Cette étude visait à étudier la capacité d’un biodéchet calcitique seul ou en mélange avec de matériaux chimiques alcalins ainsi que l’efficacité du procédé d’électro-activation dans la neutralisation de l’acidité et le maintien de conditions alcalines dans un résidu minier sulfuré (RMS). Dans une première série d'expériences, l’évolution du pH du RMS traité avec divers amendements a été suivie en fonction de doses croissantes de coquilles d'œufs de poule (COP) ajoutées seules (2, 4, 6, 8 et 10%) ou en mélange avec 1 et 2% de ciment Portland, 1 et 2% d’oxyde de magnésium (MgO), 1 et 2% de chaux calcique et 1 et 2% de chaux dolomitique. La plus forte dose de COP (10 %) a augmenté la valeur de pH de 2,61 (sans ajout d’amendement) à 7,24. Cependant, les échantillons de RMS mélangés avec COP + ciment (1 – 2%) ou COP + MgO (1 – 2%) avaient un pH très élevé (≥ 8). Les résultats suggèrent que les composés de magnésium ou les produits calcaires riches en oxydes, en hydroxydes et en carbonates, présents dans les RMS chaulés, fournissent une protection à longue terme contre l’acidification anthropique des RMS chaulés. Dans une deuxième série d'expériences, plusieurs essais ont été effectués pour évaluer l’efficacité du procédé d’électro-activation utilisant deux compartiments, l’anode et la cathode, et certains paramètres géométriques, électriques, qualitatifs et quantitatifs, dans la neutralisation de l’acidité des suspensions de RMS introduites dans le compartiment cathodique. Tous les traitements ont influencé de façon significative les valeurs de pHcatholyte. Les résultats ont démontré que l’électro-activation permettait de neutraliser efficacement l’acidité du RMS seul ou en mélange avec COP et également d’obtenir des valeurs de pH fortement alcalines (pHcatholyte 8,0 – 10,0). En outre, l’électro-activation utilisant trois compartiments a permis d’éliminer 80% du fer ferreux d’une solution de FeSO4·7H2O. / This study aimed to investigate the capacity of a calcite biowaste alone or mixed with alkaline chemical materials and the efficiency of the electro-activation process in neutralizing acidity and maintaining alkaline conditions in a sulfide mine tailing (SMT). In a first set of experiments, chicken eggshell residue (CES) alone (2, 4, 6, 8 and 10%) or mixed with cement concrete (1 – 2%), MgO (1 – 2%), calcitic limestone (1 – 2%) or dolomitic limestone (1 – 2%) was used to neutralize sulfide mine tailing (SMT) acidity and to precipitate trace metallic elements. The highest rate of CES (10%) increased the initial tailing pH value from 2.61 (without amendment) to 7.24, indicating that CES had sufficient lime value to increase the pH of acid SMT. However, the SMT samples mixed with either CES + cement (1 – 2%) or CES + MgO (1 – 2%) had a high pH (≥ 8). The results suggested that magnesium compounds and calcareous products rich in hydroxides, oxides and carbonates present in limed SMT would provide long-term protection against acid deposition or re-acidification of limed SMT. In a second set of experiments, several trials were carried out to assess the effectiveness of electro-activation process composed by two compartments, anode and cathode, under different electric, geometrical, quantitative and qualitative parameters, in neutralizing acidity and maintaining alkaline conditions in a SMT alone or mixed with CES introduced into the cathode compartment. All treatments significantly influenced the pHcatholyte. The results demonstrated that electro-activation process is capable of neutralizing the acidity of RMS alone or mixed with COP and also to achieve alkaline pH conditions (pHcatholyte 8.0 – 10.0). In addition, the electro- activation process using three compartments can remove up to 80% of ferrous iron from an aqueous FeSO4·7H2O solution.

L'usine Niobec traite un minerai de pyrochlore porteur de niobium pour produire le ferro-niobium utilisé pour la fabrication d'acier. L'usine récupère environ 60% des minéraux de niobium. Les rejets contiennent du niobium et d'autres espèces minérales potentiellement valorisables. Les travaux présentés dans ce mémoire visent à identifier les espèces pouvant être valorisées dans les rejets de Niobec dont les plus prometteurs sont les éléments de terres rares, les minéraux de niobium et l'apatite. Dans le but de concentrer l'apatite des rejets de l'usine, une analyse chimique des rejets a permis de cibler comme flux d'intérêt les particules de dimension supérieure à 0,038mm dans le concentré de carbonates et les rejets du circuit de flottation du pyrochlore. La méthode utilisée pour valoriser les phosphates est la flottation. Les meilleurs résultats ont été obtenus par flottation directe des minéraux de phosphate du concentré de carbonates dans les rejets de Niobec. Le collecteur utilisé est un acide gras de type AERO 6493 avec un mélange d'amidon de tapioca et de NaOH utilisé comme déprimant pour les carbonates. Ces conditions ont permis de produire un concentré d'apatite titrant entre 30 à 32 % P2O5 avec un rendement de 50 à 60% du P2O5 contenue dans le concentré de carbonates. La teneur en MgO dans le concentré d'apatite est comprise entre 3 et 4% comparativement à 15% dans l'alimentation. Puisque le MgO est principalement associé à la dolomie ces résultats confirment une bonne dépression de ce minéral lors de la flottation de l'apatite du concentré de carbonates. La flottation de l'apatite à partir des rejets du pyrochlore n'a pas permis d'obtenir un concentré de valeur commerciale. Le meilleur résultat obtenu lors des essais de flottation sur les rejets pyrochlore correspond à une teneur de 14%avec un rendement de 53% P2O5. Les résultats obtenus montrent toutefois le potentiel associé à la récupération des minéraux de phosphates et justifient la poursuite des travaux, cette fois, moins exploratoires que les travaux rapportés dans ce mémoire.

