Made available in DSpace on 2014-10-09T12:36:07Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 04242.pdf: 1267836 bytes, checksum: 76fd3102e1df541fec6c08912fab0271 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:45:33Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:08:52Z (GMT). No. of bitstreams: 1 07171.pdf: 7581243 bytes, checksum: 53b2abeaefa7a689061fbc0c51a5c365 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Abstract This thesis presents computational studies of both the static and dynamic parameters of the nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy of gaseous xenon. First, state-of-the-art static magnetic resonance parameters are computed in small xenon clusters by using methods of quantum chemistry, and second, time-dependent relaxation phenomena are investigated via molecular dynamics simulations at different experimental conditions. Based on the underlying quantum and classical mechanics concepts, computational methods represent a procedure complementary to experiments for investigating the properties of atoms, molecules, clusters and solids. Static NMR spectral parameters, chemical shift, shielding anisotropy and asymmetry parameter, nuclear quadrupole coupling, and spin-rotation coupling, are calculated using different electronic structure methods ranging from the uncorrelated Hartree-Fock method to correlated second-order Møller-Plesset many-body perturbation, complete/restricted active space multiconfiguration self-consistent field, and to coupled-cluster approaches. The bond length dependence of these properties is investigated in the xenon dimer (Xe2). A well-characterized property in experimental NMR, the second virial coefficient of nuclear shielding, is theoretically calculated by a variety of methods and convincingly verified against experimental findings. Here, it is mandatory to include effects from special relativity as well as electron correlation. As a side result, a purely theoretical potential energy curve for Xe2, comparable to best experimental ones, is calculated. A pairwise additive scheme is established to approximate the NMR properties in differently coordinated sites of xenon clusters Xen (n = 2 - 12). Especially the pairwise additive chemical shift values are found to be in close agreement with quantum-chemical results and only a small scaling factor close to unity is needed for the correct behavior. Finally, a dynamical magnetic resonance property, the experimental nuclear spin-lattice relaxation rate R1 of monoatomic Xe gas due to the chemical shift anisotropy (CSA) mechanism is validated from first principles. This approach is based on molecular dynamics simulations over a large range of temperatures and densities, combined with the pairwise additive approximation for the shielding tensor. Therein, the shielding time correlation function is seen to reflect the characteristic time scales related to both interatomic collisions and cluster formation. For the first time, the physics of gaseous xenon is detailed in full in the context of CSA relaxation.

Les travaux décrits dans cette thèse sont centrés sur la caractérisation et l’optimisation d’une camera Compton à phase unique au xénon liquide pour des applications médicales. Le détecteur a été conçu pour exploiter les avantages d’une technique d’imagerie médicale innovante appelée l’imagerie 3γ. Elle vise à l’obtention de la position en 3D d’une source radioactive avec une très haute sensibilité et une réduction importante de la dose administrée au patient. L’imagerie 3γ est basée sur la détection en coïncidence de 3 photons gamma émis par un émetteur spécifique (+β, γ), le 44Sc. Un premier prototype de camera Compton au xénon liquide a été développé par le laboratoire Subatech à travers le projet XEMIS (Xenon Medical Imaging System), pour démontrer la faisabilité de l’imagerie 3γ. Ce nouveau système de détection comporte un système de cryogénie avancé et une électronique front-end à très faible bruit qui fonctionne à la température du xénon liquide. Ce travail a contribué à la caractérisation de la réponse du détecteur et à l’optimisation de la mesure du signal d’ionisation. L'influence de la grille de Frisch sur le signal mesuré a été particulièrement étudiée. Les premières preuves de la reconstruction Compton en utilisant une source de ²²Na (β+, Eγ = 1.274 MeV) sont aussi rapportées dans cette thèse et valident la preuve de concept de la faisabilité de l’imagerie 3γ. Les résultats présentés dans cette thèse ont joué un rôle essentiel dans le développement d’une camera Compton au xénon liquide de grandes dimensions pour l’imagerie des petits animaux. Ce nouveau détecteur, appelée XEMIS2, est maintenant en phase de construction. / The work described in this thesis is focused on the characterization and optimization of a single-phaseliquid xenon Compton camera for medical imaging applications. The detector has been conceived to exploit the advantages of an innovative medical imaging technique called 3γ imaging, which aims to obtain aprecise 3D location of a radioactive source with high sensitivity and an important reduction of the dose administered to the patient. The 3γ imaging technique is based on the detection in coincidence of 3gamma rays emitted by a specific (+β, γ) emitter radionuclide,the 44Sc. A first prototype of a liquid xenon Compton camera has been developed by Subatech laboratory within the XEMIS (Xenon Medical Imaging System) project, to proof the feasibility of the 3γ imaging technique. This new detection framework is based on an advanced cryogenic system and an ultra-low noise front-end electronics operating at liquid xenon temperature. This work has contributed to the characterization of the detector response and the optimization of the ionization signal extraction. A particular interest has been given to the influence of the Frisch grid on the measured signals. First experimental evidences of the Compton cone reconstruction using asource of ²²Na (β+, Eγ = 1.274 MeV) are also reported in this thesis, which demonstrate the proof of concept of the feasibility of the 3γ imaging. The results reported in this thesis have been essential for the development of a larger scale liquid xenon Compton camera for small animal imaging. This new detector, called XEMIS2, is now in phase of construction.

