The need for more bandwidth in communications has stimulated the search for new fiberizable materials with properties superior to fused silica which is the current state-of-the-art. One of the key properties is Raman gain by which a pump beam amplifies a signal beam of longer wavelength. An apparatus capable of directly measuring the spectral dependence and absolute magnitude of the material Raman gain coefficient using nonlinear optics techniques has been built. Using radiation from a 1064 nm Nd:YAG laser as the pump and from a tunable Optical Parametric Generator and Amplifier as the signal, the Raman gain spectrum was measured for different families of glass samples with millimeter thickness. A number of glass families were investigated. Tellurites with added oxides of tungsten, niobium, and thallium produced the largest Raman gain coefficients of any oxide family reported to date, typically 30-50 times higher than that of fused silica. On the other hand, phosphate families were found with spectrally broad Raman gain response, 5 times broader than fused silica and flat to [plus or minus] dB over the full spectral range in some compositions. Although the chalcogenides were found to photodamage easily, coefficients 50 - 80 times that of fused silica were measured. Finally, a numerical study was undertaken to predict the theoretical performance and noise properties of tellurite fibers for communications. Included in the computer modeling were linear loss; the interaction among multiple pumps and signals; forward and/or backward propagating pump beams; forward, backward and double Rayleigh scattering; noise properties of amplifiers; excess noise, etc. This led to a comparison of the optical signal-to-noise characteristics for Raman gain in a tellurite versus a silica fiber.

Made available in DSpace on 2014-06-11T19:25:32Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2008-03-28Bitstream added on 2014-06-13T19:53:24Z : No. of bitstreams: 1 santos_afs_me_ilha.pdf: 529659 bytes, checksum: add7c6495e005e9cdef13e0ca3baf349 (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Na caracterização das propriedades ópticas em materiais, a determinação dos parâmetros ópticos como o índice de refração (n) e o coeficiente de extinção (k) são fundamentais. A análise da dispersão dos parâmetros ópticos com a freqüência fornece informações do comportamento da polarização do material com a radiação e as relações de Kramers-Kronig representam uma ferramenta básica de estudo. Neste trabalho, o principal objetivo é determinar parâmetros ópticos (n e k) e dielétricos do sistema vítreo telureto ((20-x)Li2O-xWO3-80TeO2) através da análise de espectro infravermelho pelas relações de Kramers-Kronig. Para tanto, amostras de vidro na composição x = 0, 5, 10 e 15 %mol foram sintetizadas no laboratório do grupo Vidros e Cerâmicas. As amostras foram polidas opticamente e seus espectros de refletância foram obtidos nos espectrômetros Bomem DA8 e Nexus 670 da Nicolet, na região entre 40 e 4000 cm-1. Os espectros obtidos apresentam picos de reflexão característicos observados em outros sistemas vítreos telureto, o que permitiu identificar as bandas vibracionais. As constantes ópticas foram obtidas utilizando as relações de Kramers-Kronig. Para todas as composições estudadas foi observado um aumento no índice de refração quando se aumentou a quantidade de WO3. Do espectro obtido para a constante dielétrica foi possível determinar as freqüências correspondentes aos modos ópticos transversais e longitudinais. As freqüências obtidas se ajustam com aquelas obtidas pelo modelo analítico dos quatro parâmetros semi-quânticos da constante dielétrica, principalmente para a região acima de 500 cm-1. / In the study of optical and dielectric properties of materials, the determination of complex indices of refraction and complex dielectric function is fundamental. The analysis of the dispersion of the optical parameters with the frequency provides information about the behavior of the polarization of the material with the radiation, and the Kramers-Kronig relations represent a basic tool of the study. In this work, the main objective was to determine the optical (n and k) and dielectric parameters of a tellurite glasses system ((20-x)Li2O-xWO3-80TeO2) through the infrared spectrum analysis by Kramers-Kronig dispersion relations. For this, glass samples with x=0, 5, 10, and 15 %mol were prepared at the laboratory of Glasses and Ceramics group. The glass samples were polished and their reflectance spectra were obtained in the Bomem DA8 and Nicolet Nexus 670 spectrometers, in the spectral range of 40 to 4000 cm-1. The obtained spectra present allowed us to assign the vibrational bands. The optical and dielectric constants were obtained by the Kramers-Kronig method. For all studied glass compositions an increase was observed in the real part of refractive index when the WO3 content is increased. From de obtained dielectric function it was possible to extract transversal and longitudinal optical phonons frequencies. The frequencies agree with those obtained by the four-parameter semiquantum model, mainly for the region above 500 cm-1.

