Dans cette thèse, différentes méthodes de dynamique quantique basées sur la propagation de trajectoires sont développées. La première approche consiste en une développer global des champs hydrodynamiques sur une base de polynômes de Chebyshev. Ce schéma est utilisé pour étudier la dynamique vibrationnelle unidimensionnelle de paquets d'ondes dans des potentiels harmoniques et anharmoniques. Par la suite, une méthodologie différente est développée, qui, à partir d'un paramétrage précédemment proposé pour la densité quantique, permet de construire des potentiels d'interaction effectifs entre les pseudo-particules représentant la densité. Dans le cadre de cette approche, plusieurs problèmes de modélisation sont étudiés et des effets quantiques importants sont décrits, tels que l'énergie de point zéro, l'effet tunnel, la diffusion et la réflexion sur une barrière. La même approximation est utilisée pour l'étude de l'ionisation des atomes par laser. Dans une troisième approche, un potentiel quantique approximatif à plusieurs corps est dérivé pour décrire des matrices d'argon et de krypton contenant une impureté de sodium. Il est obtenu en proposant un ansatz approprié pour la fonction d'onde de l'état fondamental du solide. Le potentiel est utilisé dans les simulations de dynamique moléculaire pour obtenir les spectres d'absorption de l'atome de Na isolé dans les matrices cryogéniques. / In this thesis different trajectory-based methods for the study of quantum mechanical phenomena are developed. The first approach is based on a global expansion of the hydrodynamic fields in Chebyshev polynomials. The scheme is used for the study of one-dimensional vibrational dynamics of bound wave packets in harmonic and anharmonic potentials. Furthermore, a different methodology is developed, which, starting from a parametrization previously proposed for the density, allows the construction of effective interaction potentials between the pseudo-particles representing the density. Within this approach several model problems are studied and important quantum mechanical effects such as, zero point energy, tunneling, barrier scattering and over barrier reflection are founded to be correctly described by the ensemble of interacting trajectories. The same approximation is used for study the laser-driven atom ionization. A third approach considered in this work consists in the derivation of an approximate many-body quantum potential for cryogenic Ar and Kr matrices with an embedded Na impurity. To this end, a suitable ansatz for the ground state wave function of the solid is proposed. This allows to construct an approximate quantum potential which is employed in molecular dynamics simulations to obtain the absorption spectra of the Na impurity isolated in the rare gas matrix.

Ce travail a été consacré à l'étude de composants optoélectroniques ultra-rapides pour le traitement de signaux RF jusqu'au domaine THz, ainsi qu'à l'étude de composants pour les faisceaux THz. Tout d'abord, le travail a porté sur des photo-commutateurs optoélectroniques fabriqués avec des semi-conducteurs ultrarapides. Le dispositif, éclairé par le battement de 2 faisceaux optiques et polarisé par une tension RF, réalise le mélange de ces fréquences. Les propriétés du dispositif (bande passante, efficacité, génération de fréquences…) ont été modélisées et les simulations ont été validées par des mesures expérimentales. Quand le signal RF est modulé par un signal « information », cette information peut être directement extraite en égalant fréquences RF et de battement optique. Le signal démodulé est très pur : ainsi nous avons mesuré une largeur spectrale à -3 dB de 11 Hz. D'autres matériaux pour la génération THz et la photo-commutation ultrarapide furent aussi étudiés, comme des boîtes quantiques en InAs. Enfin, nous avons réalisé une étude par spectroscopie THz dans le domaine temporel des propriétés de dispositifs métalliques sous-longueur d'onde pour la manipulation de faisceaux THz, comme des réseaux de trous dans une plaque métallique ou de filtres à grille, ainsi que de films nanométriques de graphène ou de nanotubes de carbone. / This PhD work was devoted to the study of ultrafast optoelectronic components for processing RF signals up to the THz range, and of related THz devices. First, we used a photoconductive switch, made of low-temperature grown GaAs, excited by the optical beating of two CW laser beams and biased by a RF signal. The switch serves as a frequency mixer, whose properties (bandwidth, efficiency, sideband generation…) were modeled and the simulation results were experimentally validated. When the RF signal is modulated by information, this information can be directly extracted by setting the beating frequency equal to the RF one. The demodulated signal exhibits a high spectral purity, 11 Hz bandwidth at -3 dB. Other materials for THz generation and fast photo-switching were also studied, like InAs quantum dots. Finally, we performed a THz time-domain spectroscopy study of metallic sub-wavelength devices for THz beam processing, like hole arrays and metallic mesh filters, as well as nanometric thin films of graphene and carbon nanotubes.