Le travail décrit dans cette thèse porte sur l’évaluation du mode d’exposition externe et interne au xénon-133. Ce radionucléide est un des principaux produits de fission du combustible des réacteurs nucléaires. En cas de défaut de gaine combustible, le xénon-133 peut potentiellement exposer le personnel lors de ses interventions dans le bâtiment réacteur. En dosimétrie, les simulations Monte-Carlo sont des outils adaptés pour simuler le transport des rayonnements ionisants dans la matière. A partir des critères de radioprotection actuels, nous avons développé de nouvelles méthodes afin d’améliorer notre compréhension de l’exposition externe et interne auxénon-133 à l’intérieur d’un bâtiment réacteur. Ces nouvelles approches sont basées sur l’utilisation d’un fantôme anthropomorphe, d’une géométrie réaliste de bâtiment réacteur, de simulations Monte-Carlo GEANT4 et de modèles en compartiments. L’exposition externe dans un bâtiment réacteur a été menée en retenant un scénario d’exposition réaliste et conservatif. Nous avons quantifié le débit de dose efficace et le débit de dose équivalente au cristallin. L’exposition interne se produit lorsque le xénon-133 est inhalé. Les poumons sont les premiers organes exposés par l’inhalation du xénon-133, leur débit de dose équivalente a été quantifié. Un modèle biocinétique a été utilisé pour évaluer l’exposition interne au xénon-133. Cette thèse a permis de quantifier les grandeurs dosimétriques liées aux modes d’exposition externe et interne au xénon-133, d’étudier l’impact des changements de limites dosimétriques introduits par la Commission Internationale de Radioprotection prochainement retranscrits dans la réglementation française, et de comprendre la cinétique du xénon-133 dans le corps humain. Nous avons montré que les grandeurs dosimétriques sont nettement inférieures aux limites dosimétriques de la réglementation actuelle et future. / The work described in this thesis focuses on the external and internal dose assessment to xenon-133. During the nuclear reactor operation, fission products and radioactive inert gases, as ¹³³Xe, are generated and might be responsible for the exposure of workers incase of clad defect.Particle Monte Carlo transport code is adapted inradioprotection to quantify dosimetric quantities.The study of exposure to xenon-133 is conducted byusing Monte-Carlo simulations based on GEANT4, ananthropomorphic phantom, a realistic geometry of thereactor building, and compartmental models.The external exposure inside a reactor building isconducted with a realistic and conservative exposurescenario. The effective dose rate and the eye lensequivalent dose rate are determined by Monte-Carlosimulations. Due to the particular emission spectrum ofxenon-133, the equivalent dose rate to the lens of eyesis discussed in the light of expected new eye doselimits.The internal exposure occurs while xenon-133 isinhaled. The lungs are firstly exposed by inhalation, andtheir equivalent dose rate is obtained by Monte-Carlosimulations. A biokinetic model is used to evaluate theinternal exposure to xenon-133.This thesis gives us a better understanding to thedosimetric quantities related to external and internalexposure to xenon-133. Moreover the impacts of thedosimetric changes are studied on the current andfuture dosimetric limits. The dosimetric quantities arelower than the current and future dosimetric limits.

