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Querino, PS_Tese 2015.pdf: 3230336 bytes, checksum: 33c2944c706fd250987976f66a7aa14e (MD5) / CNPq / O hidrogênio é um importante insumo das indústrias químicas e petroquímicas
e vem sendo apontado como um promissor combustível pelo seu emprego em
células combustíveis do tipo PEMFC. Isso tem aumentado o interesse pela sua
produção e purificação. Neste contexto, foi estudado o efeito do teor de cério e
zircônio nas propriedades dos catalisadores baseados em cobre, visando a
desenvolver catalisadores mesoporosos para a reação de oxidação
preferencial do monóxido de carbono (PROX), uma importante etapa na
produção comercial de hidrogênio de alta pureza. A reação visa à remoção de
monóxido de carbono (proveniente da reforma a vapor de hidrocarbonetos),
que atua como veneno na maioria dos catalisadores metálicos. Os suportes
foram obtidos por técnicas de co-precipitação e teve como agente direcionador
de poros o brometo de cetiltrimetilamônio e impregnados com o precursor de
cobre (2 % p/p). As amostras foram caracterizadas por difração de raios X,
análise textural a partir de dados de adsorção/dessorção de nitrogênio,
espectroscopia na região do infravermelho com transformada de Fourier,
microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia Raman e redução
termoprogramada. Os suportes preparados apresentaram propriedades
mesoporosas, com isoterma do tipo IV. A distribuição média do tamanho de
poros dos suportes ficou em torno de 4 a 10 nm. Observou-se pelas
micrografias um aspecto esponjoso característico de materiais mesoporosos, a
adição de pequenas quantidades de cério (CZ15), ao catalisador de cobre
suportado em zircônia, não estabilizou a fase tetragonal desse óxido; nos
sólidos com teores mais elevados de cério (CZ85 e CZ50), a fase tetragonal
coexistiu com a fase cúbica do óxido de cério. A área superficial específica dos
sólidos diminuiu devido à presença de cério e/ou zircônio, independente do seu
teor, porém na presença de cobre não foi observado alteração nos valores da
área superficial especifica. A redução das espécies Ce4+ foi afetada pela
presença de zircônio e de cobre. Todos os suportes e catalisadores preparados
serão analisados na reação de oxidação preferencial do monóxido de carbono.
O catalisador com razão 2CZ85 apresentou o maior valor de área superficial
especifica, sendo promissor para aplicações em células a combustível do tipo
PEMFC / Hydrogen is an important raw material for chemical and petrochemical
industries and has been touted as a promising fuel for its use in fuel cells
PEMFC type. This has increased interest in the production and purification. In
this context, the effect of cerium and zirconium content in the properties of
catalysts based on copper was studied aiming to develop mesoporous catalysts
for the preferential oxidation reaction of carbon monoxide (PROX), an important
step in the commercial production of high hydrogen purity. The reaction aims to
carbon monoxide removal (from the hydrocarbon steam reforming), which acts
as poison in most metal catalysts. The supports were obtained by co-
precipitation techniques and scored as directing agent from the pores and
cetyltrimethylammonium bromide impregnated with copper precursor (2% w /
w). The samples were characterized by X-ray diffraction, textural analysis from
data of adsorption / nitrogen desorption spectroscopy in the infrared Fourier
transform spectroscopy, scanning electron microscopy, Raman spectroscopy
and termoprogramada reduction. The media had prepared mesoporous
properties, with type IV isotherm. The average pore size distribution of the
supports was around 4 to 10 nm. It was observed by a characteristic spongy
micrographs of mesoporous materials, the addition of small amounts of cerium
(CZ15), copper catalyst supported on zirconium, not stabilized tetragonal phase
of oxide; the solids with higher concentrations of cerium (CZ85 and CZ50)
tetragonal phase to cubic phase coexisted with cerium oxide. The specific
surface area of solids decreased due to the presence of cerium and / or
zirconium, regardless of its contents, but in the presence of copper was not
observed change in values of specific surface area. Reducing Ce4 + species
was affected by the presence of zirconium and copper. All brackets and
prepared catalysts will be analyzed in preferential oxidation reaction of carbon
monoxide. The catalyst rightly 2CZ85 had the highest surface area value
specifies, being promising for applications in the type PEMFC fuel cells.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/19134 |
| Date | January 2015 |
| Creators | Querino, Peterson Santos |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos, Rigoli, Isabel Cristina, Souza, Marluce Oliveira da Guarda, Souza, Alexilda Oliveira de, Rocha, Maria da Graça Martins Carneiro da |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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