Le rôle et l'importance des micro-organismes telluriques (PGPR et champignons ECM) à favoriser la santé, la croissance et la nutrition de Picea glauca ont été étudiés sur stériles et résidus miniers fins riches en quartz-biotite de la mine d’or Sigma-Lamaque située dans la région de l'Abitibi au Canada. L’étude a été divisée en trois composantes. Premièrement, la structure des communautés de champignons ECM associés aux racines de Picea glauca a été analysée sur quatre sites différents à proximité du site minier. Deuxièmement, une expérience en laboratoire a été effectuée afin de sélectionner in vitro des champignons ECM prometteurs qui démontrent une excellente croissance sur résidus miniers. Troisièmement, une expérience en serre impliquant la croissance de semis de Picea glauca sur stériles et résidus miniers fins a été réalisée et la performance de différents traitements de champignons ECM et PGPR a été évaluée. Les résultats suggèrent que les champignons ECM et PGPR adaptés aux conditions du site jouent un rôle très important au niveau de la santé et de la croissance de Picea glauca sur résidus miniers riches en quartz-biotite. / The role and importance of soil microorganisms (PGPR and ECM fungi) in promoting the health, growth, and nutrition of Picea glauca were investigated on biotite-quartz-rich waste rocks and fine tailings of Sigma-Lamaque gold mine located in the Abitibi region of Canada. The study was divided into three components. Firstly, the community structure of ECM fungi associated with Picea glauca was analyzed on four locations near the mining site. Secondly, a laboratory experiment was conducted in order to in vitro select promising ECM fungi that were growing well on mine tailings. Thirdly, a glasshouse experiment involving the growth of Picea glauca seedlings on waste rocks and fine tailings was conducted and the performance of different treatments of ECM fungi and PGPR was evaluated. Results suggested that site-adapted ECM fungi and PGPR play a very important role in the health and growth of Picea glauca on biotite-quartz-rich waste rocks and fine tailings.

Du biochar, de l’hydrogel et des symbiotes végétaux ont été testés comme amendements et biostimulants pour la croissance végétale de Festuca rubra, Trifolium repens L et Avena sativa L hydro-ensemencées sur des résidus aurifères fins et des roches stériles. Un essai de germination indique que les deux biochars ont favorisé la germination des plantes entre 61% et 91%, sauf dans le cas d’une combinaison du biochar BQ-Érable-500-3 avec le trèfle blanc. Une première expérience consistait en trois doses d’hydrogel (0g/kg, 10g/kg, 15g/kg de substrats) combinées avec 0% ou 15% v/v de biochar BQ-Érable-500-3 sur la croissance de A. sativa, F. rubra et T. repens hydro-ensemencées sur ces résidus en conditions contrôlées. L’ajout d’hydrogel avec du biochar a augmenté entre 20% et 27% la biomasse par rapport au témoin sans biochar. L’addition de biochar BQ-Érable-500-3 à 15% v/v aux résidus miniers n’a pas eu d’effets sur les biomasses aériennes et totales des plantes dans le mésocosme. Une interaction a été observée entre l’hydrogel et le biochar. Cependant, celle-ci a été négativement influencée par le taux élevé de biochar appliqué. Dans une deuxième expérience, les effets interactifs de deux biochars avec 15% v/v ou sans biochar (0%) et d’un consortium microbien constitué de deux souches de bactérie fixatrice d’azote (Rhizobium leguminosarum biovar trifoli FH345K et Rhizobium leguminosarum biovar trifoli USDA2046), une souche de bactérie fixatrice libre du diazote (Pseudomonas putida MBN 0213) et une souche de champignon mycorhizien arbusculaire (AMF) (Rhizophagus irregularis DAOM 197198) ont été observés en utilisant des mésocosmes en serre. Le biochar fait avec des écorces d’érable à 7000C a augmenté de 20% la masse totale des plantes comparativement au traitement sans biochar, mais pas avec l’autre biochar fait avec 75% de bois et d’écorces d’érable à 5000C. Il n’y avait pas d’interaction entre le biochar et le consortium microbien. Les deux mélanges végétaux avaient la même biomasse aérienne totale malgré un ratio de population de chaque espèce différente. Par conséquent, l’hydrogel et le biochar seraient bénéfiques pour la croissance végétale, avec l’un ou l’autre des mélanges végétaux, dans des milieux de croissance difficiles pour les plantes tels que les résidus miniers. Par contre, l’effet du biochar sur la croissance dépend du type de biochar. Mots clés : biochar, restauration minière, hydrogel, exploitation aurifère, Avena sativa, Trifolium repens L, Festuca rubra / Biochar, hydrogel and plant symbionts were tested as amendments and biostimulants for plant growth of Festuca rubra, Trifolium repens L and Avena sativa L hydro-seeded on gold mine fine tailings and waste rock. A germination test indicated that both biochars favored plant germination between 61% and 91%, except for combination BQ-Érable-500-3with white clover. A first experiment consisting of three hydrogel doses (0 g/kg, 10 g/kg, 15 g/kg of substrate) combined with 0% or 15% v / v of biochar was conducted on the growth of hydro-seeded A. sativa, F. rubra and T. repens planted together on these gold mine tailings under controlled conditions. The addition of hydrogel to biochar increased plant biomass between 20% and 27% compared to the control without biochar. The addition of biochar at 15% v/v to tailings had no effects on the aboveground and total biomass of plants in the mesocosm experiment. An interaction was observed between the hydrogel and the biochar. However, this interaction was negatively influenced by the high rate of biochar applied. In a second experiment, the interaction of both biochars with 15% v/v or without biochar (0%) and of a microbial consortium including two dinitrogen fixing symbiotic bacteria strains (Rhizobium leguminosarum biovar trifoli FH345K and Rhizobium leguminosarum biovar trifoli USDA2046), a free-free-living dinitrogen-fixing bacteria strain (Pseudomonas putida MBN 0213) and a fungal strain of arbuscular mycorrhizal (AMF) (Rhizophagus irregularis DAOM 197198) were observed in mesocosm greenhouse experiment. Biochar made with maple bark at 7000C increased plant biomass by 20% compared to treatment without biochar, but the other biochar made of 75% of wood and bark maple at 500 0C did not influence growth. There was no interaction between biochar and the microbial consortium. Despite their differences in individual biomass, the two plant mixtures did not behave differently in terms of total above ground biomass. These results suggest that hydrogel and biochar are beneficial for plant growth, with either of the plant mixtures, in environments difficult for plants growth such as tailings. On the other hand, the effect of biochar on plant growth depends of the biochar type. Keywords: Biochar, mine reclamation, hydrogel, gold mining, Avena sativa, Trifolium repens, Festuca rubra

