Die Synthese kolloidaler Nanopartikel ist daher eines der wichtigsten Forschungsthemen der letzten Jahre. Die gepulste Laserablation in Flüssigkeiten stellt eine Alternative zu den nasschemischen Synthesewegen dar. Merkmale der gepulsten Laserablation in Flüssigkeiten ist der geringe experimentelle Aufwand, die Vielseitigkeit und die Möglichkeit stabilisatorfreie kolloidale Nanopartikel herzustellen. Eine Weiterentwicklung ist die Verwendung von Pulversuspensionen als Ausgangsmaterial. Dies führt zu höheren Produktivitäten und neuen Materialien. Die zugrundeliegenden Prozesse sind allerdings komplex. Um diese Mechanismen aufzuklären, wurde ein chemischer Ansatz gewählt. Als Ausgangsmaterial wurden daher verschiedene Kupferverbindungen (Cu2C2, Cu5Si, Cu3N, Cu(N3)2, Cu3P, Cu2O, CuO, Cu2S, CuS und CuI) verwendet. Die hergestellten Nanopartikel wurden mit Hilfe der analytischen Transmissionselektronenmikroskopie charakterisiert. Dadurch konnten nachgewiesen werden, dass zwei Mechanismen an der Nanopartikelbildung beteiligt sind. Die Laserbestrahlung von Ausgangsmaterialien wie CuO und Cu3N führt zur Bildung von metallischen Kupfernanopartikeln. In dem dabei erzeugten Plasma nukleieren die Kupferatome zunächst zu kleinen primären Nanopartikeln. Diese Partikel koaleszieren anschließend und bilden größere sekundäre Partikel. Im Gegensatz zu dieser reduktiven Ablation, resultiert die Laserbestrahlung von CuI in der Fragmentierung des Materials. In diesem Fall wird kein Plasma erzeugt, sondern der induzierte thermische Stress führt zur Fragmentierung des Kristalls unter Beibehaltung der chemischen Zusammensetzung. Die Frage, welcher der beiden Mechanismen für ein bestimmtes Ausgangsmaterial dominiert, ist entscheidend für potentielle Anwendungen der Methode, da hiervon die chemische Zusammensetzung der erhaltenen Nanopartikel abhängt. Dies wird am Beispiel der Synthese von Bi2Te3 Nanopartikeln diskutiert, die in thermoelektrischen Elementen zur Anwendung kommen können. / The synthesis of colloidal nanoparticles has become a major topic in recent years. The pulsed laser ablation in liquids poses an alternative to the common wet-chemical approaches. Key features of the pulsed laser ablation in liquids are its simple setup, its versatility, and the possibility to generate surfactant-free colloidal nanoparticles. A further development of this technique is the use of suspended powders instead of bulk targets. This leads to higher productivities and even new materials. Although the generation of colloids by irradiating a suspension is straight forward, the underlying mechanisms of the size reduction from micrometer to nanometer sized particles appear to be quite complex. In order to reveal the mechanism a chemical approach was chosen. Hence, various copper compounds (Cu2C2, Cu5Si, Cu3N, Cu(N3)2, Cu3P, Cu2O, CuO, Cu2S, CuS and CuI) were used as a model system in order to investigate the impact of the leaving group on the ablation process. The generated nanoparticles were characterized with analytical transmission electron microscopy. These investigations clearly show that there are two distinct mechanisms involved in nanoparticle formation. The laser irradiation of precursors like CuO and Cu3N results in the formation of metallic copper nanoparticles. In the generated plasma copper atoms nucleate and form small primary particles. These particles later coalesce to larger secondary particles. In contrast to this reductive ablation, the irradiation of CuI follows a fragmentation mechanism. Here, the absorbed power of the laser beam does not produce a plasma but introduces thermal stress leading to fragmentation of the crystal while the chemical composition is preserved. The question which mechanism is predominant is of utmost importance as the chemical composition of the nanoparticles depends on the formation process. This is discussed on the example of the synthesis of Bi2Te3 nanoparticles, which can be used in thermoelectric applications.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/18134 |
| Date | 28 April 2016 |
| Creators | Schaumberg, Christian Alexander |
| Contributors | Rademann, Klaus, Barcikowski, Stephan, Raoux, Simone |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | German |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | Namensnennung - Keine kommerzielle Nutzung - Keine Bearbeitung, http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/de/ |
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