L’étude des réaction (a,g) d’intérêt astrophysique est vaste. Ces réactions ont un rôle important dans la phase de fusion d’hélium des étoiles, dans la nucléosynthèse au moment du big bang ainsi que dans une grande partie des scénarios d'explosions stellaires. L’étude des réactions (a,g) impliquant des faisceaux stables peut être réalisée de diverse façon. Je me suis concentrée sur deux d'entre elles. La première est l’étude en cinématique directe en détectant les rayons gamma produits. C'est ce que j'ai fait durant ma thèse pour mesurer la section efficace de 7Li(a,g)11B. Cette réaction a été étudiée au cours des années pour différentes raisons en astrophysique nucléaire. Par exemple, il a été postule que cette réaction pourrait résoudre, au moment de la nucléosynthèse du big bang, le problème du Lithium. Il est clair, aujourd'hui, que ce n'est pas la solution, cependant, elle a un rôle dans la production de boron lors des supernovae de type Ic. Une autre façon d’étudier les réactions (a,g) est d'utiliser la cinématique inverse. L’idée est d'envoyer un faisceau d'ions lourd sur une cible d’hélium. Ce type de cinématique permet de détecter, avec une bonne efficacité, le noyau lourd de recul produit si le faisceau qui n'a pas interagit avec la cible, en est correctement séparé. Les séparateurs de masses, comme St. George, sont construit dans ce but. St. George sera impliquer dans la mesure de sections efficaces de réaction d’importance pour le processus s comme 16O(a,g)20Ne. / The study of (a,g) reactions of astrophysical interest is quite vast. These reactions play an important role in the quiescent Helium burning phase of stars, in big bang nucleosynthesis and in most explosive stellar scenarios. The studies of (a,g) reactions involving stable beams are performed in various ways. I have been concentrating on two of them. The first one is studying these reactions in direct kinematics by detecting the produced gamma rays. This is what I did during my thesis to measure the cross section of 7Li(a,g)11B. It has been studied throughout the years for several purposes in nuclear astrophysics. For example, it was postulated it could solve the big bang nucleosynthesis Lithium problem. Nowadays, it is clear it does not.However, this reaction plays a role in the production of Boron during type Ic Supernovae. Another way to study (a,g) reactions is to use inverse kinematics. The idea is to send a heavy element beam on a Helium target. This kind of kinematics allows for the detection, with good efficiency, of the heavy recoil product if the beam that did not interact in the target is properly separated. Recoil mass separators, like St. George, are built for this purpose. St. George will be involved in measuring cross sections of reaction important for the s-process like 16O(a,g)20Ne.

Parmi les mécanismes susceptibles de contribuer à une instabilité thermoacoustique, l'effet direct de la pression acoustique sur la structure interne d'une flamme a été étudié analytiquement, mais n'a jamais été mesuré. L'objectif de ce travail est de présenter une étude expérimentale de la réponse de flamme à une sollicitation acoustique. Les analyses théoriques existant dans la littérature ont été réalisées dans le cadre d'un modèle de flamme simplifié, avec une réaction globale à une étape. Elles fournissent une évaluation de la réponse de flamme en termes de consommation massique instationnaire, ainsi qu'en termes de taux de dégagement de chaleur. Nous avons conçu et réalisé un dispositif expérimental unique dans lequel des flammes laminaires prémélangées de méthane et de propane sont maintenues parfaitement planes par stabilisation paramétrique, et excitées par une oscillation de pression à fréquence variable. La réponse instationnaire de la flamme est mesurée par la chimiluminescence du radical excité OH*, supposée, a priori, proportionnelle au taux de réaction. Les mesures confirment l'existence d'un effet direct de la pression sur l'intensité instantanée de l'émission OH*, mais ne reproduisent pas les tendances prévues par l'analyse, en particulier pour les grandes valeurs de la fréquence réduite. Une étude numérique et expérimentale de la relation entre l'intensité de chimiluminescence de OH* et le taux de consommation massique d'une flamme stationnaire a été réalisée, avec l'objectif de corriger nos mesures. Cependant, le résultat de cette étude ne fait qu'aggraver le désaccord avec les prévisions analytiques. Ces résultats ont suscité une nouvelle analyse théorique, basée sur des modèles de flamme plus complexes, qui montre que le modèle de cinétique chimique peut fortement influencer la réponse instationnaire d'une flamme à des oscillations de pression acoustique. Le meilleur accord avec nos résultats expérimentaux est obtenu pour le taux de dégagement de chaleur instationnaire.