L’activité minière est source de profits économiques pour les états, les populations, contribue pour une part importante à la lutte contre la pauvreté et à la création d’emplois directs et indirects. Cependant, l’industrie minière peut être préjudiciable à l’environnement et durant toutes ses phases (exploration, développement, production et fermeture) à travers les rejets miniers générés. Lorsque ces rejets miniers générés par l’activité minière contiennent des minéraux sulfurés, leur exposition à l’oxygène, à l’eau ou à certains microorganismes entraine leur oxydation qui peut produire un effluent acide (drainage minier acide ou DMA) susceptible de solubiliser les métaux qui ont des impacts négatifs sur l’environnement et la santé humaine. Ces différents impacts sur l’environnement sont susceptibles d’être amplifiés à travers l’utilisation de sels de déglaçage comme fondants pendant l’hiver. En effet, dans des régions comme le Québec où la saison hivernale dure plusieurs mois, on fait généralement recours aux fondants routiers pour dégager la neige des routes et empêcher l’arrêt des travaux dans les mines durant cette période. L’objectif de ce travail est de développer des méthodes pour la gestion des résidus miniers dans une perspective de développement durable et de protection de l’environnement à travers: la lixiviation des résidus miniers avec les acides organiques commerciaux (acide citrique, gluconique et oxalique); la neutralisation de drainage minier acide fortement contaminé par l’utilisation de la dolomie de haute pureté; l’étude des échanges chimiques entre les métaux et le chlorure de sodium dans le relargage des métaux. Des essais en jar test suivis d’essais en colonnes ont été réalisés pour la lixiviation (avec les acides organiques commerciaux ou le sel de déglaçage et pour la neutralisation des drainages miniers acides). Les résultats obtenus montrent que la solubilisation des métaux se fait sous l’effet uniquement des acides organiques et non sous l’influence d’enzymes extracellulaire. La lixiviation des résidus miniers par l’acide citrique à 5.10-2 g/l offre la possibilité de récupération des métaux contenus dans les résidus miniers rejetés par l’industrie minière à des concentrations commercialement intéressantes. La solubilisation des métaux étant fonction du type d’acide ou du mélange d’acide, de la concentration, des métaux et du temps. L’acide citrique qui est un acide tricarboxylique possédant trois groupes fonctionnels auxquels peuvent être associés les métaux présente les plus fortes teneurs de solubilisation. Il forme également des complexes plus stables avec des métaux comme le cuivre, le zinc et le plomb. Les mécanismes mis en jeu sont l’acidification et la complexation. Les tests d’analyses de variances montrent qu’en général, il n’existe pas de différences statistiques significatives quel que soit l’acide ou le mélange d’acides utilisé pour la lixiviation. Les essais d’extraction séquentielle sélective effectués montrent que les métaux contenus dans les résidus miniers sont d’origines litho-géniques et que ceux solubilisés appartiennent essentiellement aux fractions géochimiques échangeable, carbonatée ou à celle des oxydes et hydroxydes. L’analyse technico-économique montre que la lixiviation des métaux contenus dans les résidus miniers serait techniquement et économiquement rentable. Elle permet par conséquent de valoriser ces résidus miniers et de préserver également l’environnement. La dolomie pure, composée à 96% de dolomite, permet la neutralisation des effluents acides même fortement contaminés. Elle permet de tamponner des effluents acides fortement contaminés générés par des mines de cuivre ou de zinc. Toutefois, son pouvoir de neutralisation est faible pour les drainages miniers acides issus d’anciennes mines de pyrite ou fortement contaminés en fer. Enfin, les sels de déglaçage amplifient de cinq à douze fois la solubilisation des métaux comme le zinc et le plomb. Les phénomènes mis en jeu dans la mobilisation des métaux par les sels de déglaçage sont la solubilisation des métaux consécutive à l’acidification (échanges d’ions); la chloro-complexation ; et l’association des ions sulfates avec les métaux. Mots-clés : Exploitation minière, environnement, lixiviation, drainage minier acide, métaux. / The mining industry is a source of economic profits for states and populations, and contributes significantly to the fight against poverty and to the creation of direct and indirect jobs. However, the activities of the mining industry can be detrimental to the environment and during all phases (exploration, development, production and closure) through the mining discharges generated. When these tailings generated by mining activity contain sulphide minerals, their exposure to oxygen, water or certain microorganisms causes their oxidation, which can produce an acidic effluent (acid mine drainage or AMD) likely to solubilize metals that have negative impacts on the environment and human health. These different impacts on the environment are likely to be amplified through the use of de-icing salts as fondants during the winter. In regions such as Quebec, where the winter season lasts for several months, road fondants are generally used to clear snow from roads and prevent work stoppages in mines during this period. The objective of this work is to develop methods for the management of mine tailings in a perspective of sustainable development and environmental protection through (i) leaching of tailings residues with commercial organic acids (citric acid, gluconic acid and oxalic acid); (ii) The neutralization of acid mine drainage heavily contaminated by the use of high purity dolomite; (iii) The study of chemical exchanges between metals and sodium chloride in the release of metals. Batch tests followed by column tests were carried out for leaching (with commercial organic acids or de-icing salt and for the neutralization of acid mine drainage). The results obtained show that the solubilization of the metals is carried out by the effect of organic acids and not under the influence of extracellular enzymes. The leaching of tailings by citric acid at 5.10-2 g/l offers the possibility of recovering the metals contained in the tailings released by the mining industry at commercially attractive concentrations. The solubilization of metals depends on the type of acid or acid mixture, concentration, metals and time. Citric acid which is a tricarboxylic acid having three functional groups to which the metals may be associated have the highest solubilization contents. It also forms more stable complexes with metals such as copper, zinc and lead. The mechanisms involved are acidification and complexation. Testing of variance analyzes shows that, in general, there are no statistically significant differences regardless of the acid or mixture of acids used for leaching. The selective sequential extraction tests carried out show that the metals contained in the tailings are of lithogenic origin and that those solubilized essentially belong to the exchangeable, carbonated or oxide/hydroxide geochemical fractions. The technical-economic analysis shows that the leaching of the metals contained in the tailings would be technically and economically profitable. It therefore allows to value these tailings and also to preserve the environment. Pure dolomite, composed of 96% dolomite, allows the neutralization of even highly contaminated acid effluents. It makes it possible to buffer heavily contaminated acid effluents generated by copper or zinc mines. However, its neutralizing power is low for acid mine drainage from old iron or pyrite mines. Finally, de-icing salts amplify the solubilization of metals such as zinc and lead five to twelve times. The phenomena involved in the mobilization of metals by de-icing salts are the solubilization of metals following acidification (ion exchange); chloro-complexation; and the association of sulfate ions with metals. Keywords: Mining, environment, leaching, acid mine drainage, metals.

