Les lasers organiques solides disposent d’atouts considérables par rapport aux autres types de laser : l’accordabilité en longueur d’onde dans le visible et la simplicité de fabrication. Ils restent néanmoins à la marge d’une commercialisation et le phénomène de photodégradation en est la principale cause. Le VECSOL pour Vertical External Cavity Surface-emitting Organic Laser est une structure de laser particulièrement bien adaptée pour l’étudier car elle permet un contrôle très simple de plusieurs paramètres pouvant entrer en jeu dans le phénomène de photodégradation. Ainsi lors de cette thèse, où nous avons cherché à comprendre quels sont les facteurs ayant une influence sur la durée de vie des lasers, l’intensité intracavité s’est par exemple révélée être un élément crucial : plus elle est grande, plus la durée du laser est grande. Par ailleurs, un suivi en temps réel de la forme du faisceau laser a montré que celle-ci, gaussienne au départ, devenait annulaire avant de s’éteindre traduisant la « mort » progressive des molécules sollicitées pendant le pompage.Une seconde partie de la thèse concerne la polarisation de la fluorescence des molécules organiques utilisées en laser solide. Nous avons montré que la concentration en colorant influençait grandement la dépolarisation de l’émission spontanée. Enfin, en fonctionnement laser, le faisceau reste polarisé rectilignement (comme la pompe) quel que soit la concentration en colorant. / Although organic solid-state dye lasers can provide wavelenght tunability in the whole visible spectrum and offers perpectives of low-cost compact lasers, they are still limited by several drawbacks, especially photodegradation. The geometry of a Vertical External Cavity Surface-emitting Organic Laser (VECSOL) enables organic lasers to reach high energies, excellent conversion efficiences and good beam quality, it also enables an external control on many parameters, a feature that we have udes here to study the photodegradation phenomenon as well as some polarization properties of organic solid-state lasers. In the first part of this thesis, we studied the lifetime of the laser upon varying several parameters (pump pulsewidth, repetition rate, output coupling, ...) and we found that the intracavity laser intensity, independently of the pump intensity, had a major on photodegradation rate. Moreover, we observed that the profile of the laser beam was also degrading with time : while it is Gaussian in the beginning it gradually shifts to an annular shape. In the second part, we investigated the polarization properties of VECSOLs, with a special emphasis on fluorescence properties of some typical dyes used in lasers. The crucial role played by resonant nonradiative energy transfers between dye molecules (HOMO-FRET) is evidenced and enables explaining the observed fluorescence depolarization, compared to the expected limiting fluorescence anisotropy. Energy transfers happen to play a negligible role above laser threshold, as the organic laser beam is shown to be linearly polarized in a wide range of experimental conditions when excitation occurs in the first singlet state.

Ce travail de thèse porte sur l’estimation de la possibilité d’atteindre le seuil laser dans un matériau organique par pompage électrique. Dans le but ultime de réaliser le laser organique à pompage électrique, un prérequis est d’injecter une haute densité de courant dans un dispositif électroluminescent fonctionnel. Dans un premier temps, le comportement de l’OLED soumise à haute densité de courant est simulé et un modèle d’estimation de seuil laser basé sur la matrice de transfert est proposé. Ces études théoriques indiquent l’existence d’une densité de population maximale d’excitons radiatives au début d’injection de courant et estime la nécessité de 8.7×1016 cm-3 au seuil laser. Ensuite, la caractéristique résolue en temps des μ-OLED à base d’Alq3 : DCM excitées par des impulsions électriques de courtes durées (< 100 ns) et à faible taux de répétition (10 Hz) sont étudiées à l’aide d’un système de microscope confocal calibré. Les caractéristiques de l’OLED sont en bon accord avec les simulations théoriques. Une densité de courant de 3.6 kA/cm² et un pic de luminance de 8.4×106 cd/m² ont été obtenus en injectant des impulsions de 30 ns. Le pic de luminance correspond à une densité de population de 3.6×1017 cm-3, soit supérieure au plus petit seuil laser en littérature. Il est donc possible de réaliser le laser dans cette fenêtre de temps de quelques nanosecondes. / This thesis focus on the estimation of the possibility to achieve the laser threshold in an organic material with electrical pumping. As the ultimate goal is to demonstrate an electrically pumped organic laser, attaining high current density in a working electroluminescent device is pre-required. At first, the response of OLED at high current injection condition is simulated with a theoretical model. And the laser threshold estimation is performed by transfer matrix method. These theoretical studies show that a peak of emissive exciton (singlet) population density should exist at pulse onset, while a population density of 8.7×1016 cm-3 is necessary for lasing. Next, the time-resolved characteristics of μ-OLED based on Alq3 : DCM excited by short (< 100 ns) electrical pulses with low repetition rate (10 Hz) have been studied on the calibrated confocal microscope. The response of μ-OLED is in good agreement with the theoretical simulations. A current density of 3.6 kA/cm² and a luminance peak of 8.4×106 cd/m² have been achieved with 30-ns pulses. This luminance peak corresponds to singlet population density of 3.6×1017 cm-3, which is higher than the smallest laser threshold in literature. We suggest that it is possible to achieve laser effect in the time window of several nanoseconds at pulse onset.