L’élaboration par CVD (dépôt chimique en phase vapeur ou Chemical Vapor Deposition) de composites à matrices céramiques met en jeu de nombreux mécanismes physico chimiques en interaction les uns avec les autres. La maîtrise du procédé et son optimisation nécessitent une description précise de ces derniers et de leurs couplages, qui peut être réalisé dans un cadre de modélisation suffisamment global. Dans le cas des matériaux déposés dans un réacteur à parois chaudes, qui permet un bon contrôle de la qualité des matériaux, la décomposition des gaz précurseurs en phase gaz joue un rôle extrêmement important. Nous avons entrepris dans cette thèse la modélisation thermodynamique et cinétique de la phase gaz associée aux dépôts des carbures B-C et Si-B-C, systèmes encore mal maîtrisés. En se basant sur des calculs de chimie théorique, nous avons déterminé et caractérisé un ensemble de réactions chimiques d’importance cruciale dans ces systèmes. Nous sommes les premiers à étudier certaines d’entre elles. Un mécanisme réactionnel du système B-C-Cl-H (dépôt de carbure de bore) a été proposé puis utilisé avec un modèle de réacteur unidimensionnel. Des mesures IRTF, également réalisées au cours de cette thèse, permettent une validation du mécanisme réactionnel à différents niveaux. En particulier, la formation de l’espèce BCl2CH3 comme principal produit gazeux carboné a été clairement mise en évidence, ainsi que la température à laquelle BCl3 se décompose pour former BHCl2 et HCl. Les concentrations des espèces en zone chaude ont finalement été mises en relation avec les vitesses de prise de masse et une loi de dépôt a été proposée pour ce système. Dans le cas du système Si-B-C nous avons caractérisé certaines réactions de couplage entre les sous systèmes B-Cl-H et Si-C-Cl-H. Une modélisation globale de la cinétique homogène associée au dépôt de carbures Si-B-C est une perspective à court terme de ce travail. Enfin, l’étude rigoureuse de certaines réactions nous a amené à invoquer et/ou développer des méthodes théoriques spécifiques - et pour certaines non standard - telles que la théorie de l’état de transition, la théorie variationnelle de l’état de transition, la théorie variationnelle de l’état de transition à coordonnée de réaction variable et la théorie RRKM. En particulier, une approche unidimensionnelle du calcul des états propres des modes de vibration lâches a été développée. Sa validité a été confirmée par comparaison à d’autres modèles (oscillateur harmonique, rotation libre, etc …), valables dans des situations plus restreintes. / The Chemical Vapour Deposition of ceramics matrix composites involves many coupling physico-chemical mechanisms. The process control and optimization are allowed by precise description of these mechanisms and their interactions, witch can be realized through a global modelisation. In the case of hot wall reactors, witch allowed a good control of deposit properties, homogeneous gas phase decomposition play a crucial function. We have undertaken in this thesis a gas phase thermodynamic and kinetic studies associated to B-C and Si-B-C carbides elaboration, witch remains hard to control. By theoretical chemical calculations, we proposed a set containing crucial reactions for theses systems. We are the first to study some of them. A reaction mechanism of the B-C-Cl-H system (for the boron carbide deposition) have been proprosed and utilised with a one dimensional reactor model. Experimental IRTF spectrum, also investigated in our works, allow different validations of the reactional mechanism. In particular, BCl2CH3 is showed to be the main carbon product in the gas phase, and prediction of activation temperature of BCl3 to BHCl2 and HCl transformation is very good. Finally, hot zone concentration species have been related to the experimental deposition rate and a kinetic deposition law has been proposed for this system. In the case of Si-B-C system, some important coupling reactions between B-Cl-H and Si-C-Cl-H systems have been characterized. A global modelisation of the homogeneous gas phase kinetic for Si-B-C carbides is short-term perspective. At least, the rigorous study for some reactions have needed the use or the development of specific theoretical methodology – no standard for some of them – as the Transition State Theory (TST), the Variationnal Transition State Theory (VTST), the Variationnal Transition State Theory with Variable Reaction Coordinate (VTST-VRC) and the Rice–Ramsperger–Kassel–Marcus (RRKM) theory. In particular, we have developed a convenient way to compute the eigenvalues of low hindered one dimensional vibration modes. Validity of the approach has been assessed by comparisons with more specific model (harmonic oscillator, free and hindered rotation, etc …)