Les travaux réalisés dans ce manuscrit portent sur la fabrication de fibres optiques microstructurées (FOMs) à cœur suspendu en verre de tellurite pour la génération de supercontinuum au-delà de 2µm. Pour atteindre notre but nous avons tout d'abord réalisées les études des propriétés thermiques et optiques des verres TeO2-ZnO-R2O et TeO2-WO3-R2O (où R= Li, Na et K). La composition du verre 80TeO2-10ZnO-10Na2O (% molaire) a été sélectionnée pour la fabrication des FOMs destinées aux caractérisations du développement des effets non linéaires. La synthèse sous atmosphère sèche et oxydante nous a permis de réduire la concentration des groupements hydroxyles d’un facteur 30 par rapport à la fabrication du verre sous air. L’utilisation d'agents déshydratants (ZnF2 et TeCl4) permet d'abaisser encore la concentration des groupements OH jusqu’à quelques ppm. La composition du verre 80TeO2-5ZnO-5ZnF2-10Na2O donne une fibre transparente jusqu’à 4 µm laissant apparaître l’influence de l’absorption multiphonon. Utilisant les précurseurs commerciaux les plus purs nous avons pu réaliser une fibre de tellurite avec de très faibles pertes à 0,1 dB/m.Nous avons fabriqué des FOMs à cœurs suspendus avec des diamètres de cœurs variant de 2,7 µm à 3,5 µmet permettant de gérer la dispersion chromatique et de ramener la longueur d'onde du zéro dispersion entre 1500 nm et 1660 nm. Pour optimiser la génération du supercontinuum nous avons utilisé des sources laser pulsées pico- et femtosecondes pour pomper les fibres en régime de dispersion anormale. En parallèle aux mesures expérimentales, nous avons effectué des modélisations numériques basées sur la résolution de l'équation de Schrödinger non-linéaire généralisée. Les résultats expérimentaux, en bon accord avec les simulations, nous ont permis d'obtenir un élargissement spectral s’étalant de 850 nm à 2850 nm avec un niveau de puissance de sortie de 112 mW, dont l'extension à plus grandes longueurs d'ondes dans l'infrarouge est encore pour l'instant fortement limitée par l’absorption des groupements hydroxyles. Cependant la déshydratation du matériau, même si elle doit encore être améliorée a permis de montrer que lors de pompage à 2000-2200 nm le supercontinuum peut atteindre 4000-4500 nm, gamme de longueurs d’onde à partir de laquelle l’absorption multiphonon commence à être perceptible / The work reported in this thesis deals with the fabrication of suspended core tellurite microstructured optical fibers (MOFs) for supercontinuum generation beyond 2 µm. In order to reach our aim, we first studied thermal and optical properties of TeO2-ZnO-R2O and TeO2-WO3-R2O (where R = Li, Na and K) glasses. The glass 80TeO2-10ZnO-10Na2O (molar %) has been chosen in order to make MOFs for characterization of the generated non linear optical effects. Synthesis performed under dry and oxidative atmosphere allowed us to reduce the hydroxyl groups concentration by a factor of 30 compared to fabrication in air atmosphere. Use of dehydrating agents (ZnF2 and TeCl4) allowed to reduce again the OH groups concentration down to a few ppm. The glass composition 80TeO2-5ZnO-5ZnF2-10Na2O increases the fiber transparency up to 4 µm letting the influence of multiphonon absorption appear. Using the purest commercial raw powders, we have fabricated one tellurite fiber exhibiting very low losses (0,1 dB/m). We have fabricated suspended core MOFs with a core diameter varying from 2,7 µm up to 3,5 µm allowing to deal with the chromatic dispersion and to shift the zero dispersion wavelength down to the 1500-1660 nm range. In order to optimize the supercontinuum generation, we have used pico- and femtosecondes pulsed laser sources to pump the fibers in anomalous dispersion regime. In parallel to the experimental measurements, we have performed numerical simulations based on the resolution of the generalized nonlinear Schrödinger equation. The experimental results, in good agreement with the simulations, allowed us to point out a spectral broadening expending from 850 nm up to 2850 nm with a total output power of 112 mW, with an extinction near the longest infrared wavelengths which is again strongly limited by the hydroxyl groups absorption. However, the dehydrated material, even though it needs to be improved further, allowed to show that by pumping at 2000-2200 nm, the supercontinuum can reach 4000-4500 nm, the wavelength range from which the multiphonon absorption starts to be perceptible