La carbonatation minérale dans les résidus miniers est un moyen sûr et permanent de séquestrer le CO2 atmosphérique. C’est un processus naturel et passif qui ne nécessite aucun traitement particulier et donc avantageux d’un point de vue économique. Bien que la quantité de CO2 qu’il soit possible de séquestrer selon ce processus est faible à l’échelle globale, dans le cadre d’un marché du carbone, les entreprises minières pourraient obtenir des crédits et ainsi revaloriser leurs résidus. À l’heure actuelle, il y a peu d’informations pour quantifier le potentiel de séquestration du CO2 de façon naturelle et passive dans les piles de résidus miniers. Il est donc nécessaire d’étudier le phénomène pour comprendre comment évolue la réaction à travers le temps et estimer la quantité de CO2 qui peut être séquestrée naturellement dans les piles de résidus. Plusieurs travaux de recherche se sont intéressés aux résidus miniers de Thetford Mines (Québec, Canada), avec une approche principalement expérimentale en laboratoire. Ces travaux ont permis d’améliorer la compréhension du processus de carbonatation, mais ils nécessitent une validation à plus grande échelle sous des conditions atmosphériques réelles. L’objectif général de cette étude est de quantifier le processus de carbonatation minérale des résidus miniers sous des conditions naturelles, afin d’estimer la quantité de CO2 pouvant être piégée par ce processus. La méthodologie utilisée repose sur la construction de deux parcelles expérimentales de résidus miniers situées dans l’enceinte de la mine Black Lake (Thetford Mines). Les résidus miniers sont principalement constitués de grains et de fibres de chrysotile et lizardite mal triés, avec de petites quantités d’antigorite, de brucite et de magnétite. Des observations spatiales et temporelles ont été effectuées dans les parcelles concernant la composition et la pression des gaz, la température des résidus, la teneur en eau volumique, la composition minérale des résidus ainsi que la chimie de l’eau des précipitations et des lixiviats provenant des parcelles. Ces travaux ont permis d’observer un appauvrissement notable du CO2 dans les gaz des parcelles (< 50 ppm) ainsi que la précipitation d’hydromagnésite dans les résidus, ce qui suggère que la carbonatation minérale naturelle et passive est un processus potentiellement important dans les résidus miniers. Après 4 ans d’observations, le taux de séquestration du CO2 dans les parcelles expérimentales a été estimé entre 3,5 et 4 kg/m3/an. Ces observations ont permis de développer un modèle conceptuel de la carbonatation minérale naturelle et passive dans les parcelles expérimentales. Dans ce modèle conceptuel, le CO2 atmosphérique (~ 400 ppm) se dissout dans l'eau hygroscopique contenue dans les parcelles, où l'altération des silicates de magnésium forme des carbonates de magnésium. La saturation en eau dans les cellules est relativement stable dans le temps et varie entre 0,4 et 0,65, ce qui est plus élevé que les valeurs de saturation optimales proposées dans la littérature, réduisant ainsi le transport de CO2 dans la zone non saturée. Les concentrations de CO2 en phase gazeuse, ainsi que des mesures de la vitesse d'écoulement du gaz dans les cellules suggèrent que la réaction est plus active près de la surface et que la diffusion du CO2 est le mécanisme de transport dominant dans les résidus. Un modèle numérique a été utilisé pour simuler ces processus couplés et valider le modèle conceptuel avec les observations de terrain. Le modèle de transport réactif multiphase et multicomposant MIN3P a été utilisé pour réaliser des simulations en 1D qui comprennent l'infiltration d'eau à travers le milieu partiellement saturé, la diffusion du gaz, et le transport de masse réactif par advection et dispersion. Même si les écoulements et le contenu du lixivat simulés sont assez proches des observations de terrain, le taux de séquestration simulé est 22 fois plus faible que celui mesuré. Dans les simulations, les carbonates précipitent principalement dans la partie supérieure de la parcelle, près de la surface, alors qu’ils ont été observés dans toute la parcelle. Cette différence importante pourrait être expliquée par un apport insuffisant de CO2 dans la parcelle, qui serait le facteur limitant la carbonatation. En effet, l’advection des gaz n’a pas été considérée dans les simulations et seule la diffusion moléculaire a été simulée. En effet, la mobilité des gaz engendrée par les fluctuations de pression barométrique et l’infiltration de l’eau, ainsi que l’effet du vent doivent jouer un rôle conséquent pour alimenter les parcelles en CO2. / Mineral carbonation in ultramafic mining wastes is a safe and permanent way to sequester atmospheric CO2. This process can occur naturally and passively, and does not require special treatment, which is interesting from an economical point of view. In the context of a carbon market, mining companies could obtain carbon credits and profit financially and environmentally from their residues. However, there is currently insufficient information to accurately assess the potential for natural and passive CO2 sequestration in mining waste piles. It is therefore necessary to study the phenomenon to understand how the reaction evolves over time and estimate the amount of CO2 that can be naturally sequestered in these structures. Several research studies have focused on the ultramafic milling wastes at Thetford Mines (Quebec, Canada), and have particularly focused on laboratory experiments. The results have improved our understanding of the mineral carbonation process in milling waste, but they need to be tested at larger scales and under real atmospheric conditions. The general objective of this study is to quantify the mineral carbonation process in mining waste under natural conditions, and to estimate the amount of CO2 that can be trapped by this process. The methodology is based on the construction of two experimental cells of milling waste located at the Black Lake mine (Thetford Mines). The magnesium-rich milling wastes mainly consist of poorly sorted grains and fibers of lizardite and chrysotile, with smaller amounts of antigorite, brucite and magnetite. Spatial and temporal observations were made in the cells, including measurements of the composition and pressure of gas, soil temperature, volumetric water content, waste mineralogy as well as water chemistry of rain and of the cell leachate. The observations showed evidence of a significant depletion of CO2 gas concentrations (< 50 ppm) and precipitation of hydromagnesite in the milling waste, suggesting that natural and passive mineral carbonation is a potentially important process in milling wastes. After four years of observations, the CO2 sequestration rates in the experimental cells were estimated at between 3.5 and 4 kg/m3/year. These observations have led to the development of a conceptual model of natural and passive mineral carbonation at the cell scale. In