La diffraction cohérente est une technique étonnante par sa simplicité expérimentale : une source XUV cohérente illumine un échantillon unique, isolé, et la figure de diffraction de l’objet est enregistrée sur une caméra CCD. Une inversion de la figure de diffraction à une image dans l’espace réel est possible grâce à une approche basée sur des algorithmes itératifs. Les techniques d’holographie par transformée de Fourier, pour lesquelles une référence est placée à proximité de l’objet que l’on veut imager, permettent-elles la reconstruction directe de l’image, même lorsque la qualité des données expérimentales est moindre. Nous disposons dans notre laboratoire d’une source compacte XUV suffisamment intense pour réaliser ce type d’expérience. Les impulsions XUV ultrabrèves (femtoseconde à attoseconde) sont produites en sélectionnant les harmoniques d’ordre élevé d’un laser infra-rouge femtoseconde focalisé dans une cellule de gaz rare. Nous avons récemment démontré la possibilité d’utiliser cette source pour l’imagerie par diffraction cohérente avec une résolution spatiale de 78 nm. De plus, nous avons démontré expérimentalement une technique d’holographie avec référence étendue, et obtenu une résolution de 110 nm en simple tir (soit un temps d’intégration de 20 femtosecondes). Une perception d’un objet en trois dimensions nous donne une meilleure compréhension de celui-ci. A l’échelle nanométrique, les techniques d’imagerie 3D sont issues de techniques tomographiques autour de la microscopie électronique. Cependant, les nombreuses prises de vue nécessaires (sous des angles différents) rendent ces techniques caduques lors de l’étude résolue en temps de phénomènes irréversibles sur des échantillons non reproductibles. Dans ce contexte, le but de ma thèse est d’étendre les techniques d’imagerie 2D à une perception 3D d’objets nanométriques (physiques, biologiques), tout en préservant l’aspect ultrarapide. Le développement d’une nouvelle technique d’imagerie cohérent 3D en seul vue, l’ankylographie, proposée par le professeur J. Miao de UCLA [Raines et al., Nature 2010] a été effectué. Cette technique permet de reconstruire l’image 3D d’un échantillon d’après une unique image de diffraction. Son principe basique est de retrouver la profondeur d’un objet 3D par l’interférence constructive longitudinale. Cependant, cette technique d’imagerie cohérent 3D est plus exigeante en termes de qualité de données expérimentales comme en moyen informatique d’analyse et d’inversion. L’autre idée en imagerie 3D est de mimer la vision humaine en utilisant deux faisceaux X cohérents arrivant simultanément sur l’échantillon mais avec un petit angle. Dans ce schéma, on utilise des références à coté de l’objet mire (holographie) pour améliorer le rapport signal sur bruit dans la figure de diffraction (soit hologramme). On recueille ensuite deux hologrammes sur le même détecteur. L’inversion Fourier de chacun des hologrammes forme deux images issues d’une vision différente de l’objet. La parallaxe est ainsi réalisée. La reconstruction stéréo de l’objet est effectuée numériquement. Enfin, des applications de démonstration seront envisagées après ma thèse. Il s’agit d’imager des objets biologiques (nanoplanktons déjà collectés et préparés au CEA). Et nous nous intéresserons également à l’étude du mouvement 3D d’objets nanométriques (azo-polymères) sur des temps ultracourts. Une autre application importante sera d’étudier la transition de phase ultra-rapide tel que le nano-domaine magnétique où des phénomnes de désaimantation induite par des impulsion femtoseconde ont lieu. / Coherent diffraction is an amazing art by its experimental simplicity: a coherent XUV source illuminates a single, isolated sample, and the diffraction pattern of the object is recorded by a CCD camera. An inversion of the diffraction pattern to an image in real space is possible through an approach based on iterative algorithms. The techniques for Fourier transform holography, for which reference is placed near the object to be imaged, allow the direct