Les interactions gaz/grain jouent un rôle important dans la chimie interstellaire aussi bien dans les régions exposées au rayonnement UV qu'à l'intérieur des nuages moléculaires où se forment des manteaux de glaces autour des grains. Cependant, les modèles astrophysiques pour décrire ces processus manquent considérablement de données fondamentales décrivant l'interaction du gaz avec un grain isolé.<br />Ce travail de thèse s'inscrit dans ce cadre et vise à explorer expérimentalement les interactions gaz/grain sur des nanograins de type molécules polycycliques aromatiques hydrogénées (PAH) à différentes températures. Il utilise le dispositif expérimental PIRENEA (Piège à Ions pour la Recherche et l'Étude de Nouvelles Espèces Astrochimiques) qui présente l'originalité de coupler les performances d'un instrument de spectrométrie de masse à résonance cyclotronique ionique à transformée de Fourier (FTICR-MS) avec un environnement cryogénique. Grâce à ce dispositif, le PAH peut être isolé de son environnement comme dans l'espace interstellaire et ses propriétés peuvent être étudiées à l'aide d'une interface photophysique (lampe UV-visible) et d'une interface chimique pour l'injection de gaz.<br />Notre étude concerne la réactivité de C24H11+ (cation du coronène déshydrogéné) avec la molécule H2O à basses températures entre 35 K et 300 K. Dans un premier temps, nous montrerons comment la densité de molécules d'H2O dans la cellule ICR peut être quantifiée à toutes ces températures par mesure traditionnelle de la pression et par mesure de l'amortissement du mouvement cyclotronique des ions. Ces résultats nous ont permis de tracer l'évolution du taux de réaction de C24H11+ + H2O avec la température du piège. Aucune dépendance avec la température n'a été mise en évidence. Nous confronterons et discuterons les résultats obtenus avec des calculs ab-initio.

Les flammes turbulentes de prémélange pauvre ont un intérêt fondamental et pratique. Ce travail étoffe leur connaissance (changements de structure, richesse, paramètres de turbulence).<br />Nous décrivons macroscopiquement la flamme par imagerie Mie avec les iso-c, l'épaisseur turbulente, l'échelle de plissements et la densité de surface de flamme. Nous étudions la structure du front de flamme instantané, la statistique de la courbure du front, l'épaisseur du front de flamme par imagerie Rayleigh. Nous caractérisons les épaisseurs thermiques (zone de réaction et de préchauffage) et déterminons la corrélation entre l'épaisseur et la courbure du front de flamme.<br />Nous confrontons nos données aux modèles de combustion turbulente de prémélange (BML et ceux basés sur la dissipation scalaire). Nous étudions les distributions des longueurs d'entrecroisement, et le taux de combustion. Nous comparons nos résultats à ceux obtenus dans la littérature par d'autres techniques de mesure.

Dans le cadre de l'amélioration et de la qualification des formulaires de calcul neutronique, ce travail de thèse consiste en la conception, l'optimisation et le développement de techniques de mesures par spectrométrie g de paramètres intégraux, dans les réacteurs EOLE et MINERVE. L'objectif est d'aboutir à des résultats de mesure maîtrisés et d'incertitude réduite. In fine, les progrès réalisés visent à progresser sur l'interprétation des écarts calcul / expérience et à améliorer la connaissance de données nucléaires de base et en particulier de sections efficaces intégrales de capture et de fission. Tout d'abord, il s'agissait de caractériser l'instrumentation utilisée par le passé afin d'identifier et de quantifier les erreurs commises sur les mesures de paramètres neutroniques. La thèse met en évidence l'existence d'un biais systématique allant jusqu'à 12% sur les mesures de recalage de taux de fission et jusqu'à 3% sur les mesures de laplacien géométrique axial, en raison d'une mauvaise prise en compte du phénomène de temps mort sur les anciennes chaînes de mesure (amplificateur 2026 et codeur / analyseur PCA3). Grâce à une étude comparative aboutissant à leur remplacement par des systèmes numériques DSP2060, ces biais systématiques ont été supprimés. La mise en place d'une méthodologie d'optimisation de ses réglages permet désormais un fonctionnement précis à mieux que 0.5% jusqu'à un taux de comptage de 1.5'105 s-1. Ce travail offre de nouvelles perspectives d'expériences qui n'auraient pu être réalisées auparavant avec un niveau d'incertitude suffisant. Ensuite, une analyse critique des méthodes de traitement des données brutes de mesure et de propagation des incertitudes a été menée. Des sources d'erreurs systématiques, qui n'étaient pas prises en compte par le passé, sont désormais corrigées. Elles concernent l'influence de la décroissance d'activité sur la correction du temps mort (environ 2%), le phénomène de coïncidences vraies (environ 5%) et les effets d'angle solide sur l'autoabsorption