento químico da monazita com intuito da obtenção de compostos de tório de pureza nuclear. Esta instalação passou a operar em escala industrial em 1985, gerando em torno de 25 toneladas de resíduo até meados de 2002, quando encerrou suas atividades. Este resíduo contendo tório e terras raras foi denominado Retoter (Resíduo de Tório e Terras Raras) e armazenado no galpão de Salvaguardas do IPEN. O presente trabalho estuda o tratamento deste resíduo, visando questões ambientais, radiológicas e tecnológicas. Estudaram-se dois processos cromatográficos para a separação do tório das terras raras. Um deles, a cromatografia de extração, onde o agente extrator fosfato de tri-n-butila foi suportado em resinas poliméricas Amberlite XAD16. O outro processo, estudado para fins comparativos, já que o material utilizado na cromatografia de extração é inédito no que diz respeito à separação do tório, foi a cromatografia de troca iônica utilizando resinas catiônicas fortes DOWEX 1-X8. Estudou-se, também, o processo cromatográfico de extração com o agente extrator DEHPA suportado em Amberlite XAD16 para o fracionamento, em grupos, dos elementos das terras raras. O tório foi separado com elevado grau de pureza para fins estratégicos e as terras raras recuperadas, livres de tório, foram testadas como catalisadores na reforma de etanol para a geração de hidrogênio, o qual é utilizado em células a combustível para a geração de energia elétrica. / In the 70s a pilot plant for studies of different concentrates processing obtained from the chemical processing of monazite was operated at IPEN / CNEN-SP, with a view to obtaining thorium of nuclear purity. This unity was operated on an industrial scale since 1985, generating around 25 metric tons of residue and was closed in 2002. This waste containing thorium and rare earths was named Retoter (Rejeito de Tório e Terras Raras, in portuguese) and stored in the IPEN Safeguards shed. This paper studies the treatment of the waste, aimed at environmental, radiological and technology. Were studied two cases for the chromatographic separation of thorium from rare earths. One of them was the chromatographic extraction, where the extracting agent tributyl phosphate was supported on polymeric resins Amberlite XAD16. The other method is studied for comparison purposes, since the material used in chromatographic extraction is unprecedented with regard to the separation of thorium, was the ion-exchange chromatography using DOWEX 1-X8 strong cationic resin. Was studied also the chromatographic process of extraction with the extracting agent DEHPA supported on Amberlite XAD16 for the fractionation in groups of rare earths elements. Thorium was separated with high purity for strategic purposes and rare earths recovered free from thorium, were tested as a catalyst for ethanol reforming to hydrogen obtaining which is used in fuel cells for power generation.

Fez-se uma revisão bibliográfica de algumas versões do processo thorex-ácido para o reprocessamento dos diferentes combustíveis de tório existentes.Os fluxogramas das diferentes etapas do processo foram avaliados em experimentos com misturadores-decantadores. Considerou-se o tratamento de um combustível de tório de baixa queima, relação em massa Th/U ';V 100/1, proposto para uma fase inicial da implantação de reatores rápidos regeneradores para o Brasil. Estudou-se o comportamento de alguns produtos de fissão com a utilização de traçadores radioativos. Foram necessárias modificações nas variáveis de processo a fim de se obter baixas perdas de 233U e 232Th. Propõe-se um fluxograma thorex-ácido modificado, para o tratamento de combustíveis de tório, avaliado em um ciclo completo de operação. Obteve-se elevados fatores de descontaminação de tório em urânio, com uma razoável descontaminação de urânio em tório.