Ce travail a pour but l’étude comparative de trois systèmes d’intérêt pour des applications en optique non linéaire, TeO2-TiO2-ZnO (TTZ), TeO2-TiO2-Nb2O5 (TTN) and TeO2-GeO2-ZnO (TGZ). L’objectif étant de mettre en évidence une corrélation entre la structure et les propriétés mécaniques de ces verres à température ambiante mais surtout en fonction de la température et notamment autour de la température de transition vitreuse (Tg). L’étude structurale des verres a montré que dans le système TTZ, le zinc avait une coordination et donc un comportement différent au sein de la matrice tellurite en fonction de la concentration. Ces résultats ont été corrélés aux propriétés élastiques de ces verres, le module d’Young, le module de cisaillement et le coefficient de Poisson, qui présentent des évolutions non linéaires en fonction de la concentration en ZnO. Dans le système TGZ, contrairement au système TTZ, ces évolutions singulières n’ont pas été remarquées. Il a été supposé que l’oxyde de germanium empêche cette modification du polyèdre de Zinc. Pour les verres du système TTN aucun changement structural majeur en fonction de la concentration n’a été observé ce qui se traduit par des évolutions linéaires des propriétés élastiques. Les études en fonctions de la température ont montré qu’avant la température de transition vitreuse (Tg), l’évolution de la fréquence du pic Boson (spectroscopie Raman) et des propriétés élastiques sont en accord avec l’idée d’une relaxation du réseau vitreux. Après Tg, les évolutions structurales et mécaniques a montré l’existence d’une transition vers l’état de liquide en surfusion. Enfin il a aussi été possible de mettre en évidence une corrélation après Tg de l’évolution de la fréquence du pic Boson et des propriétés élastiques, permettant ainsi de prédire l’évolution des propriétés mécaniques grâce à l’étude vibrationnelle basses fréquences des verres tellurites. Ces informations sont des paramètres clés pour aider à la maitrise de la mise en forme de ce type de verre. / This work aims to comparatively study three systems aimed at nonlinear optical application, TeO2-TiO2-ZnO (TTZ); TeO2-TiO2-Nb2O5 (TTN) and TeO2-GeO2-ZnO (TGZ). The goal is to highlight correlations between structural and mechanical properties of the studied glasses at room temperature but also as a function of temperature, and in particular around the glass transition temperature (Tg). The structural study of the glasses showed that in the TTZ system, the zinc had a coordination and hence a behavior change in the tellurite matrix as a function of the concentration. Those results were correlated to the elastic properties of the glasses, the Young modulus, the shear modulus and the Poisson ratio, who presented nonlinear evolutions as a function of the ZnO concentration. In the TGZ system, in contrary to the TTZ system, these singular evolutions were not highlighted. It was hypothesized that the germanium oxide is preventing the change in comportment of the zinc polyhedra. For the TTN system, no major structural changes were observed as a function of niobium oxide concentration, which was translated with a linear increase of the elastic properties of those glasses. The temperature dependent studies showed that before the glass transition temperature (Tg), the Boson peak frequency (Raman spectroscopy) and the elastic properties evolutions are in accordance with the vitreous network relaxation idea. After Tg, the structural and mechanical evolution showed a transition toward a viscous liquid state. At last, it was possible to evidence a correlation after Tg of the evolution of the Boson peak frequency and the elastic properties, thus allowing a prediction of the mechanical properties thanks to the low frequency vibrational study in tellurite glasses. These information are key parameters needed to help the glass shaping mastery of these types of glasses.