this conceptual model, atmospheric CO2 (~ 400 ppm) dissolves in the hygroscopic water contained in the cells where the weathering of magnesium silicates forms magnesium carbonates. Water saturation in the cells was relatively stable over time and varied between 0.4 and 0.65, which is higher than optimal saturation values proposed in the literature, reducing CO2 transport in the unsaturated zone. Gas-phase CO2 concentrations along with gas flow rate measurements in the cells suggest that the reaction is most active close to the surface and that diffusion of CO2 is the dominant transport mechanism in the wastes. Although the carbonation reaction is exothermic, no evidence of thermal convection has been observed in the experimental cells. A numerical model was used to simulate the identified coupled processes and to validate the conceptual model with field observations. The numerical model MIN3P, for multiphase and multi-component reactive transport problems, was used to complete 1D simulations which included water infiltration through the partially-saturated column, gas diffusion, and advective-dispersive reactive mass transport. Although the calibrated moisture content and leachate composition were quite close to field observations, the simulated sequestration rate is 22 times lower than the measured rate. The simulation results also suggested that carbonates would precipitate mainly near the surface whereas field observations suggest that mineral carbonation had occurred throughout the vertical profile. This significant difference could be explained by an insufficient supply of CO2 in the simulated cells, which is the limiting factor for mineral carbonation, suggesting that gas advection, which was not considered in the simulations, could have been important. It is concluded that gas mobility generated by barometric pressure fluctuations and water infiltration, as well as wind effects, likely played a significant role for CO2 supply within the cells and should be considered in future simulations.

Il est difficile d'explorer et d'estimer des gisements secondaires de diamants en raison du manque de fiabilité des données et/ou de leur rareté. Des efforts soutenus sont nécessaires pour maintenir une bonne compréhension de ces types de dépôts lors de leur exploration, leur échantillonnage et leur exploitation. Cette thèse traite des sujets suivants : - L'existence de regroupements entre cheminées kimberlites est établie, et leur extension moyenne déterminée. - Des données d'exploration d'indicateurs minéraux sont analysées par arbre de classification. Un modèle est ensuite bâti à partir de sites kimberlitiques connus pour identifier de nouveaux sites. - Les milieux maritimes comportent des mécanismes de piégeage complexes, ce qui les rend difficiles à échantillonner. Dans certaines situations, on dispose de peu, voire d'aucune information de qualité, alors qu'une étude d'optimisation de l'échantillonnage est nécessaire. Dans ce cas, une esquisse au crayon est utilisée pour construire des simulations, lesquelles servent à une première optimisation de l'échantillonnage. - Dans les dépôts sous-marins profonds, les échantillons doivent dépasser une taille minimale critique pour être représentatifs. L'établissement de cette taille passe par une modélisation selon un processus de Cox, bien adapté à la nature discrète de la minéralisation. L'impact de l'échantillonnage sur la qualité de l'estimation par blocs ou par panneaux peut ainsi être testé par simulation. - Ces dernières années, certains terrils sont redevenus économiquement viables. Pour en obtenir une estimation locale par blocs, une procédure de détermination de la taille optimale des échantillons et de leur espacement a été développée et mise en oeuvre sur un terril de kimberlite.

Par l’accumulation de rejets miniers, l’exploitation minière altère les écosystèmes terrestres en place. La restauration des sites avec la mise en végétation permet de réinstaurer les services écosystémiques perdus. L’objectif principal de ce projet était de développer différents terreaux de restauration à partir de biochar, de cendre, de matières résiduelles fertilisantes (MRF) et de boue de chaulage pouvant être utilisés sur des rejets miniers et qui supporterait la croissance végétale tout en étant sans danger pour l’environnement et peu couteux. Les intrants ont été caractérisés au plan chimique, physique et biologique et des tests en serre ont été faits avec Alnus incana ssp. rugosa et Calamagrostis canadensis en présence des trois types de rejets d’une mine aurifère. La cendre a un impact important sur le pH et la teneur en Mn des terreaux, tandis que le biochar augmente plutôt la teneur en Fe. Au plan physique, la cendre a tendance à réduire la porosité et la conductivité hydraulique saturée par rapport au biochar. Le mélange de MRF fait toutefois les terreaux les plus poreux et perméables, mais contiennent des concentrations très élevées de P et K. La boue de chaulage fait augmenter la conductivité électrique, la teneur en Ca, Mg et Cu, mais n’influence pas autant les propriétés physiques des terreaux. Après 4 mois de croissance dans 8 terreaux, les aulnes rugueux ayant démontré la meilleure croissance sont ceux ayant poussé dans les terreaux 7 (biochar, MRF et boue de chaulage) et 8 (biochar et boue de chaulage), tandis que les résultats pour Calamagrostis canadensis, dont la germination a été peu élevée, n’ont pas permis de tirer de telles conclusions. Il semble donc que le biochar soit meilleure que la cendre pour la croissance de l’aulne rugueux, mais la boue de chaulage joue aussi un rôle important. / Mining operations produce a large amount of tailings, sludges and acid rocks, changing the environment. Revegetation of residues helps restor ecological services on mining sites. The main objective of this study was to develop low cost, environmentally sound substrates made of biochar, ash, fertilizing residual matter and lime sludge for revegetation of mining wastes. Physical, chemical and biological characterization of the substrates have been completed in addition to bioassays with Alnus incana subsp. rugosa and Calamagrostis canadensis. Ash in the substrates had an impact on pH and Mn content while Fe content was related to biochar. Porosity and saturated hydraulic conductivity were higher in the substrates with biochar in lower with ash. Fertilizing residual matter blend made the more porous and permeable substrates and very high content in P and K. Liming sludge increased electrical conductivity, Ca and Mg contents and did not significantly affect physical properties of substrates. After 4 months of growth in greenhouses, Alders showed the best growth in the substrates 7 (biochar, fertilizing residual matter and liming sludge) and 8 (biochar and liming sludge). Biochar seems better than ash for Alder growth, followed by liming sludge. We cannot conclude for Calamagrostis canadensis because of the lack of data due to its poor germination.