g (environ 8%). Par ailleurs, la mise en place de méthodes rigoureuses de propagation des incertitudes permet la réduction au moins d'un facteur 3 de l'incertitude sur la mesure de paramètres fondamentaux de la neutronique - recalage de taux de fission (environ 0.6%) et laplacien géométrique axial (environ 0.7%) - et au moins d'un facteur 2 sur la mesure du taux de conversion de l'uranium 238 (environ 1.5%). Ces progrès sont mis à profit pour la conception et la réalisation de mesures participant à la qualification de sections efficaces d'actinides (232Th, 236U, 237Np, 242Pu) et d'absorbants neutroniques (151Eu, 153Eu, 164Dy, 170Er, 180Hf). La comparaison des mesures de rapports cadmium et d'indices de capture, par rapport à des calculs déterministes APOLLO2 et probabilistes MCNP4C2 avec les bibliothèques JEF2.2 , ENDF/B-VI.8 ou JEFF3.1, met en évidence des biais systématiques atteignant jusqu'à 50% sur certaines sections de capture, avec une incertitude expérimentale meilleure que 2%. Enfin, des expériences dédiées à la qualification de données de décroissance ont été mises au point pour la toute première fois au LPE. Une erreur de 5% sur l'évaluation JEFF3.1 de la période radioactive du strontium 92 a été identifiée. Cette donnée nucléaire a été réévaluée par des expériences spécifiques, conduisant à une incertitude diminuée d'un facteur 2. Par ailleurs, des fluctuations des rendements de fission de la réaction 235U(n,f) ont été observées entre des spectres neutroniques thermique et épithermique, allant de -0.8% à +2%. L'étude aboutit à l'émission de recommandations sur les méthodes d'évaluation du rendement effectif de fission pour des réacteurs de type sous-modéré.

La nucléosynthèse du fluor n'est pas encore clairement expliquée. Plusieurs scénarios prédisent que la réaction de capture alpha radiative sur l'azote 15 est la principale réaction de production de fluor. Dans l'expression du taux de cette réaction un paramètre essentiel est manquant, la largeur partielle alpha de la résonance sur le niveau d'énergie E = 4,377 MeV du fluor 19. Une mesure directe est exclue du fait de la très faible valeur attendue de la section efficace. Nous avons déterminé cette largeur alpha par le biais d'une réaction de transfert et une analyse en FR-DWBA (Finite Range Distorted Wave Born Approximation) dans un modèle simplifié de cluster alpha. Cette expérience a été effectuée avec un faisceau de lithium 7 accéléré à 28 MeV sur une cible gazeuse d'azote 15. Les 16 premiers niveaux du fluor ont été étudiés. Les facteurs spectroscopiques ont été extraits pour la majorité de ces niveaux. Les largeurs alpha des niveaux au-dessus du seuil ont été déterminées. Plusieurs largeurs alpha ont été comparées avec des valeurs publiées de mesures directes et l'écart reste dans la plage d'incertitude que nous avons estimée (facteur 2). La largeur alpha du niveau d'énergie E = 4,377 MeV a été déterminée, sa valeur est environ 60 fois plus faible que la valeur utilisée jusqu'à ce jour. L'influence de ce nouveau taux est observée principalement dans les étoiles dites AGB (Asymptotic Giant Branch) lors de phénomènes de pulsations thermiques. Dans ce modèle l'impact de nos mesures est sensible.

L'émission gamma des novae à, et en dessous, de 511 keV provient essentiellement de l'annihilation des positrons venant de la décroissance beta+ du 18F. L'interprétation de cette émission, à l'aide d'observations par le satellite INTEGRAL par exemple, nécessite une bonne connaissance de la nucléosynthèse du 18F. Dans ce contexte, le taux de la réaction 18F(p,alpha)15O est le moins bien connu à cause de deux résonances correspondant aux niveaux excités Ex = 6.419 et 6.449 MeV dans le 19Ne dont les largeurs protons sont totalement inconnues. Nous avons déterminé ces largeurs protons par le biais d'une réaction de transfert d'un nucléon D(18F,p alpha)15N peuplant les niveaux analogues, dans le 19F, des niveaux d'intérêt astrophysique. Nous avons utilisé un faisceau radioactif de 18F accéléré à 14 MeV au Centre de Recherche du Cyclotron de Louvain--la--Neuve sur une cible de CD2 en cinématique inverse ainsi que le détecteur multi--piste au silicium LEDA. Une analyse en DWBA a permi de déterminer la largeur proton de ces deux résonances et a montré qu'elles ne pouvaient pas être négligées dans le calcul du taux de réaction. Une étude détaillée des incertitudes restantes sur le taux de réaction a été entreprise et particulièrement en ce qui concerne les interférences entre ces résonances et une autre résonance à plus haute énergie dans le 19Ne. Le taux de réaction ainsi établi diffère peu de l'ancien taux nominal mais repose maintenant sur des bases plus solides permettant une meilleure interprétation des futures observations gamma des novae et donc une meilleure contrainte des modèles astrophysiques.