A fully functioning Comprehensive nuclear-Test-Ban Treaty (CTBT) is essential for a world free of nuclear weapons. To measure radionuclides in the atmosphere in accordance with the CTBT, facilities such as SAUNA uses double coincidence techniques to discriminate between interesting Xenon isotopes. In this paper, a Monte-Carlo code (open source) based on first principles simulating a radionuclide detector has been built to investigate the viability of triple coincidence methods for measurements of $^{131m}$Xe, $^{133m}$Xe, $^{133}$Xe and $^{135}$Xe and found that by measuring $\beta - $ Ce $-$ X-ray coincides in $^{133}$Xe and $^{135}$Xe one could seperate the 30 keV photon energy region of interest by as much as $42.9 \pm 26.8$ keV and $214 \pm 50.8$ keV away from the original electron $-$ photon energy axes measured in SAUNA, using concentrations of Xenon isotopes typical for a nuclear weapons test one day after testing. The conclusion is that triple  coincidence  is  a  viable  method  for  nuclear weapons detection in light of double coincidence methods,  if only considering this  theoretical  approach.   No  conclusions  on  the  practicality  of  triple  coincidence methods in a CTBT could be drawn from these results.

L’imagerie 3γ est une technique innovante d’imagerie médicale nucléaire qui est étudiée au laboratoire SUBATECH. Elle repose sur la localisation tridimensionnelle d’un radioisotope émetteur (β+, γ), le 44Sc, à l’aide d’un télescope Compton au xénon liquide. Le lieu de désintégration de ce radioisotope est obtenu par l’intersection de la ligne de réponse, construite à partir de la détection des deux photons de 511 keV issus de l’annihilation d’un positron, et du cône déterminé à partir du troisième photon. Un prototype de petite dimension XEMIS1 (XEnon Medical Imaging System) a été développé afin de faire la preuve expérimentale de la faisabilité de l’imagerie à 3γ. Les résultats de ce prototype sont très promoteurs en terme de résolution en énergie, de pureté du xénon liquide et de faible bruit électronique. La simulation Monte Carlo est un outil indispensable pour accompagner la R&D et évaluer les performances de la nouvelle technique d’imagerie proposée. Les travaux rapportés dans cette thèse concernent le développement de la simulation du système d’imagerie 3γ avec GATE (Geant4 Application for Tomographic Emission). De nouvelles fonctionnalités ont été implémentées dans GATE afin de simuler un détecteur de type TPC (Time Projection Chamber). Nous avons effectué une simulation du prototype XEMIS1 et obtenu des résultats en bon accord avec nos données expérimentales. La prochaine étape du projet consiste à construire une caméra cylindrique au xénon liquide pour l’imagerie du petit animal. Les résultats des simulations de cette caméra présentés dans cette thèse montrent la possibilité de localiser chaque désintégration le long de la ligne de réponse avec une très bonne précision et une bonne sensibilité de détection. Des premières images de fantômes simples, réalisées évènements par événements, et après reconstruction tomographiques ont également présentées. / Nuclear medical 3γ imaging is an innovative technique which is studied at the SUBATECH laboratory. It isbased on the three-dimensional localization of a (β+, γ) radioisotope emitter, the 44Sc, by using a liquid xenon Compton telescope. The position of the disintegration of this radioisotope is obtained by the intersection of the line of response, built by the detection of two 511 keVphotons from the annihilation of a positron, and the cone determined by the third photon. A small prototype XEMIS1 (XEnon Medical Imaging System) was developed to demonstrate experimentally the feasibility of 3γ imaging. The results of this prototype are quite encouraging in terms of energy resolution, purity of liquid xenon and electronic noise. The Monte Carlo simulation is an indispensable tool to support the R&D and to evaluate the new proposed technique of imaging ; this thesis work is to develop the simulation of 3γ imaging system by using GATE (Geant4 Application for Tomographic Emission). New functionalities have been added to GATE to simulate a TPC (Time Projection Chamber) detector. We performed a simulation of XEMIS1 prototype and obtained results in good agreement with our experimental data. The next step of the project is to build a full liquid xenon cylindrical camera for the small animal imaging. The results presented in this thesis of the simulations of this camera demonstrate the ability to locate every decayalong the line of response with very good accuracy and good detection sensitivity. The first direct images of simple phantoms, realized event by event, and after tomographic reconstruction are also presented.