L'implication des émissions de dioxyde de carbone (CO2) anthropiques dans les changements climatiques est aujourd'hui admise et des solutions émergent pour lutter contre l'accumulation de CO2. La minéralisation du carbone, qui permet de séquestrer le CO2 sous forme de carbonates, stables à l'échelle géologique, est une des options envisagées. Parmi les voies de minéralisation du carbone envisagées, la minéralisation passive des résidus miniers ultramafiques permettrait de compenser les émissions en CO2 d'une exploitation minière. Toutefois, les impacts sur la qualité des eaux de lixiviation et l'évolution de la capacité de séquestration en conditions naturelles, à moyenne et grande échelle, sont peu documentés. La compagnie RNC Minerals a pour objectif d'exploiter un gisement de nickel situé dans le Nord-Ouest de la province du Québec. L'exploitation du Projet Dumont Nickel (PDN) aboutirait à la production d'environ 1,7 Gt de résidus miniers ultramafiques. Les différents facteurs qui influencent la capacité de séquestration des résidus du PDN ont été étudiés en laboratoire, à des teneurs en CO2 variables. Dans cette étude, les processus de la minéralisation passive dans les résidus du PDN, sont décrits et la capacité de séquestration en CO2 atmosphérique est estimée à moyenne échelle, en conditions naturelles. Pour étudier les impacts de l'altération météorique des résidus miniers du PDN, deux cellules expérimentales ont été construites et instrumentées. La première EC-1, contient les résidus ultramafiques, qualifiés de stériles (Waste-rock) et la seconde EC-2 a été remplie avec les résidus d'usinage (Tailings). Les propriétés hydrogéologiques et la surface spécifique des résidus des deux cellules sont différentes alors que la minéralogie est similaire. Les résidus sont composés principalement d'antigorite, de lizardite, de chrysotile, de brucite, de magnetite et de chlorite. Entre 2011 et 2015, l'évolution de la concentration en CO2, de la minéralogie, et de la composition chimique des lixiviats ont été enregistrées. Le suivi des concentrations en CO2 permet d'observer une diminution de la concentration en CO2 de la surface (~390 ppmv) vers le fond des parcelles (~100 ppmv). Dans le même temps, la teneur en carbone dans les résidus altérés a augmenté et les analyses minéralogiques révèlent la présence de plusieurs carbonates de magnésium comme l'hydromagnésite. Ces données suggèrent que les résidus séquestrent du CO2 passivement. Dans les cellules expérimentales le CO2 peut provenir de 3 sources : (1) l'atmosphère, (2) la dégradation de la matière organique, et (3) la dissolution des carbonates. Les compositions isotopiques du CO2(g), et des carbonates néoformés ont été mesurées. Ces analyses ont permis de mettre en évidence que la dissolution du CO2(g) dans l'eau interstitielle limite la capacité de séquestration et que le CO2 atmosphérique est la source du CO2 séquestré. Malgré les différences entre les deux cellules expérimentales les même processus contrôlent la séquestration du CO2. Un modèle conceptuel de la réaction de minéralisation du carbone, comprenant l'évolution de la composition isotopique, est proposé. Les lixiviats, récoltés aux bas des cellules expérimentales entre mai et novembre depuis 2011 sont caractérisés par un pH alcalin (~9,5), une alcalinité élevée (~90 à ~750 mg/L) et une forte concentration en magnésium (~50 à ~750 mg/L). Cette composition est en accord avec l'altération des résidus ultramafiques en milieu ouvert au CO2. Depuis 2012, la composition chimique des lixiviats évolue en fonction des saisons. Ces variations saisonnières sont expliquées par : (1) les variations climatiques au cours d'une année et (2) l'augmentation de la précipitation de carbonate entre mai et juillet. La diminution saisonnière de l'alcalinité et de la concentration en magnésium, provoqué par l'augmentation de la précipitation de carbonates, induit une sous-saturation des minéraux carbonatés ce qui limite la capacité de séquestration en CO2. Un taux de séquestration en CO2 atmosphérique de 1,4 (+/- 0.3) kg CO2/tonne/an a été mesuré dans les résidus de concentrateur (EC-2). À l'échelle de l'exploitation minière, les résidus de concentrateur permettraient la séquestration de 21 kt de CO2 atmosphérique par an ce qui correspond à un quart des émissions annuelles de la future mine. Le modèle MIN3P, qui permet de simuler le transport réactif multi composants et multiphasiques dans un milieu poreux insaturé, a été utilisé pour simuler en 1D la réaction de minéralisation au centre de la cellule EC-2. L'ensemble des données récoltées a été utilisé pour calibrer le modèle. Toutefois, aucune des simulations n’a permis de reproduire l'évolution de la géochimie des lixiviats et la concentration en CO2 observés. Plusieurs simplifications du modèle conceptuel pourraient expliquer les différences avec les données observées. / The implication of anthropogenic carbon dioxide (CO2) emissions in climate change is now widely accepted and solutions are emerging in order to limit the accumulation of CO2. Carbon mineralization, which allows the sequestration of CO2 through carbonate precipitation, stable minerals over geological time scales, is one of the options considered. Among the proposed carbon mineralization pathways, passive carbon mineralization in ultramafic mining residues can potentially lead to developing carbon-neutral mines. However, the impacts on leachate water quality and evolution of sequestration capacity in natural conditions, on medium and large scales, are still poorly documented. RNC Minerals plans to mine a nickel deposit located in the northwestern part of Quebec. The operation at the Dumont Nickel Project (DNP) would produce approximately 1.7 Gt of ultramafic mining residues. Several factors which influence the carbon sequestration capacity of the DNP residues have been studied in the laboratory, at variable CO2 concentrations. In this study, the processes of passive carbon mineralization in the DNP mining residues are described and the atmospheric CO2 sequestration capacity is estimated, at the experimental