La structure et la dynamique de modèles de verres à base de silice ont été étudiées à l'échelle microscopique par la méthode de la dynamique moléculaire. Pour ce faire, quatre modèles de potentiel effectif ont été testés dans les modélisations des caractéristiques structurales et des spectres vibrationnels de trois polymorphes cristallins de silice : quartz a, cristobalite a et faujasite. Alors que la structure des solides est bien décrite par les quatre modèles de champ de force, le champ de force de valence généralisé donne un meilleur accord pour les spectres vibrationnels de ces systèmes.<br />La dynamique de sous-structures dans la silice amorphe a été analysé en calculant le spectre de la coordonnée de respiration des anneaux à trois (3R) et quatre (4R) tétraèdres SiO<sub>4</sub> et de la manifestation spectrale de cette vibration dans le spectre Raman des verres modèles. Les résultats de modélisations montrent que le pic caract´éristique D2 à 625 cm<sup>-1</sup> dans le spectre peut être attribué au mouvement de respiration des anneaux 3R tandis qu'une telle attribution du pic D1 à 496 cm<sup>-1</sup> à la respiration des anneaux 4R est ambiguë.<br />L'étude de verres de silice dopés par les ions Er<sup>3+</sup> indique la formation d'amas des ions de terre rare déjà à faible concentration. L'augmentation du taux de dopage entraine la formation d'amas d'ions liés par double ponts Er-O-Er et ces amas peuvent être considérés comme des précurseurs de la formation d'une phase Er<sub>2</sub>O<sub>3</sub>. L'analyse de la structure des verres montre l'accroissement important du nombre des anneaux 3R et 4R suite à la formation d'anneaux de compositions mixtes. A cause de la différence de la masse d'Er et Si et des constantes de force de liaisons, la dynamique des liaisons Er-O est découplée de celle de la matrice silicique. Ceci se manifeste par l'augmentation de l'intensité à basses fréquences dans la densité d'états vibrationnels des verres dopés.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00282362 |
| Date | 20 December 2007 |
| Creators | To, Thi Thao |
| Publisher | Université des Sciences et Technologie de Lille - Lille I |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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