Submitted by Mario BC (mario@bc.ufrpe.br) on 2018-11-01T12:38:37Z No. of bitstreams: 1 Greciele Joelen Ribeiro de Luna Cavalcante.pdf: 2511202 bytes, checksum: d0d9f6e18275f6c4bbd7b08932419d79 (MD5) / Made available in DSpace on 2018-11-01T12:38:37Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Greciele Joelen Ribeiro de Luna Cavalcante.pdf: 2511202 bytes, checksum: d0d9f6e18275f6c4bbd7b08932419d79 (MD5) Previous issue date: 2018-08-31 / The Southern Agreste of Pernambuco has a lithological diversity and economic importance for the state, through dairy farming, makes it important to study the availability of heavy metals and radionuclides. However, detailed studies involving total contents and environmental availability of heavy metals, uranium and thorium geologically associated with the different materials of origin, have not yet been performed. The objective of this study was to compare cadmium (Cd), chromium (Cr), copper (Cu), iron (Fe), manganese (Mn), nickel (Ni), lead (Pb), zinc (Zn) uranium (U) and thorium (Th) in the soils with the lithological diversity of the Southern Agreste of Pernambuco (PE). In order to do so, samples composed of soils at depths 0-20 and 20-40 cm were collected in different geological units and the total and environmentally available contents of Cd, Cr, Cu, Fe, Mn, Ni, Pb, Zn, U and Th. The contents of these elements were also evaluated in grasses and cacti, as well as the total rock content and petrography. The high levels of thorium in soils are associated to the presence of monazite, mainly in the mineralogical constitution of gneisses, granites and pegmatites. The average environmental contents of heavy metals, uranium and thorium in soils developed on different materials of origin of Southern Agreste of PE followed the order: Fe> Mn> Th> Zn> Cr> Cu> Pb> Ni> U> Cd. higher values of Cd and Ni were observed in soils derived from granites in the municipalities of Águas Belas and Itaíba, respectively. Soils originated from gneiss had the highest levels of Cr. In Itaíba, higher levels of Fe and Mn were detected in the soils developed on amphibolite and Pb soils on granites. Soils originated from gneiss in the municipality of Garanhuns showed the highest concentrations of Zn. The highest levels of Th were observed in the soils originated from orthognaisse, in the municipality of Venturosa. The highest concentration of U was identified in soils originating from the intrusive suite of the municipality of Buíque. The environmental contents of heavy metals, U and Th in soils presented great variability as a consequence of the lithological diversity. In 84% of the soils, there were environmentally available levels of Cu above the quality reference value for the State of PE. Soils originated from amphibolite had Cu and Ni contents higher than the value established by the National Environmental Council. The average content of metals absorbed by grasses and cacti followed the order: Fe> Mn> Zn> Cu> Cr> Th> Ni> Pb Except for Fe, the other micronutrients are considered normal levels for forage grasses. The highest coefficients of biological accumulation were observed for micronutrients, with soil contents considered medium to low (Cu, Zn and Ni). The results of this research demonstrate the importance of knowing the influence of the different geological contexts of Southern Agreste of Pernambuco to understand the dynamics of heavy metals, Th and U in soils, grasses and cacti of the region. / O Agreste Meridional de Pernambuco possui uma diversidade litológica e importância econômica para o Estado, por meio da pecuária leiteira, torna importante o estudo da disponibilidade metais pesados e radionuclídeos. Entretanto, estudos detalhados envolvendo teores totais e disponibilidade ambiental de metais pesados, urânio e tório geologicamente associados aos diversos materiais de origem, ainda não foram realizados. O presente estudo teve por objetivo relacionar os teores de cádmio (Cd), cromo (Cr), cobre (Cu), ferro (Fe), manganês (Mn), níquel (Ni), chumbo (Pb), zinco (Zn) , urânio (U) e tório (Th) nos solos com a diversidade litológica do Agreste Meridional de Pernambuco (PE). Para tanto, foram coletadas amostras compostas de solos nas profundidades 0-20 e 20-40 cm em unidades geológicas distintas e determinados os teores totais e ambientalmente disponíveis de Cd, Cr, Cu, Fe, Mn, Ni, Pb, Zn, U e Th. Foram também avaliados os teores desses elementos em gramíneas e cactáceas, além dos teores totais em rochas e a petrografia. Os elevados teores de tório em solos estão associados à presença de monazita, principalmente na constituição mineralógica dos gnaisses, granitos e pegmatitos. Os teores médios ambientalmente de metais pesados, urânio e tório em solos desenvolvidos sobre diferentes materiais de origem do Agreste Meridional de PE seguiram a ordem: Fe > Mn > Th > Zn > Cr > Cu > Pb > Ni > U > Cd. Os teores mais elevados de Cd e Ni foram observados em solos derivados de granitos nos municípios de Águas Belas e Itaíba, respectivamente. Solos originados de gnaisse apresentaram as maiores teores de Cr. Em Itaíba foram detectados os teores mais elevados de Fe e Mn nos solos desenvolvidos de anfibolito e de Pb nos solos sobre granitos. Solos originados de gnaisse no município de Garanhuns apresentaram as concentrações mais elevadas de Zn. Os teores mais altos de Th foram observados nos solos originados de ortognaisse, no município de Venturosa. A concentração mais elevada de U foi identificada nos solos originados da suíte intrusiva do município de Buíque. Os teores ambientalmente disponíveis de metais pesados, U e Th em solos apresentaram grande variabilidade como consequência da diversidade litológica. Em 84% dos solos foram evidenciados teores ambientalmente disponíveis de Cu acima do valor de referência de qualidade para o Estado de PE. Solos originados de anfibolito apresentaram teores de Cu e Ni superiores ao valor de prevenção estabelecido pelo Conselho Nacional do Meio Ambiente. Os teores médios de metais absorvidos por gramíneas e cactáceas seguiu a ordem: Fe > Mn > Zn > Cu > Cr > Th > Ni > Pb. Exceto pelo Fe, os demais micronutrientes encontram-se em níveis considerados normais para gramíneas forrageiras. Os maiores coeficientes de acumulação biológica foram observados para os micronutrientes, com teores no solo considerado de médio a baixo (Cu, Zn e Ni). Os resultados desta pesquisa demonstram a importância de conhecer a influência dos diferentes contextos geológicos do Agreste Meridional de Pernambuco para compreender a dinâmica de metais pesados, Th e U em solos, gramíneas e cactáceas da região.