This thesis deals with the use of microcavity resonators for the control of light in organic active materials. In addition to the vertical confinement provided by highly reflecting mirrors in a vertical cavity surface emitting laser (VCSEL), in-plane patterning facilitates additional ways to manipulate the cavity dispersion and enables the observation of novel photonic modes in highly confined systems and an improved performance of organic solid state lasers. Furthermore, organic microcavities are employed for efficient spectrally sensitive photodetection in the near infrared.
In microcavities comprising two dielectric distributed Bragg reflectors sandwiching an organic active blend of the matrix molecule Alq3 and the laser dye DCM, optically pumped lasing is investigated, exhibiting a broad spectral tunability over 90 nm due to the large gain bandwith of the laser dye. To directly influence the microcavity dispersion, different interlayers are introduced into the system, facilitating a red-shift of the cavity resonance due to the formation of Tamm-plasmon-polariton states (when using plasmonic Ag interlayers) or an increase of the optical cavity thickness (when using non-absorbing layers such as SiO2). Both concepts are explored and enable strong spectral shifts on the order of 10 meV-100 meV when using interlayers of only few tens of nm in thickness. In order to enhance the optical quality of metal-organic microcavities, the growth of noble metal layers on top of organic films can be improved by the use of diffusion barriers, stopping the diffusion of metal atoms into the organics, and seed layers which provide an improved surface wetting. Both concepts in total lead to an enhancement of the quality factor of such devices by a factor of two.
The manipulation of the cavity resonance using different interlayers provides the ability to structure the photon energy landscape in the device plane on the microscale. Using photolithography, photonic wires and dots are fabricated to laterally restrict the photons in potential wells, leading to the observation of discretised energy spectra in two and three dimensions. To facilitate an in-depth investigation, dispersion tomography is utilised and yields the angle resolved emission of multi-dimensionally confined photons in all directions. In metal-organic photonic dots and triangular wedges, such three-dimensional trapping is exploited to reduce parasitic modes, leading to reduced thresholds of an organic microlaser by one order of magnitude. Complex transversal modes are observed in the device emission as a result of the strong lateral confinement that is achieved by such patterning.
The manipulation of the photon energy landscape can not only be utilised for enhanced confinement but also for the introduction of photonic lattices. By adding periodic stripes of either Ag or SiO2 into an organic microcavity, an optical Kronig-Penney potential is realised, directly showing the formation of photonic Bloch states in the microcavity dispersion. Utilising a modified Kronig-Penney theory, photons are assigned a polarisation-dependent effective mass, facilitating a quantitative allocation of calculated and observed modes and explaining the emergence of zero and pi-phase coupling of spatially extended supermodes. Finally, by utilising an two-beam excitation geometry, direct control over lasing from multiple discretised states can be exerted, enabling spectral and angular tunability of devices on the microscale.
In an alternative concept, a full microcavity stack is deposited onto a periodic grating which couples the waveguided (WG) modes in the active cavity layer to the vertical emission. Coherent interaction between linear WG and parabolic vertical modes is indicated by anti-crossing points where the dispersion of both overlaps. In this hybrid system, novel lasing modes arise not only at the position of the VCSEL parabola apex but also at points of hybridization, showing a drastically enhanced in-plane spatial coherence of at least 50 micrometer.
Finally, the concept of organic microcavities is applied towards efficient and spectrally sensitive photodetectors. Making use of the intermolecular charge transfer (CT) state in donor-acceptor blends of organic solar cells, the strong field enhancement of a microcavity is exploited to significantly increase the external quantum efficiency of the initially weak CT absorption at resonance. Consequently, near-infrared photodetection is enabled by cavity-enhanced CT state absorption, leading to devices showing competitive specific detectivities without the need of an external voltage and an EQE above 20% (18% at 950 nm) with a full width at half maximum of significantly below 50 nm. The detectors are shown to be tunable in a broad spectral range via the angular dispersion of the optical microcavity or a thickness variation of the electron and hole transport layers in the solar cell. These findings not only facilitate interesting applications but also enable the direct excitation and observation of the CT state that is integral to the working principles of organic solar cells. / Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Kontrolle über Emission und Absorption organischer aktiver Materialien mittels Mikrokavitätsresonatoren. Zusätzlich zum vertikalen Einschluss der Photonen zwischen hochreflektierenden Spiegeln in oberflächenemittierenden Mikrokavitäten (VCSEL, s.o.) werden Strukturierungen in der Bauteilebene hinzugefügt, um eine direkte Manipulation der Photonendispersion zu ermöglichen. Resultierend aus diesen Ergebnissen sind die Beobachtung neuartiger photonischer Moden sowie verbesserte Betriebseigenschaften von organischen Festkörperlasern. Desweiteren wird das Konzept der organischen Mikrokavität zur effizienten und spektral sensitiven Detektion von Nahinfrarot-Photonen angewendet.