reconstruction of the image, even when the quality of the experimental data is worse. We have a laboratory sufficiently intense compact XUV source for this type of experience. The ultrashort XUV pulses (from femtosecond to attosecond) are produced by selecting high order harmonics of a femtosecond infrared laser which is focused into a cell of rare gas. We recently demonstrated the feasibility of using this source for coherent diffraction imaging with a spatial resolution of 78 nm. Furthermore, we demonstrated experimentally a holographic technique with extended reference and obtained a resolution of 110 nm in single shot (i.e. an integration time of 20 femtoseconds). A perception of an object in three dimensions gives us a better understanding thereof. A nanoscale 3D imaging techniques are from tomographic techniques of electron microscopy. However, many shots required (from different angles) make these techniques obsolete during the study time-resolved irreversible phenomena on non-reproducible samples. In this context, the aim of my thesis is to extend the 2D imaging techniques for 3D perception of nanoscale (physical, biological ) objects, while preserving the ultrafast appearance. The development of a new technology of 3D coherent imaging in single view, named ‘ankylography’, proposed by Professor Miao J. UCLA [Raines et al., Nature 2010] was made in progress. This technique allows reconstructing a 3D image of the sample after a single diffraction image. Its basic principle is to find the depth of a 3D object by the longitudinal constructive interference. However, this technique is more requested in both the quality of experimental data and the computer hardware and analysis. The other idea for 3D imaging is to imitate human vision using two coherent beams X arriving simultaneously on the sample but with a small angle. In this scheme, we use references near the target object (i.e. holography) to improve the signal to noise ratio in the diffraction pattern (hologram). Two holograms are then collected on the same detector. The inverse Fourier of each hologram forms two images from different views of the object. Parallax is thus produced. The stereo reconstruction of the object is performed by computer. Finally, the demonstration of applications will be considered after my thesis. This imaging of biological objects (such as nanoplanktons already collected and prepared CEA). And we are also interested in the study of 3D nanoscale objects (azo-polymers) movement on ultrashort time. Furthermore, another important application will be to study the ultra-fast phase transition such as nano-magnetic field where demagnetization phenomena induced by femtosecond pulse occurs.

Ce travail a été consacré à l'étude de composants optoélectroniques ultra-rapides pour le traitement de signaux RF jusqu'au domaine THz, ainsi qu'à l'étude de composants pour les faisceaux THz. Tout d'abord, le travail a porté sur des photo-commutateurs optoélectroniques fabriqués avec des semi-conducteurs ultrarapides. Le dispositif, éclairé par le battement de 2 faisceaux optiques et polarisé par une tension RF, réalise le mélange de ces fréquences. Les propriétés du dispositif (bande passante, efficacité, génération de fréquences...) ont été modélisées et les simulations ont été validées par des mesures expérimentales. Quand le signal RF est modulé par un signal " information ", cette information peut être directement extraite en égalant fréquences RF et de battement optique. Le signal démodulé est très pur : ainsi nous avons mesuré une largeur spectrale à -3 dB de 11 Hz. D'autres matériaux pour la génération THz et la photo-commutation ultrarapide furent aussi étudiés, comme des boîtes quantiques en InAs. Enfin, nous avons réalisé une étude par spectroscopie THz dans le domaine temporel des propriétés de dispositifs métalliques sous-longueur d'onde pour la manipulation de faisceaux THz, comme des réseaux de trous dans une plaque métallique ou de filtres à grille, ainsi que de films nanométriques de graphène ou de nanotubes de carbone.