L'utilisation de plasmas froids à base de gaz rares (Rg) dans des applications biomédicales ainsi que dans la propulsion spatiale est en nette évolution. Pour optimiser ces réacteurs plasmas, une compréhension fine des processus ayant lieu dans ces réacteurs est nécessaire. Ce travail de thèse a pour objectif de fournir les données manquantes dans la littérature (coefficients de transport et réaction) en passant par des données mésoscopiques (sections efficaces) obtenues à partir de données microscopiques (potentiels d'interaction) pour le xénon et krypton dans leur gaz parent. Seul des plasmas froids composés d'un seul type d'atome sont considérés. Comme le krypton et le xénon sont des gaz rares, et ont donc, à l'état de neutralité peu/pas d'interaction entre eux. Par conséquent, seules les collisions ion - atome seront considérées. Du fait des faibles énergies des ions dans le plasma froid, seul les 6 premiers états excités du couple Rg2+ seront pris en compte. Ces 6 états seront classés en deux groupes, 2P1/2 et 2P3/2. Lors de ce travail, deux potentiels d'interaction différents disponibles dans la littérature sont utilisés et comparés pour les systèmes collisionnels Kr+/Kr et Xe+/Xe dans le calcul des sections efficaces. Pour les collisions impliquant des dimères ioniques (Kr2+/Kr et Xe2+/Xe), les potentiels d'interaction sont calculés à partir du modèle DIM (Diatomics In Molecules) qui est une combinaison des potentiels atomiques d'interaction neutre - neutre et ion - neutre. Les sections efficaces, requises pour obtenir les données mésoscopiques manquantes, sont calculées à partir de trois méthodes différentes. La première méthode est la méthode quantique qui permet, par une résolution de l'équation de Schrödinger, d'obtenir de manière exacte les sections efficaces à partir des potentiels d'interaction. Cette méthode exacte, étant grande consommatrice de temps de calcul, est utilisée en tant que référence pour valider les deux autres méthodes approchées. La seconde méthode, nommée semi-classique, est basée sur la même expression que la section efficace quantique mais utilise un déphasage approché (approximation JWKB), induit par le potentiel d'interaction, entre l'onde diffusée et l'onde incidente. [...] / The use of cold plasmas based on rare gases (Rg) in biomedical applications as well as in space propulsion is clearly evolving. To optimize these plasma reactors, a fine understanding of the processes taking place in these reactors is necessary. This thesis aims to provide the missing data in the literature (transport coefficients and reaction rates) through mesoscopic data (cross-sections) obtained from microscopic data (interaction potentials) for xenon and krypton in their parent gas. Only cold plasmas composed of a single type of atom are considered. As krypton and xenon are rare gases, and so have, in the neutral state little / no interaction between them. Therefore, only ion - atom collisions will be considered. Due to the low ion energies in the cold plasma, only the first 6 excited states of the Rg2+ pair will be taken into account. These 6 states will be classified in two groups, 2P1/2 and 2P3/2. In this work, two different interaction potentials available in the literature are used and compared for the Kr+/Kr and Xe+/Xe collision systems in the calculation of cross-sections. For collisions involving ionic dimers (Kr2+/Kr and Xe2+/Xe), the interaction potentials are calculated from the DIM model (Diatomics In Molecules) which is a combination of the atomic potentials of neutral - neutral and ionic - neutral interactions. The cross-sections required to obtain the missing mesoscopic data are calculated from three different methods. The first method is the quantum method which allows, by a resolution of the Schrödinger equation, to obtain exactly the cross-sections from the interaction potentials. This exact method, which consumes a lot of computation time, is used as a reference to validate the two other approximate methods. The second method, called semi-classical, is based on the same expression as the quantum cross section but uses an approximate phase shift (JWKB approximation), induced by the interaction potential, between the scattered wave and the incident wave. [...]