L'objet de cette thèse est l'étude et la réalisation d'interactions optiques non linéaires impliquant la susceptibilité électrique de troisième ordre. Ces processus de conversion de fréquences font intervenir quatre photons qui peuvent être consommés ou générés dans un milieu non linéaire. La production de trois photons à partir d'un photon parent, constituant ainsi un triplet de photons, est la problématique centrale de ce travail. Les trois particules générées possèdent des propriétés quantiques spécifiques, qui n'ont pas pu être observées jusque-là, faute de production efficace de triplets de photons. Outre les enjeux théoriques, les applications potentielles couvrent le domaine de la cryptographie quantique où un tel état quantique pourrait être utilisé. Dans la continuité de ce qui avait été fait lors d'une précédente thèse, ce travail présente la réalisation d'un générateur de triplets de photons efficace, dont la caractérisation a permis une comparaison avec le modèle développé dans le cadre de la théorie classique. Un bon accord a été constaté entre théorie et expérience, ce qui constitue une première validation du modèle. Ce générateur a ouvert la voie vers la conception et la réalisation du dispositif d'étude des corrélations quantiques, et vers sa première utilisation. Enfin, une étude du dioxyde de titane, dans sa phase rutile, a montré que ce milieu possède des caractéristiques adéquates à la réalisation de processus non linéaires cubiques efficaces.

Les aérosols atmosphériques sont une composante essentielle de la pollution urbaine et un agent clé de la physico-chimie de l'atmosphère. Néanmoins, ils sont très mal caractérisés et de nouvelles méthodes d'étude sont nécessaires. Dans ce but, le travail présenté suit trois axes.<br />Le premier axe est la mesure quantitative des aérosols urbains au-dessus de Lyon par une nouvelle méthode combinant la télédétection optique par lidar et l'analyse de particules prélevées par impaction sur des filtres classiques. La composition et la distribution de taille des aérosols prélevés sont déterminés par microscopie optique et microanalyse. Ces informations servent à calculer les coefficients d'extinction et de rétrodiffusion grâce à un algorithme dont la particularité est de prendre en compte la nature fractale des plus petites particules. <br />Ce calcul permet de calibrer l'inversion du signal Lidar. Cette méthode combine ainsi la richesse des informations issues des filtres avec la souplesse du lidar qui donne accès à la dynamique spatiale et temporelle de la concentration globale des aérosols. Simultanément, une étude épidémiologique est effectuée sur l'exposition de volontaires aux aérosols, au travers d'une collaboration avec de Département d'Écologie Urbaine de la Ville de Lyon.<br />Parallèlement, en vue de mesurer l'efficacité des processus chimiques hétérogènes à la surface des aérosols, nous développons une enceinte de simulation permettant d'étudier une particule isolée. Dans ce but, nous avons mis au point des méthodes d'analyse optique non-destructive des particules, piégées dans un champ électrique. Nous mesurons leur taille à partir de la figure de diffusion de Mie, leur composition par spectroscopie micro-Raman, et leurs paramètres optiques utiles à l'inversion des signaux lidar grâce à une sphère intégratrice.<br />Enfin, les gouttes sphériques microscopiques se comportent comme des microcavités qui amplifient considérablement les processus optiques non-linéaires. Dans le but de développer de nouvelles techniques de détection, nous avons étudié la diffusion non-linéaire par des gouttes d'eau dont le rayon est de quelques dizaines de microns, et en particulier la génération de troisième harmonique pompée par un laser à impulsions ultrabrèves. La distribution angulaire correspondante est considérablement plus simple que celle de la diffusion de Mie linéaire, et dépend peu de la taille des gouttes. Par ailleurs, nos résultats suggèrent que les longueurs relatives de l'impulsion et de la cavité pourraient avoir une importance capitale dans la génération des processus stimulés. Ceci nous conduit à envisager un lidar non-linéaire qui serait sélectivement sensible aux particules de petites tailles.

Cette thèse a porté sur le développement pour la biologie de la microscopie par génération de troisième harmonique (THG), qui permet la visualisation sans marquage de cellules et de tissus avec une résolution sub-micrométrique. Son application en biologie était jusqu'à présent limitée par le manque d'études du mode de création du signal dans l'échantillon, des sources de contrastes biologiques endogènes ainsi que de la phototoxicité induite. Le travail présenté ici a essentiellement porté sur ces trois questions. Nous avons d'abord étudié théoriquement et expérimentalement l'influence de la structure de l'échantillon et de la focalisation du faisceau excitateur sur le signal THG. Nous avons montré que l'imagerie THG agit sur l'échantillon comme un filtre passe! -bande pour les fréquences spatiales et qu'ajuster la focalisation de l'excitation permet de moduler la visibilité de structures au sein d'un système complexe selon leur forme. Par ailleurs, nous avons caractérisé les propriétés optiques de différents liquides biologiques, qui prédisent qu'un corps lipidique dans un environnement aqueux doit constituer une source efficace de signal intracellulaire. Nous avons démontré que de telles structures peuvent effectivement être suivies et quantifiées par microscopie THG dans de nombreux types de tissus biologiques non marqués, ouvrant la voie à des applications en physiopathologie. Finalement, nous avons appliqué la microscopie THG à la visualisation in vivo et sans marquage du développement embryonnaire précoce chez la drosophile. Sur ce modèle, nous avons étudié les mécanismes de phototoxicité liés à l'imagerie THG et démontré la possibilité de visualiser les embryons en 3D sans perturbation du développement et de quantifier les mouvements morphogénétiques à partir des séquences obtenues.