L'Imagerie par Résonance Magnétique (IRM) est une technique d'imagerie médicale largement répandue dans les milieux hospitaliers pour le diagnostic de pathologies. Elle repose classiquement sur la détection du proton (IRM 1H) et permet de visualiser des tissus en profondeur avec une très bonne résolution temporelle et spatiale. Cependant, cette méthode souffre encore de sa faible sensibilité. Une des solutions consiste en l'introduction et la détection de xénon hyperpolarisé. En effet, le xénon est un gaz non toxique, très sensible à son environnement chimique et adapté pour l’IRM. Cependant, il n'est spécifique d'aucun récepteur biologique et nécessite des molécules particulièrement adaptées pour son encapsulation. La détection de cibles spécifiques se fait par des biosondes constituées de molécules cages fonctionnalisées par une antenne de reconnaissance d'un récepteur spécifique. Le xénon vient s'encapsuler dans cette molécule hôte et permet la localisation de la cible biologique. Parmi les molécules cages répertoriées dans la littérature, les cryptophanes présentent la plus forte affinité connue pour le xénon et sont donc les plus prometteuses. Les cryptophanes sont des molécules cages constituées de deux unités de type cyclotribenzylène reliées entre elles par trois chaînes pontantes. Ils ont été synthétisés pour la première fois par l'équipe d'A. Collet au Collège de France au début des années 1980. L'objectif de cette thèse a été de synthétiser et de fonctionnaliser de nouveaux cryptophanes. / Non-invasive proton magnetic resonance imaging (1H MRI) is a powerful clinical tool for the detection of numerous diseases. Although MRI contrast agents are often used to improve diagnostic specificity, this technique has limited applications in molecular imaging because of its inherently low sensitivity when compared to nuclear medicine or fluorescence imaging. Laser-polarized 129Xe NMR spectroscopy is a promising tool to circumvent sensitivity limitations. Indeed, optical pumping increases the nuclear spin polarization of xenon by several orders of magnitude (104 to 105), thus small amounts of gas dissolved in biological tissues (blood, lungs…) can be rapidly detected with an excellent signal-to-noise ratio. In addition, the high polarizability of the xenon electron cloud, which induces a very high sensitivity to its environment, makes this nucleus very attractive for molecular imaging. Detection of biomolecules can be achieved by biosensors, which encapsulate xenon atoms in molecular cages that have been functionalized to bind the desired biological target. Cage molecules such as cryptophanes have high affinity for xenon and thus appear as ideal candidates for its encapsulation. During this PhD thesis we worked on the synthesis and the functionalization of new cryptophanes.

<p>Two aspects of applied nuclear physics have been studied in this thesis; Monte Carlo simulations for high-sensitivity monitoring of radioactive xenon and high-accuracy neutron-proton scattering measurements for neutron physics applications and fundamental physics.</p><p>The Monte Carlo simulations have been performed for two systems for detection of radioactive xenon, using the MCNP code. These systems, designed for monitoring of violations of the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty, are based on coincident detection of electrons and gamma rays, emitted in beta decay of xenon nuclides produced in nuclear weapons explosions. In general, the simulations describe test data well, and the deviations from experimental data are understood. </p><p>The neutron-proton scattering measurements have been performed by measuring the differential <i>np</i> scattering cross section at 96 MeV in the angular range θ_c.m.= 20° – 76°. Together with an earlier data set at the same energy, covering the angles θ_c.m.= 74° – 180°, a new data set has been formed in the angular range θ_c.m.= 20° – 180°. This extended data set has been normalised to the experimental total <i>np</i> cross section, resulting in a renormalisation of the earlier data of 0.7 %, which is well within the stated normalisation uncertainty for that experiment. The results on forward <i>np</i> scattering are in reasonable agreement with theory models and partial wave analyses and have been compared with data from the literature.</p>

Two aspects of applied nuclear physics have been studied in this thesis; Monte Carlo simulations for high-sensitivity monitoring of radioactive xenon and high-accuracy neutron-proton scattering measurements for neutron physics applications and fundamental physics. The Monte Carlo simulations have been performed for two systems for detection of radioactive xenon, using the MCNP code. These systems, designed for monitoring of violations of the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty, are based on coincident detection of electrons and gamma rays, emitted in beta decay of xenon nuclides produced in nuclear weapons explosions. In general, the simulations describe test data well, and the deviations from experimental data are understood. The neutron-proton scattering measurements have been performed by measuring the differential np scattering cross section at 96 MeV in the angular range θc.m.= 20° – 76°. Together with an earlier data set at the same energy, covering the angles θc.m.= 74° – 180°, a new data set has been formed in the angular range θc.m.= 20° – 180°. This extended data set has been normalised to the experimental total np cross section, resulting in a renormalisation of the earlier data of 0.7 %, which is well within the stated normalisation uncertainty for that experiment. The results on forward np scattering are in reasonable agreement with theory models and partial wave analyses and have been compared with data from the literature.