La chiralité est une propriété géométrique caractérisant les objets qui ne sont pas superposables à leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblématique, puisqu’elles existent sous deux formes différentes droite et gauche. Si la chiralité s'observe à toutes les échelles de l'univers, elle joue un rôle particulièrement important en chimie. Une molécule chirale et son image miroir peuvent réagir différemment avec leur environnement et être thérapeutiques ou toxiques. Ces effets ont évidemment d'immenses répercussions sur le règne animal et végétal. Il apparaît alors clairement qu'il est essentiel d’étudier précisément les dynamiques des réactions chimiques chirales.Dans cette thèse, nous avons étudié les dynamiques ultrarapides de molécules chirales par des sources lasers de durée femtosecondes).($10^{-15}$ s). La chiralité moléculaire étant généralement difficile à détecter, nous avons ici utilisé une technique récente, le dichroïsme circulaire de photoélectrons (PECD) qui permet de générer un signal chiral très important. Nous avons ainsi observé des dynamiques moléculaires ultrarapides jusqu'à l'échelle attoseconde ($10^{-18}$ s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observées.Parallèlement à ces études résolues en temps, nous avons développé plusieurs expériences employant une nouvelle source laser Yb fibrée à haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons développé une nouvelle méthode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'échantillons chiraux rapidement avec une grande précision. Enfin, nous avons développé une ligne de lumière XUV ultrabrève de très haute brillance ($sim 2$ mW). Cette source, couplée à un détecteur de photoélectrons et photoions en coïncidence, servira à étudier les mécanismes de reconnaissance chirale. / Chirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions.In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration ($10^{-15}$ s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale ($10^{-18}$ s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before.In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness ($sim 2$ mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms.

La corrélation électronique dans une molécule est une des difficultés principales du problème à N corps. Un moyen d'exalter des effets multiélectroniques est l'utilisation de rayonnements de l'extrême ultra-violet (UVX) pour photo-ioniser des électrons de valences internes de systèmes poly-atomiques complexes. Les états cationiques ainsi créés résultent d'excitations d'ordre supérieur (de type « 2-hole 1-particle ») et leur dynamiques subséquentes mènent à des considérations en dehors du cadre de l'approximation de Born-Oppenheimer. Les développements récents en matière de sources d'impulsions UVX ultracourtes, notamment produites par génération d'harmoniques d'ordres élevés (HHG), permettent d'étudier ces mécanismes sur des échelles de temps de temps allant de quelques centaines de femtoseconde (1 fs = 10-15 s) jusqu'à l'attoseconde (1 as = 10-18 s).Lors de cette thèse, j'ai premièrement étudié la réponse statique de molécules carbonées ou biologiques à une excitation femtoseconde infrarouge (IR) multi-photonique à l'aide d'un spectromètre imageant les vecteurs vitesses des photoélectrons (VMIS). Ensuite, à travers une approche multi-échelle, j'ai exploré, dans ces systèmes complexes, les dynamiques induites par impulsions femtosecondes et attosecondes UVX. En particulier, j'ai étudié, dans les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAPs), l'évolution des états cationiques hautement excités ainsi que l'effet du potentiel moléculaire lors du processus de photo-ionisation, grâce à un schéma de spectroscopie UVX-pompe IR-sonde couplé à un VMIS. Enfin, j'ai examiné le rôle de la dynamique ultrarapide des charges induites par une photo-ionisation UVX en rapport avec la fragmentation de la biomolécule de caféine.Les processus observés s'intègrent à une approche multi-échelle de la physique moléculaire ultra-rapide et permettent de mieux saisir l'implication des effets multiélectroniques et des couplages non-adiabatiques dans les systèmes polyatomiques complexes / Electron