cell scale, under natural conditions. In order to study the impacts of meteoric weathering of the DNP residues, two experimental cells were built and instrumented. The first cell EC-1, contains the ultramafic waste rock, and the second EC-2, was filled with milling residues (Tailings). The hydrogeological properties and surface area of the residues contained in the two cells are different whereas the mineralogy is similar. The main minerals in the residues are chrysotile, lizardite, brucite, chlorite and magnetite. Between 2011 and 2015, changes in CO2 concentrations, mineralogy, and chemical composition of leachate waters were recorded. Monitoring of CO2 concentrations showed a decrease in CO2 concentration from the surface (~ 390 ppmv) to the bottom of the cells (~ 100 ppmv). At the same time, the carbon content in the weathered residues increased and the mineralogical analyses revealed precipitation of several magnesium carbonates such as hydromagnesite. These observations indicate that passive mineral carbonation of the mining residues is occurring within the experimental cells, for which three potential sources of CO2 can be identified : (1) the atmosphere, (2) the CO2(g) produced from organic matter oxydation, and (3) CO2(g) produced from carbonate dissolution. The isotopic compositions of CO2(g) and newly formed carbonates were measured. Using these isotopic compositions it was possible to demonstrate that dissolution of CO2(g) in interstitial water limits the sequestration capacity and that atmospheric CO2 is the main source of the CO2 sequestered. Despite the differences between the two experimental cells the same processes control CO2 sequestration. A conceptual model of the carbon mineralization reactions, including evolution of the isotopic compositions, is proposed. The leachate water sampled at the bottom of the experimental cells, between May and November since 2011, is characterized by an alkaline pH (~9.5), a high alkalinity (~90 to ~750 mg/L CaCO3) and a high concentration of magnesium (~50 at ~750 mg/L). This composition is consistent with weathering of ultramafic rocks in a system open to CO2. Since 2012, the chemical composition of the leachate water was evolved seasonnaly. These seasonal variations are explained by: (1) recharge and temeprature variations over the year and (2) increased carbonate precipitation between May and July. The seasonal decrease of alkalinity and magnesium concentrations, caused by increased carbonate precipitation, induces undersaturation of carbonate minerals. Therefore carbonate precipitation self-limits carbon sequestration through a negative feed-back loop. Since 2011, an estimated 13 kg of atmospheric CO2 was sequestered in the milling residues from EC-2, which corresponds to a mean rate of 1,4 (+/- 0.3) kgCO2/tonne/year. Using this mean rate, during the mining operation the milling residues will sequester about 21 kt of atmospheric CO2 each year, which will represents one quarter of the 127,700 tonnes of CO2 emitted. Using MIN3P, a numerical model which allow to simulate multi-component and multiphase reactive transport in unsaturated porous media, the carbon mineralization reactions were simulated in 1D at the center of cell EC-2. The data collected during the 4 years of monitoring were used to calibrate the numerical model. However, none of the simulations allowed to reproduce the evolution of the leachate water geochemistry and the CO2 concentrations observed in the experimental cell. Several simplifications of the conceptual model could explain the differences with the observed data.

Titre de l'écran-titre (visionné le 4 décembre 2023) / Située dans le sud du Québec, la rivière Bécancour prend origine à la sortie du lac Bécancour, puis coule à travers la ville de Thetford Mines et ses anciens sites miniers avant de s'élargir pour former successivement l'étang Stater, le lac à la Truite (d'Irlande), le lac William et le lac Joseph. Ces cinq plans d'eau sont aux prises avec de graves problèmes d'eutrophisation et, dans certains cas, d'ensablement/envasement. Les activités minières d'amiante menées pendant plus d'un siècle dans la région de Thetford Mines (1877-2011 EC) et les immenses haldes minières disposées le long de la rivière Bécancour ont souvent été mises en cause afin d'expliquer leur mauvaise condition. Cependant, plusieurs incertitudes demeurent en raison d'un manque d'évidences scientifiques. L'objectif général de cette thèse de doctorat est de déterminer les impacts des activités minières d'amiante et des effets parallèles et cumulatifs du développement anthropique du territoire sur l'évolution des lacs du bassin de la rivière Bécancour. Afin d'y parvenir, une approche paléolimnologique a été utilisée. Pour chacun des plans d'eau à l'étude (étang Stater et lacs Bécancour, à la Truite, William et Joseph), une carotte de sédiments d'un peu plus de 1 m de longueur a été prélevée et analysée. Plusieurs caractéristiques des couches sédimentaires ont été étudiées, notamment leur âge, densité, susceptibilité magnétique, granulométrie, ainsi que leur contenu en matière organique, carbone, azote, métaux, amiante et diatomées. Les assemblages de diatomées, dominés par des petits taxons fragilarioϊdes, préservés dans les sédiments « naturels » des lacs Bécancour, à la Truite, William et Joseph ont révélé que ces milieux présentaient un état oligotrophe au moment de la colonisation moderne de la Haute-Bécancour vers 1810 EC. Ils avaient aussi de très faibles taux d'accumulation de sédiments (< 0,1 cm an⁻¹; < 0,05 g cm⁻² an⁻¹). Le défrichement des terres et les activités agricoles survenus au cours du XIXᵉ siècle ont cependant stimulé la productivité primaire et les apports de matériel clastique. Le lac William a atteint un état mésotrophe dès ~ 1885 EC en raison de pressions vraisemblablement associées au commerce du bois et à des rejets d'eaux usées. Le niveau de dégradation des plans d'eau situés en aval de Thetford Mines a été grandement amplifié suivant les travaux de drainage et d'excavation du lac Noir (1954-1959 EC), autrefois situé en amont de