Les semi-conducteurs nitrures d'éléments III type GaN, AlN sont des matériaux extrêmement intéressants pour la photonique intégrée sur silicium. Ils sont transparents sur une gamme très étendue et possèdent des susceptibilités non linéaires non nulles, ce qui rend possible les expériences non linéaires d'ordre deux et d'ordre trois. Dans ce contexte, cette thèse a été consacrée à l'étude de circuits photoniques avec des micro-résonateurs tels que les cristaux photoniques et les microdisques en matériau GaN/AlN épitaxiés sur Si. Le dessin des microcavités et des procédés de fabrication ont été optimisés afin d’obtenir un mode résonant dans le proche infrarouge avec un facteur de qualité jusqu'à 34000 pour les cristaux photoniques et 80000 pour les microdisques. J’ai étudié sur ces circuits photoniques les propriétés de conversion harmonique telles que la génération de seconde harmonique (SHG) et la génération de troisième harmonique (THG). En utilisant les propriétés de la THG, en combinant simplement un objectif optique et une caméra CCD, j'ai effectué l'imagerie des modes de cristaux photoniques du proche infrarouge avec une résolution spatiale sub-longueur d'onde (300 nm). J'ai également effectué l'imagerie de SHG sur des microdisques avec une excitation optique en résonance avec un mode de galerie pour le laser pompe. La dernière partie porte sur l'étude de la SHG en accord de phase entre les modes TM-0-0-X et TM-0-2-2X en variant le diamètre du disque avec un pas extrêmement faible (8 nm). Cela a été effectué pour des modes résonants de facteurs de qualité autour de 10000. Ces résultats montrent le potentiel des semi-conducteurs de III-nitrures pour la réalisation de circuits optiques sur silicium à deux dimensions. / Nitride semiconductors are extremely interesting for integrated photonics on silicon. They have a large transparent window and dispose of non zero nonlinear susceptibilities which enable second and third order nonlinear experiments. In this context, this thesis has been devoted to integrated photonic circuits with microresonators such as photonic crystals and microdisks. The microcavity design and the fabrication process have been optimized in order to obtain a near infrared resonant mode with a quality factor up to 34000 for photonic crystals and 80000 for microdisks. I carried out harmonic conversion experiments such as second harmonic generation (SHG) and third harmonic generation (THG). With THG, by combining simply an optical objective and a CCD camera, I carried out near infrared photonic crystal modes imaging with a subwavelength spatial resolution (300 nm). I also did SHG imaging on microdisks with an optical excitation in resonance with the gallery mode for the pump laser. The last part of the work is dedicated to the demonstration of phase-matched SHG in microdisk photonic circuits between the TM-0-0-X and TM-0-2-2X modes by varying the microdisk diameter with a very small step (8 nm). These experiments have been done for resonant modes with quality factors around 10000.These demonstrations show the potential of III-nitride semiconductors for the realization of two dimensional optical circuits on silicon.