Les diodes électroluminescentes sont aujourd’hui des sources lumineuses populaires grâce leur prix réduit, leur longévité, et leur excellent rendement lumineux. Elles restent pourtant mal adaptées au pompage laser en raison dune densité de puissance trop faible et dune émission lambertienne rendant impossible l'augmentation de leur brillance laide d'un système optique linéaire. Nous proposons une méthode d'amplification innovante par couplage des LED dans des concentrateurs luminescents (LC) pour augmenter la densité de puissance de près d'un ordre de grandeur. Des LC monocristallins de YAG dopé cérium ont été testés puis analysés grâce à des simulations par tracé de rayons. Un modèle analytique offrant une compréhension avancée de la problématique de l'extraction des rayons piégés dans les LC a aussi été proposé et appliqué l'étude de modifications géométriques simples que sont le biseau et le dépoli de la face de sortie des concentrateurs. Une amélioration significative de l'intensité extraite ainsi qu'un resserrement du profil angulaire d'émission ont ainsi été observés. Finalement, nous avons mis en place une structure toute organique pour le pompage de guides micrométriques où le couplage des LED est réalisé dans des concentrateurs en couche mince. Une amplification d'un ordre de grandeur de la densité de puissance par pompage indirect par concentrateur est vérifiée expérimentalement, ce qui ouvre la voie vers une utilisation du couple LED/concentrateur en tant que source pour la photonique intégrée. / Electroluminescent diodes are popular sources due to their low cost, their reliability, and their excellent luminous efficiency. However, the power density of lambertian sources such as LED cannot be improved with linear optics which makes them not suited to laser pumping. We propose to increase the LED power density by one order of magnitude by coupling them in luminescent concentrators (LC). We studied these luminescent concentrators as illuminating sources using LC made of cerium doped YAG crystals (Ce:YAG) and we analyzed their performances using ray tracing simulations. For a deeper understanding of the challenge of extracting trapped rays in luminescent concentrators, a fully analytical model is also presented and used to study the influence of simple geometrical modifications such as wedging or roughening the luminescent concentrators output face. A significant increase of the light intensity was experimentally observed as well as a shrinking of the angular distribution. Finally, we set up a full organic structure with a LED source associated to thin film luminescent concentrators in order to pump micrometer-sized multimode waveguides. We demonstrated a one-order of magnitude amplification compared to a direct pumping with the same power density. It makes the LED/concentrator light source well suited for integrated optics and opens new perspectives whenever

The subject of this thesis is the investigation of organic microcavities with implemented unstructured and laterally structured metal layers. The optical properties are studied by means of various spectroscopic techniques and are compared to conventional metal-free devices. It is shown that the large expected absorption caused by the embedded metal is reduced compared to the case of a free-standing metal layer of the same thickness. As a consequence of the interaction of the photonic cavity mode with the metallic structures, two new coupled modes emerge which are called Tamm plasmons. The strength of this coupling and the resulting spectral difference of these modes are defined by the thickness of both the metal layer and the adjacent dielectric layers. These control parameters enable the optimization of the structural design. Accordingly, coherent emission from Tamm plasmons is realized at room temperature. An analytical approach is developed accounting for the experimentally observed polarization splitting of detuned resonances. Next, laterally structured metal layers embedded into organic microcavities are considered. The