correlation in a molecule is one of the main difficulties of the N-bodies problem. One mean to enhance multielectronic effects is to use extreme ultraviolet light (XUV) in order to ionize inner-valence electrons of complex polyatomic systems. Thus, the produced cationic states result from a higher order photo-excitation processes (such as “2-hole, 1particle”) and their dynamics lead to considerations out of the frame of the Born-Oppenheimer approximation. Recent developments in ultrafast science concerning the XUV ultrashort pulses sources, produced by high harmonic generation (HHG), allow studying these mechanisms from the hundreds of femtoseconds (1 fs = 10-15 s) timescale up to the attosecond (1 as = 10-18 s) timescale.During this thesis I have firstly studied the static response of carboneous and biological molecules to a multi-photonic infrared (IR) femtosecond excitation thanks to a velocity map imaging spectrometer (VMIS). Then, through a multi-scale approach, I have investigated, in these complex systems, the dynamics induced by XUV femtosecond and attosecond pulses. I have especially studied, in Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs), the evolution of highly excited cationic states and the effect of the molecular potential during the photoionization process, thanks to a XUV-pump IR-probe spectroscopy scheme coupled to a VMIS. Finally, I have examined the role of the ultrafast charge dynamics induced by XUV photo-ionization on fragmentation mechanisms in the caffeine biomolecule. The observed processes are entire part of a multi-scale approach of the ultrafast molecular physics and allow a better understanding of the implication of multielectronic effects and non-adiabatic couplings in complex polyatomic systems

L'acoustique picoseconde est une technique qui permet de générer et de détecter des ondes acoustiques de longueur d'onde submicrométrique par l'utilisation d'impulsions lumineuses ultrarapides (100 fs). Si la technique commence à être appliquée industriellement pour le contrôle non-destructif de films solides micrométriques, comme les microprocesseurs, très peu d'études concernent son application aux milieux liquides ou mous, malgré son potentiel unique pour les mesures acoustiques très hautes fréquences (supérieur à la dizaine de GHz). Ce travail de thèse dresse un premier panorama d'applications possibles de la technique d'acoustique picoseconde pour l'étude d'une cellule biologique unique, dont l'épaisseur peut être d'une centaine de nanomètres à quelques micromètres. Les résolutions atteintes permettent des applications pour l'imagerie et la tomographie acoustique d'une cellule unique par la détermination locale de ses propriétés physiques. Un modèle de simulation analytique est développé pour aider à la compréhension des signaux détectés et pour la résolution du problème inverse. La génération acoustique est simulée en résolvant les équations couplées de diffusion de la chaleur et de la propagation acoustique. La détection optique est ensuite étudiée en résolvant l'équation de Maxwell où les phénomènes thermiques et acoustiques perturbent l'indice optique du matériau. Pour les besoins expérimentaux, une enceinte biologique, étanche et thermostatée, est conçue. De même, le montage laser est adapté pour permettre une détection bicolore de l'onde acoustique se propageant dans la cellule. Enfin, un microscope combinant la visualisation des cellules par épifluorescence au dispositif laser expérimental est développé. Ce dernier permet de localiser précisément les éléments subcellulaires de la cellule, pour ensuite les étudier par acoustique picoseconde. La démonstration du potentiel de la méthode pour l'imagerie cellulaire et l'évaluation de sa sensibilité est faite sur cellule végétale. Ensuite, une mesure quantitative des propriétés viscoélastiques de cellules ostéoblastes (MC3T3-E1), adhérentes sur un matériau mimant une prothèse de titane, est réalisée. Puis, l'effet du peptide RGD et de la protéine BMP-2 sur les propriétés viscoélastiques de la cellule ostéoblaste est quantifié. Ce travail est réalisé en partenariat avec une équipe de recherche en bio-ingénierie et reconstruction tissulaire, l'U577.

