Diese Arbeit beschäftigt sich mit den niedrigdimensionalen Kohlenstoffmaterialien Fullerene,
Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) und der Diamantoberfläche. Es werden jeweils zwei
der genannten Materialien kombiniert und im Hinblick auf die dadurch entstehenden magnetischen
und elektronischen Eigenschaften untersucht.
Durch die Füllung von Fullerenen in CNTs mit entsprechenden Durchmessern ergibt sich
eine eindimensionale Anordnung der Fullerene. Diese Strukturen werden als peapods bezeichnet.
Bei der Verwendung von endohedralen, magnetischen Fullerenen ergibt sich durch
die Einschränkung der Dimension die Möglichkeit einer wohl-definierten Kopplung und dadurch
eine mögliche Änderung der magnetischen Eigenschaften.
Die hier betrachteten Moleküle sind die paramagnetischen Fullerene N@C60 und Er3N@C80
sowie das ferromagnetische Dy2ScN@C80-Fulleren, welches auch als ein Einzelmolekülmagnet
(SMM) bezeichnet wird.
Für die Herstellung von peapods wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Füllanlage aufgebaut,
welche die speziellen Anforderungen der Fullerene berücksichtigt und mit der auch
CNTs auf Substraten gefüllt werden können.
Der Erfolg der Füllung wird mit hochauflösender Transmisssions-Elektronenmikroskopie
(HRTEM), energiedispersiver Röntgen-Spektroskopie (EDX) und optischer Emissions-
Spektrometrie (OES) überprüft.
Durch weitergehende Untersuchungen im HRTEM konnte eine Reaktion von metallischen
Atomen aus den Fullerenen innerhalb der CNTs zu neuen, metallischen Clustern beobachtet
werden.
Für die Untersuchungen möglicher Änderungen der magnetischen Eigenschaften sind magnetische
Messungen notwendig. Diese können mit der Methode des magnetischen zirkularen
Röntgendichroismus (XMCD) durchgeführt werden.
Für das Ziel von nanoskopischen XMCD-Messungen einzelner peapods wurden Rastertransmissions-
Röntgenmikroskopie-Messungen (STXM) am Synchrotron durchgeführt. Diese
wurden mit HRTEM-Messungen derselben Probenpositionen korreliert, um die spektroskopische
mit der räumlichen Auflösung zu verknüpfen. Dabei konnte ein Röntgenabsorptions-
Spektrum von einem dünnen peapod-Bündel gemessen werden.
Zusätzlich wurde mit makroskopischen XMCD-Messungen von Er3N@C80-Fullerenen, gefüllt
in CNTs, gezeigt, dass diese Methode auch für peapods anwendbar ist. Erste XMCDMessungen
von ferromagnetischen Dy2ScN@C80-Fullerenen zeigen eine deutliche Änderung
der magnetischen Eigenschaften durch die eindimensionale Anordnung in CNTs.
Im Zusammenhang mit der eindimensionalen Anordnung von paramagnetischen Fullerenen
wurde außerdem ein Konzept eines Quantenregisters betrachtet, welches auf N@C60-
peapods basiert. Diese sollen dabei auf eine Diamantoberfläche deponiert werden, um
oberflächennahe Stickstoff-Fehlstellen-Zentren zum Auslesen der Spinzustände der N@C60-
Fullerene verwenden zu können.
Die in diesem Fall auftretende elektronische Wechselwirkung zwischen unterschiedlich terminierten
Diamantoberflächen und CNTs sowie Fullerenen wurde mit Kelvinsonden-Mikroskopie-
Messungen (KPFM) untersucht. Dabei wurde erstmalig ein Elektronentransfer von der wasserstoffterminierten Diamantoberfläche in CNTs experimentell nachgewiesen,
während dieser bei Sauerstoffterminierung nicht beobachtet wurde. Die präsentierten Messungen
geben Auskunft über den auftretenden Ladungstransfer, indem Ladungen in C60-
Fullerenen und CNTs lokal aufgelöst abgebildet werden.
Zusammenfassend können die in dieser Arbeit gewonnenen Erkenntnisse helfen, zukünftige
Bauelemente von klassischen Computern oder Quantencomputern, basierend auf niedrigdimensionalen
Kohlenstoffmaterialien, zu entwickeln.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-osnabrueck.de/oai:repositorium.ub.uni-osnabrueck.de:urn:nbn:de:gbv:700-201901221002 |
| Date | 22 January 2019 |
| Creators | Fritz, Fabian Alexander |
| Contributors | Dr. Carola Meyer, Prof. Dr. Michael Reichling |
| Source Sets | Universität Osnabrück |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf, application/zip |
| Rights | Attribution-NonCommercial 3.0 Germany, http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0/de/ |
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