In Mikrokavitäten aus zwei dielektrischen Bragg-Spiegeln (DBR), welche eine organische aktive Schicht aus dem Matrixmaterial Alq3 und dem Laserfarbstoff DCM einschliessen, wird optisch gepumptes Lasing beobachtet. Dabei ist die Emission spektral über einen weiten Bereich von 90 nm stufenlos einstellbar, was durch die hohe optische Gewinnbandbreite des Laserfarbstoffs ermöglicht wird. Um die Dispersion von Photonen in Mikrokavitäten direkt beeinflussen zu können, werden verschiedene Zwischenschichten in den Laser eingebracht, welche eine Rotverschiebung der Emission nach sich ziehen. In metall-organischen Kavitäten kann dieser Effekt durch die Bildung von Tamm-Plasmon-Polariton Quasiteilchen erklärt werden, die durch die Interaktion der optischen Moden mit den Plasmonen in einer dünnen Silberschicht entstehen. Alternativ werden nichtabsorbierende SiO2-Zwischenschichten eingefügt, welche die optische Kavitätsdicke vergrössern und ähnliche starke Rotverschiebungen der Emission von 10 meV-100 meV nach sich ziehen. Um die optische Qualität metall-organischer Kavitäten zu verbessern, wird das Wachstum der edlen Ag-Schicht auf amorphen organischen Schichten mithilfe von Diffusionsbarrieren und Keimschichten kontrolliert. Die Kombination beider Konzepte ermöglicht eine Verbesserung des Qualitätsfaktors solcher Bauteile um den Faktor 2.
Durch die Manipulation der Photonendispersion mithilfe dielektrischer und plasmonischer Zwischenschichten wird eine Strukturierung der photonischen Potentiallandschaft in der Bauteilebene auf Mikrometer-Skala ermöglicht. Mittels Photolithographie werden Photonische Drähte und Punkte hergestellt, welche das Licht auch lateral in Potentialtöpfen einschliessen und zur Beobachtung von diskretisierten Emissionspektren in zwei und drei Dimensionen führen. Um diese Untersuchungen zu erweitern, wird eine tomographische Methode entwickelt, um die winkelaufgelöste Dispersion dieser mehrdimensional eingeschlossenen Photonen in allen Richtungen aufzunehmen. Die Ergebnisse dieser Untersuchung werden in metall-organischen photonischen Punkten und Dreieck-Strukturen ausgenutzt und führen dabei zu einer Verringerung der Laserschwelle von bis zu einer Grössenordnung. Die dabei entstehenden komplexen Transversalmoden sind ein Zeichen für die starke Konzentration des Lichts in solchen Strukturen.
Die laterale Strukturierung organischer Mikrokavitäten kann nicht nur für den vollständigen Einschluss von Licht ausgenutzt werden, sondern ermöglicht weiterhin die Beobachtung von photonischen Bandstrukturen in periodischen Gittern. Solch periodische Strukturen bestehend entweder aus Silber oder SiO2 ermöglichen die Realisierung eines optischen Kronig-Penney Potentials in Mikrokavitäten was schlussendlich zur Beobachtung optischer Bloch-Zustände in der Dispersion führt. Durch eine Modifizierung der Kronig-Penney Theorie, bei der unter anderem den Photonen eine polarisationsabhängige effektive Masse zugewiesen wird, ist eine quantitative Berechnung der Modenpositionen in solchen Systemen möglich. In Theorie und experimentellen Untersuchungen wird dabei das Auftreten von 0- oder pi-phasengekoppelten räumlich ausgedehnten Supermoden erklärt. Mithilfe der Anregung durch zwei interferierende Laserstrahlen kann desweiteren eine direkte Kontrolle über die Wellenlänge sowie den Auskopplungswinkel der stimulierten Emission ausgeübt werden.
In einem alternativen Konzept der lateralen Strukturierung werden organische Mikrokavitäten auf periodische Gitter aufgedampft, was zu einer kohärenten Kopplung von Wellenleitermoden der aktiven Schicht in die vertikale Emission führt. Diese Moden treten als lineare Dispersion in winkelaufgelösten Spektren auf und zeigen eine direkte Interaktion mit der parabolischen Dispersion der VCSEL-Mode an (Anti-)Kreuzungspunkten. In diesem hybriden System lassen sich neuartige Lasermoden beobachten, welche nicht nur am Scheitelpunkt der Kavitätsparabel auftreten, sondern auch an Punkten, die durch die Hybridisierung beider Systeme entstehen. Diese Kopplung von vertikalen und lateralen Lasermoden zeigt eine drastisch erhöhte Kohärenzlänge von mindestens 50 Mikrometern in der Probenebene.
Schließlich wird das Konzept einer organischen Mikrokavität noch in absorbierenden Systemen eingesetzt. Durch das Einbringen einer organischen Solarzelle in eine optische Kavität wird eine starke Erhöhung des Felds im spektralen Bereich des sonst nur schwach absorbierenden intermolekularen Ladungstransferzustands in Donator-Akzeptor Mischschichten ermöglicht. Die Ausnutzung dieses Zustands ermöglicht eine spektral scharfe (Halbwertsbreite deutlich unter 50 nm) Detektion von Nahinfrarotphotonen mit einer externen Quanteneffizienz von über 20% (18% für 950 nm) und einer konkurrenzfähigen spezifischen Detektivität. In weiteren Untersuchungen zeigen sich diese Detektoren als spektral durchstimmbar, zum Einen durch die parabolische Dispersion der Mikrokavität, zum Anderen durch die Variation der Dicken der Elektron- und Lochtransportschichten. Diese Ergebnisse ermöglichen nicht nur interessante Anwendungen, sondern auch die direkte Beobachtung und Anregung des Ladungstransferzustandes, welcher eine zentrale Rolle in der Funktion organischer Solarzellen spielt.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa.de:bsz:14-qucosa-206972 |
| Date | 25 July 2017 |
| Creators | Mischok, Andreas |
| Contributors | Technische Universität Dresden, Fakultät Mathematik und Naturwissenschaften, Prof. Dr. Karl Leo, Prof. Dr. Karl Leo, Prof. Dr. Malte Gather |
| Publisher | Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
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