l'étang Stater, à des fins d'exploitation minière. L'essor important de taxon de diatomées eutrophes (e.g., Cyclostephanos makarovae/invisitatus, Stephanodiscus hantzschii) dans les sédiments des lacs à la Truite, William et Joseph de cette époque, ainsi que plusieurs autres indicateurs tels que l'augmentation des valeurs de phosphore total inféré et de δ¹³C et la diminution du rapport C/N, indiquent que cet évènement a fortement accentué leur eutrophisation. Ceci peut être attribué à l'arrivée plus importante d'eaux usées concentrées en provenance de Thetford Mines suivant la perte du lac Noir qui agissait autrefois comme barrière tampon. La vidange du lac Noir a aussi mené à une explosion des taux d'accumulation de sédiments dans l'étang Stater et les lacs à la Truite et William. Ces plans d'eau ont continué de recevoir des quantités anormalement élevées de matériel sédimentaire (jusqu'à 1,4 cm an⁻¹; 1,0 g cm⁻² an⁻¹) dans les décennies qui ont suivi cet évènement. Les dépôts récents (≥ 1960 EC) présentent une faible teneur en matière organique et des niveaux élevés d'enrichissement en magnésium, chrome et nickel qui sont cohérents avec la signature géochimique des résidus miniers amiantés. Les résultats démontrent ainsi que les haldes situées en bordure de la rivière Bécancour s'érodent massivement vers le milieu aquatique et constituent la source moderne prédominante de sédiments dans les plans d'eau en aval de Thetford Mines. En plus de la pollution métallique, les activités et contaminants miniers ont engendré une hausse importante des taux d'accumulation et des concentrations de fibres d'amiante (atteignant jusqu'à 6,9 % en masse) dans les sédiments de tous les sites d'étude. Cette thèse démontre que les activités minières d'amiante et leurs vestiges peuvent avoir des impacts majeurs sur les écosystèmes aquatiques. La pollution associée aux haldes minières et aux eaux usées de la ville de Thetford Mines doit être mieux contrôlée afin d'assurer la préservation et la restauration des plans d'eau du bassin de la rivière Bécancour. / Located in southern Quebec, the Bécancour River originates at the outflow of lake Bécancour, then flows through the city of Thetford Mines and its old mining sites before enlarging to successively form Stater Pond ("Étang Stater"), Trout Lake ("Lac à la Truite d'Irlande"), Lake William, and Lake Joseph. These five water bodies suffer from serious eutrophication problems and, in some cases, siltation. The asbestos mining activities led over more than a century in the Thetford Mines region (1877-2011 CE) and the huge piles of mining wastes disposed of alongside the Bécancour River have frequently been blamed to explain their poor condition. However, uncertainties remain because of a lack of scientific evidence. The general objective of this doctoral thesis was to determine the impacts of asbestos mining activities and concurrent and cumulative effects of human land development on the evolution of lakes of the Bécancour River Basin. To achieve this goal, a paleolimnological approach was used. For each study site (Stater Pond and lakes Bécancour, Trout, William, and Joseph), a sediment core slightly over 1 m long was collected and analyzed. Several properties of the sediment layers were studied, including their age, density, magnetic susceptibility, grain size, as well as their organic matter, carbon, nitrogen, metal, asbestos, and diatom content. The diatom assemblages, dominated by small fragilarioid taxa, preserved in the "natural" sediments of lakes Bécancour, Trout, William, and Joseph revealed that these water bodies were oligotrophic at the onset of modern colonization in the upper Bécancour River Basin near 1810 CE. They also had very low sediment accumulation rates (< 0.1 cm yr⁻¹; < 0.05 g cm⁻² yr⁻¹). Land clearance and agricultural activities during the XIXth century stimulated primary productivity and clastic material inputs. Lake William reached a mesotrophic state as soon as ca. 1885 CE in response to pressures likely induced by timber trade and wastewater discharges. The degradation level of water bodies located downstream from Thetford Mines was greatly amplified following drainage and excavation works of Black Lake (1954-1959 CE), formerly located upstream from Stater Pond, for mining purposes. The proliferation of eutrophic diatom taxa (e.g., Cyclostephanos makarovae/invisitatus, Stephanodiscus hantzschii) in sediments of lakes Trout, William, and Joseph at this time, as well as other indicators of change such as the increase in values of inferred total phosphorus and δ¹³C, and the decrease in the C/N ratio, indicate that this event has strongly accentuated their eutrophication. This can be attributed to facilitated arrivals of more concentrated wastewater from Thetford Mines following the disappearance of Black Lake which previously had a buffer role. The drainage of Black Lake also caused sediment accumulation rates to explode in Stater Pond and lakes Trout and William. These water bodies continued to receive abnormally high amounts of sedimentary material (up to 1.4 cm yr⁻¹; 1.0 g cm⁻² yr⁻¹) during decades that followed this event. Recent depositions (≥ 1960 CE) have a low organic matter content, and high magnesium, chromium, and nickel enrichment levels consistent with the geochemical signature of asbestos tailings. Results demonstrate that the mining waste piles located alongside the Bécancour River erode massively towards aquatic environments and form the predominant modern source of sediments in water bodies downstream from Thetford Mines. In addition to metallic pollution, mining activities and contaminants led to a pronounced increase in asbestos fiber accumulation rates and concentrations (reaching up to 6.9 wt%) in sediments of all study sites. This doctoral thesis shows that asbestos mining activities and associated wastes may have major impacts on aquatic ecosystems. Pollution related to the mining waste piles and Thetford Mines wastewater must be controlled more efficiently to achieve preservation and restoration of water bodies of the Bécancour River Basin.