structuring leads to a confinement of the photonic density of states evident from a clear discretization in energy of the corresponding modes. Applying a photolithographic technique to structure the metal layer into a pattern of regularly placed stripes leads to additional effects due to the resulting periodicity. By exciting this hybrid structure above a certain threshold, periodic arrays of localized cavity modes and metal-based Tamm plasmons are generated. These Bloch-like excited states are capable of phase coupling across the grating. Additionally, surface plasmon polaritons (SPPs) are excited propagating at the interface of the silver and the adjacent dielectric layers. Thanks to the periodicity of the metallic stripes, SPPs are subject to efficient Bragg scattering into the light cone in air. Modes up to order number 30 are detectable as quasi-linear periodic lines in the dispersion pattern. A Fourier analysis reveals an in- or out-of-phase coupling of the modes and a spread of the coherence over macroscopic distances of more than 40 µm. This strategy of embedding metal patterns into an organic microcavity yields a viable route towards electrically contacted organic solid-state lasers. / In dieser Arbeit werden erstmals dünne, unstrukturierte sowie lateral strukturierte metallische Schichten in organische Mikroresonatoren eingebettet und anschließend die optischen Eigenschaften mittels spektroskopischer Verfahren untersucht. Es zeigt sich, dass die erwarteten hohen optischen Verluste durch die Absorption des elektrischen Feldes im Metall deutlich reduziert sind, verglichen mit dem Fall einer freistehenden, nicht eingebetteten Metallschicht gleicher Dicke. Als Folge der Wechselwirkung der photonischen Kavitätsmode mit dem Metall spaltet diese in zwei miteinander gekoppelte Moden auf. Diese neuartigen Moden werden als Tamm-Plasmonen bezeichnet. Die Kopplung sowie die spektrale Differenz beider Moden ist zum einen durch die optischen Eigenschaften und die Dicke der eingebetteten Metallschicht definiert, zum anderen durch die optische Dicke der angrenzenden dielektrischen Schichten. Dadurch ist eine Optimierung des Systems im Hinblick auf Absorption und Emissionswellenlänge der Bauteile möglich, so dass selbst bei Raumtemperatur kohärente Emission eines Tamm-Zustands erzielt werden kann. Eine erarbeitete analytische Rechnung bestätigt und erklärt die experimentell gemessene, polarisationsabhängige Aufspaltung der auftretenden resonanten Moden. Im zweiten Teil der Arbeit sind organische Mikroresonatoren, deren eingebettete Metallschicht in lateraler Richtung auf verschiedene Weisen strukturiert sind, Gegenstand der Untersuchungen. Als Folge dieser Strukturierung kommt es zur lateralen Beschränkung der photonischen Zustandsdichte, was durch eine Diskretisierung der Energiespektren der resultierenden optischen Moden experimentell nachweisbar ist. Werden periodische Metallstreifen mittels Photolithographie erzeugt, so kommt es neben einer weiteren Beeinflussung der Zustandsdichte auch zu Effekten, die durch diese Periodizität bedingt sind. Entsprechend reproduziert sich die Kavitätsmode mehrfach im Impulsraum. Oberflächenplasmonen, die auf der Grenzfläche zwischen dem Metall und den dielektrischen Schichten propagieren, werden auf Grund der Periodizität bis in den experimentell zugänglichen Lichtkegel gestreut. Dabei werden Plasmonenresonanzen bis hin zur 30. Ordnung gemessen. Im letzten Experiment werden derart periodisch strukturierte Metall-Organik-Mikroresonatoren auf ihre Lasertätigkeit hin untersucht. Eine lokal begrenzte optische Anregung mittels eines gepulsten Lasers führt zur Ausbildung verschiedener Bloch-ähnlicher Moden, deren Kohärenz sich lateral bis zu 40 µm ausbreitet. Eine Fourieranalyse zeigt eindeutige und feste Phasenbeziehungen zwischen angrenzenden Maxima der Moden. Zusammenfassend ergeben sich interessante metall-organische Systeme, die minimale Absorption und niedrige Laserschwellen aufweisen und die prinzipielle Eignung zur elektrischen Kontaktierung besitzen.