L’acoustique picoseconde est une technique qui permet de générer et de détecter des ondes acoustiques de longueur d’onde submicrométrique par l’utilisation d’impulsions lumineuses ultrarapides (100 fs). Si la technique commence à être appliquée industriellement pour le contrôle non-destructif de films solides micrométriques, comme les microprocesseurs, très peu d’études concernent son application aux milieux liquides ou mous, malgré son potentiel unique pour les mesures acoustiques très hautes fréquences (supérieur à la dizaine de GHz). Ce travail de thèse dresse un premier panorama d’applications possibles de la technique d’acoustique picoseconde pour l’étude d’une cellule biologique unique, dont l’épaisseur peut être d’une centaine de nanomètres à quelques micromètres. Les résolutions atteintes permettent des applications pour l’imagerie et la tomographie acoustique d’une cellule unique par la détermination locale de ses propriétés physiques. Un modèle de simulation analytique est développé pour aider à la compréhension des signaux détectés et pour la résolution du problème inverse. La génération acoustique est simulée en résolvant les équations couplées de diffusion de la chaleur et de la propagation acoustique. La détection optique est ensuite étudiée en résolvant l’équation de Maxwell où les phénomènes thermiques et acoustiques perturbent l’indice optique du matériau. Pour les besoins expérimentaux, une enceinte biologique, étanche et thermostatée, est conçue. De même, le montage laser est adapté pour permettre une détection bicolore de l’onde acoustique se propageant dans la cellule. Enfin, un microscope combinant la visualisation des cellules par épifluorescence au dispositif laser expérimental est développé. Ce dernier permet de localiser précisément les éléments subcellulaires de la cellule, pour ensuite les étudier par acoustique picoseconde. La démonstration du potentiel de la méthode pour l’imagerie cellulaire et l’évaluation de sa sensibilité est faite sur cellule végétale. Ensuite, une mesure quantitative des propriétés viscoélastiques de cellules ostéoblastes (MC3T3-E1), adhérentes sur un matériau mimant une prothèse de titane, est réalisée. Puis, l’effet du peptide RGD et de la protéine BMP-2 sur les propriétés viscoélastiques de la cellule ostéoblaste est quantifié. Ce travail est réalisé en partenariat avec une équipe de recherche en bio-ingénierie et reconstruction tissulaire, l’U577. / The picosecond ultrasonics technique is well suited to generate and to probe acoustic waves of submicromic wavelength using ultrafast light pulses (100 fs). If the technique starts to be used for non-destructive testing in industry, for micrometric solid films (microprocessor) for example, very few applications concern liquids or soft media, despite its unique potential for acoustic measurements at very high acoustic frequencies (up to ten GHz). This PhD study gives a first comprehensive overview of the applications of the picosecond ultrasonics technique for the study of a single biological cell, the thickness of which can be from around 100 nm to a few µm. Measurement accuracy is high enough for imaging a single cell and for evaluating its local physical properties. To understand the detected data, an analytical model is developed. This model is used too for the inverse model resolution. The acoustic generation is simulated solving the coupled equations of heat diffusion and of acoustic wave propagation. Optical detection is then studied solving the Maxwell equations where both thermal and acoustic phenomena perturb optical index of the media. For experiments, a biocompatible sample holder, leakproof and thermocontrolled, is built. In the same way, the optical experimental setup is adapted to allow a two color probing of the ultrafast photo-acoustic response in a single cell. Finally, a microscope combining cell fluorescence visualisation and the picosecond ultrasonic laser setup is developed. It allows to localize precisely the cell sub-components and to probe them by the picosecond ultrasonics technique. The demonstration of the technique for the single cell imaging and the evaluation of its accuracy is performed on vegetal cells. Then, a quantitative measurement of the viscoelastic properties of single osteoblast cells (MC3T3-E1), adhering on a bone substitute material (Ti6Al4V), is performed. RGD peptide and BMP-2 proteins effects on the cell osteoblast viscoelastic properties are quantified. This work is performed with a tissue or bone substitute engineering research team.