Cette thèse porte sur l'étude du réseau lacuno-canaliculaire (Lacuno-canalicular Network : LCN) osseux grâce à différentes techniques de microscopie optique. Le LCN correspond à l'empreinte dans la matrice osseuse du réseau ostéocytaire formé de cellules dendritiques (les ostéocytes) interconnectées. Bien qu'il joue un rôle majeur dans la formation, le remodelage et le maintien des propriétés biomécaniques de l'os, les informations sur ce réseau cellulaire dans sa globalité restent limitées. Cela provient notamment de la difficulté à caractériser ce réseau dense et complexeavec une résolution sub-micrométrique sur des échelles allant jusqu'à l'organe entier. Dans cetravail de thèse nous avons cherché à améliorer la caractérisation du LCN en utilisant deux approches : la mise en place d'une méthode d'analyse du LCN à grande échelle à partir dela microscopie confocale d'une part et l'évaluation du potentiel de la microscopienon linéaire pour l'étude du LCN d'autre part.Dans un premier temps nous avons mis au point un protocole allant de la préparation des échantillons jusqu'au traitement des images et à l'analyse des données afin d'optimiser l'imagerie confocale des tissus osseux dans le but d'obtenir une analyse quantitative du réseau à grande échelle. Les résultats préliminaires mettent en évidence une grande variabilité des paramètres du réseau à toutes les échelles révélant la complexité de celui-ci. Cette analyse a été mise en pratique afin d'étudier les variations du LCN à l'échelle d'un fémur entier de souris.Dans un second temps, nous avons évaluer le potentiel de la microscopie optique non linéaire et notamment de la génération de troisième harmonique (THG) pour l'imagerie et l'étude du LCN. Nous avons tout d'abord montré la possibilité de visualiser le LCN, sans marquage fluorescent, grâce à la microscopie THG. A partir de cette preuve de principe nous avons expliqué l'origine des contrastes observés dans l'os par microscopie THG : un signal provenant des porosités et permettant de visualiser le réseau et un signal de fond structuré provenant des interfaces entre les fibrilles de collagène. Nous avons également évaluer les possibilités de la combinaisons de signaux non linéaires, principalement ceux de la THG et de la SHG (génération de seconde harmonique) qui permettent de visualiser simultanément le réseau et la matrice de collagène respectivement. Une corrélation entre la structure du réseau et l'organisation du collagène a pu être établie grâce à la visualisation de ces deux signaux sur de grandes échelles. Enfin des résultats quantitatifs sur le LCN ont pu être obtenus à partir des images THG permettant une étude des effets de la micro-gravité sur la structure de ce réseau. / This thesis focuses on the study of bone lacuno-canalicular network (LCN) using different optical microscopy techniques. The LCN is the porosity network in the bone matrix where the cellular network lie. It is formed of dendritic cells: the osteocytes which are connected to each other. Although it plays a major role in the formation, remodeling and maintenance of biomechanical properties of bone, only little is known about this network as a whole. This can be explain by the difficult characterization of such a dense and complex network with sub-micron resolution and scales up to the entire organ. In this work we have sought to improve the characterization of the LCN using two approaches: the development of a method to analyse the network on large scale using confocal microscopy on one hand, and the assessment of the potential of non linear microscopy technique to study the LCN on the other hand.First, we have developed a protocol from sample preparation to image processing and data analysis to optimize confocal imaging of bone tissue in order to obtain a quantitative large scale analysis of the network. Preliminary results show a wide variation of network parameters at all scales revealing its complexity. This analysis was then used in order to assess changes in the LCN across an entire mice femur.Secondly, we study the potential of the non-linear optical microscopies especially the third harmonic generation (THG) microscopy for imaging and the study of the LCN. Initially, we demonstrated the ability to visualise the LCN without fluorescent labelling using THG microscopy. From this proof of concept we explained the origin of the different ThG microscopy contrasts observed in bone tissue: a signal from the porosities allowing to visualize the network and a structured background signal generated at the interfaces between collagen fibrils. We also assess the possibilities of combinations between different non-linear signals, mainly THG and SHG (second harmonic generation) that can simultaneously image the network and the collagen matrix respectively. A correlation between the network structure and collagen organization has been established using the visualization of these two signals over large scales. Finally quantitative parameters of the LCN were obtained from THG images and applied to study the effects of microgravity on the cellular network structure.

L'objet de cette thèse est l'étude de l'interaction d'un laser femtoseconde avec un support photosensible particulier: un verre phosphate dopé à l'argent appelé verre photo-luminescent (PL). Une nouvelle approche permettant de réaliser en trois dimensions dans un verre PL des nanostructures d'argent aux dimensions bien inférieures à la limite de diffraction est tout d'abord présentée. La mesure des propriétés optiques et structurales pour différentes échelles (spatiales et temporelles) a permis de proposer un mécanisme de formation des structures photo-induites qui est basé sur un jeu subtil entre les phénomènes d’absorption non-linéaire et de thermo-diffusion. La deuxième partie de cette thèse sera orientée sur les propriétés optiques (linéaires et non-linéaires) et les applications des ces nanostructures d’argent. En particulier, l’exaltation des propriétés non-linéaires des agrégats d’argent sera exploitée pour stocker optiquement de l’information en trois dimentions. / The aim of this work is the study of the interaction between a femtosecond laser and a special photosensitive medium: a silver containing phosphate glass, also called photo-luminescent (PL) glass. A new approach allowing to write, inside the PL glass, 3D silver nanostructures with feature size down to the diffraction limit is presented. Based on optical and structural measurments at different time and spacial scales, the mechanism of the formation of these nanostructures is described. A subtle interplay between nonlinear absorption and thermo-diffusion effects is found to be the key of the mechanism. The second part of this work relies on the optical properties (linear and nonlinear) and few applications of the silver nanostructures. More particulary, the enhancement of their nonlinear properties is used for three dimentional optical data storage.