Le développement croissant des réseaux de télécommunication de fibre optiques nécessite la mise au point de systèmes optiques intégrés (amplificateurs, switch optique, WDM, DWDM, ...). La découverte de génération de second harmonique dans les verres ouvre de nouvelles perspectives d'application dans le domaine des télécoms. C'est dans ce contexte que nous avons débuté cette thèse par la recherche de nouveaux systèmes vitreux (Nb2O5 – P2O5 – CaO – B2O3 et TeO2 – PbO – P2O5), qui après un traitement de poling présentent une forte susceptibilité non linéaire d'ordre deux. L'étude a porté sur la synthèse, le traitement de poling et les caractérisations physico-chimiques (structurales et optiques) des verres. Une application aux couches minces a été entreprise.

Les travaux réalisés dans ce manuscrit portent sur la fabrication de fibres optiques microstructurées (FOMs) à cœur suspendu en verre de tellurite pour la génération de supercontinuum au-delà de 2µm. Pour atteindre notre but nous avons tout d'abord réalisées les études des propriétés thermiques et optiques des verres TeO2-ZnO-R2O et TeO2-WO3-R2O (où R= Li, Na et K). La composition du verre 80TeO2-10ZnO-10Na2O (% molaire) a été sélectionnée pour la fabrication des FOMs destinées aux caractérisations du développement des effets non linéaires. La synthèse sous atmosphère sèche et oxydante nous a permis de réduire la concentration des groupements hydroxyles d'un facteur 30 par rapport à la fabrication du verre sous air. L'utilisation d'agents déshydratants (ZnF2 et TeCl4) permet d'abaisser encore la concentration des groupements OH jusqu'à quelques ppm. La composition du verre 80TeO2-5ZnO-5ZnF2-10Na2O donne une fibre transparente jusqu'à 4 µm laissant apparaître l'influence de l'absorption multiphonon. Utilisant les précurseurs commerciaux les plus purs nous avons pu réaliser une fibre de tellurite avec de très faibles pertes à 0,1 dB/m.Nous avons fabriqué des FOMs à cœurs suspendus avec des diamètres de cœurs variant de 2,7 µm à 3,5 µmet permettant de gérer la dispersion chromatique et de ramener la longueur d'onde du zéro dispersion entre 1500 nm et 1660 nm. Pour optimiser la génération du supercontinuum nous avons utilisé des sources laser pulsées pico- et femtosecondes pour pomper les fibres en régime de dispersion anormale. En parallèle aux mesures expérimentales, nous avons effectué des modélisations numériques basées sur la résolution de l'équation de Schrödinger non-linéaire généralisée. Les résultats expérimentaux, en bon accord avec les simulations, nous ont permis d'obtenir un élargissement spectral s'étalant de 850 nm à 2850 nm avec un niveau de puissance de sortie de 112 mW, dont l'extension à plus grandes longueurs d'ondes dans l'infrarouge est encore pour l'instant fortement limitée par l'absorption des groupements hydroxyles. Cependant la déshydratation du matériau, même si elle doit encore être améliorée a permis de montrer que lors de pompage à 2000-2200 nm le supercontinuum peut atteindre 4000-4500 nm, gamme de longueurs d'onde à partir de laquelle l'absorption multiphonon commence à être perceptible

Ce travail s'insère, non seulement, dans la compréhension de la relation entre la résonance des terres rares et l'indice non linéaire, mais aussi, dans la recherche de nouveaux matériaux dopés terres rares pour la commutation optique. L'introduction d'oxyde d'erbium dans des verres tellurites et borophosphates de niobium, présentant intrinsèquement une non linéarité optique de 3ème ordre élevée, a été étudiée. Il a été montré qu'il est possible de contrôler le gain et la non linéarité de matériaux dopés grâce à la corrélation établie entre l'analyse structurale et l'étude des propriétés spectroscopiques, de gain et de non linéarité qui dépendent des probabilités de transition 4f –4f. L'ensemble des résultats permet de mieux comprendre et prédire la variation de l'indice non linéaire d'un matériau amplificateur.