L'évaporation d'une molécule d'eau se traduit par la rupture d'une ou plusieurs liaisons hydrogène. Ces liaisons hydrogène sont à l'origine de nombreuses propriétés remarquables de l'eau. A l'échelle macroscopique, l'eau est connue pour son efficacité à thermaliser un système, tandis qu'au niveau microscopique, un transfert ultrarapide d'énergie vibrationnelle par l'intermédiaire des liaisons hydrogène a été observé. Qu'en est-il à l'échelle d'une nanogoutte lorsque qu'un nombre limité de molécules entre en jeu? Dans l'expérience réalisée auprès du dispositif DIAM de l'IPN Lyon, la relaxation d'une nanogoutte d'eau protonée est observée après excitation électronique d'une de ses molécules. La mise en œuvre d'une méthode d'imagerie de vecteur vitesse associée à la technique COINTOF (COrrelated Ion and Neutral Time-Of-Flight) a permis la mesure de la distribution de vitesse de molécules évaporées d'agrégats d'eau protonés, préalablement sélectionnés en masse et en énergie. La forme des distributions de vitesse mesurées montre que, même pour des nanogouttes composées de quelques molécules d'eau, l'énergie est redistribuée dans la goutte avant évaporation. Pour des nanogouttes contenant moins d'une dizaine de molécules d'eau, les distributions de vitesse mesurées sont proches de celles attendues pour des gouttes macroscopiques. La redistribution statistique de l'énergie apparaît comme un processus de relaxation dominant. Cependant, la mesure de la distribution des vitesses met aussi en évidence une contribution distincte à haute vitesse correspondant à l'éjection d'une molécule avant redistribution complète de l'énergie. Les distributions de vitesse mesurées pour des nanogouttes d'eau lourdes deutérées mettent en évidence une proportion d'événements non ergodiques plus importante que pour l'eau normale. Les mesures réalisées avec différents atomes cibles montrent que la proportion d'événements non ergodique diminue avec la diminution de l'énergie déposée dans la nanogoutte / The evaporation of a water molecule resulting in the rupture of one or more hydrogen bonds. These hydrogen bonds are responsible for many remarkable properties of water. At the macroscopic scale, water is well known for its ability to thermalize a system, while at the microscopic level, a high-speed transfer of vibrational energy through hydrogen bonding was observed. What scale of nanogoutte when a limited number of molecules come into play? In the experiment carried out with the device DIAM IPN Lyon, the relaxation of a nanogoutte of protonated water is observed after electronic excitation of one of its molecules. The implementation of a velocity vector imaging method associated with the technical COINTOF (Correlated Ion and Neutral Time-Of-Flight) allowed the measurement of the velocity distribution of molecules of evaporated protonated water clusters, mass and energy preselected. The shape of the measured velocity distributions shows that even for some nanodroplets composed of few water molecules, the energy is redistributed in the drop before evaporation. For nanodroplets containing less than ten water molecules, the measured velocity distributions are closed to those expected for macroscopic droplets. The statistical redistribution of energy appears as a dominant relaxation process. However, the measurement of the velocity distribution also highlights a distinct contribution at high velocity corresponding to the ejection of a molecule before complete redistribution of energy. The measured velocity distributions for heavy water nanodroplets deuterated show a proportion of non-ergodic most important events that for normal water. The measurements carried out with different target atoms show that the proportion of non-ergodic events decreases with decreasing the energy deposited in the nanogoutte
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2016LYSE1164 |
| Date | 22 September 2016 |
| Creators | Berthias, Francis |
| Contributors | Lyon, Farizon, Michel, Abdoul-Carime, Hassan |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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