In the past decades, the miniaturization in optics led to new devices with structural sizes in the range of the light wavelength, where the photonic modes are con- fined and the number of states is limited. In the smallest microcavities, i.e. micrometer sized optical resonators, the propagation of only one mode is permitted that is simultaneously amplified internally. This particularly strong enhancement of the electric field is directly related to the quality factor of the cavity. By introducing an optical dipole into a high-Q microcavity, the spontaneous emission is amplified at the cavity mode frequency enabling stimulated emission in an inverted system. Although some of theses cavity e®ects can only be understood by quantum elec- trodynamic theory, most mechanisms are accessible by classical and semi-classical approaches. In this thesis, one-dimensional planar microcavities with quality factors up to 4500 have been fabricated by physical vapor deposition of dielectric thin films and organic active materials. A new cavity design based on anisotropic dielectric mirrors grown by oblique angle deposition microcavities with two energetically shifted orthogonally polarized modes is presented. The application of these anisotropic structures for terahertz di®erence signal generation is demonstrated in spectrally and time resolved transmission experiments, where optical beats with repetition rates in the terahertz range are observed. Optically pumped organic vertical cavity surface emitting lasers (VCSELs) have been realized by applying an organic solid state laser compound and high reflectance distributed Bragg reflectors. These lasers combine a very low laser threshold with small beam divergence and good stability. A transfer of the anisotropic design towards an organic VCSEL results in the generation of two perpendicularly polarized laser modes with a splitting adjustable by the fabrication conditions. The observation of an oscillation of two laser modes in a photomixing experiment proves a phase coupling mechanism. This demonstrates the potential of the anisotropic cavity design for a passive or active component in a terahertz radiation source or frequency generator. Furthermore, microcavities with two and three coupled resonators are investigated. By the application of time-resolved transmission experiments, spatial oscil- lations of the internal electric field - photonic Bloch oscillations - are successfully demonstrated. In combination with the anisotropic microcavities, this is a second concept for the modulation of transmitted light with terahertz frequencies. All experiments are accompanied by numerical or analytical models. Transmission experiments of continuously incident light and single laser pulses are compared with transfer matrix simulations and Fourier transform based approaches. For the modeling of emission experiments, a plane wave expansion method is successfully used. For the analysis of the organic VCSEL dynamics, we apply a set of rate equations that explains the gain switching process.

There is a huge demand for low-cost and compact laser devices in particular for point-of-care diagnostic, sensing, or optical communication. Organic solid-state lasers (OSLs) have a great potential to fill that gap due to their specific properties such as high optical gain, low lasing threshold, and spectral tunability. To miniaturize OSLs for micro-optical circuits two aspects are required: The spectrum of the laser should be easily tunable, and the pumping energy should be provided in a simple and compact method, in the best case electrically. In this work, we developed a simple, compact, easy to manufacture, and electrically tunable laser resonator using electroactive polymers. The cavity is formed between a highly reflecting distributed Bragg reflector (DBR) and a highly reflecting silver layer sandwiching a soft elastomer layer. A transparent electrode made by indium tin oxide is placed on the glass substrate below the DBR. If an external voltage between the transparent bottom electrode and the metal layer is applied, the elastomer layer is compressed by the electrostatic pressure, which leads to a blue shift of the optical modes of the microcavity. If an active material with a broad emission spectrum, such as organic molecules, is included inside the cavity layer, it enables the development of an electrically tunable OSL. Hence, we demonstrate a cost-effective approach towards an electrically tunable organic laser source particularly suitable for easily processable lab-on-chip devices. In the second part, a novel organic light emitting diode (OLED) architecture is realized enabling high current densities with low optical losses in the prospect of the realization of an electrically driven OSL. For this purpose, an additional highly conductive lateral transport layer (LTL) is introduced to achieve expansion of the charge recombination to the electrode-free area. Simulations by equivalent circuit approach allow for an analysis of the lateral distribution of the vertical current density to predict the lateral current density distribution in the high excitation regime (current densities ≈ 1 kA/cm² ). Moreover, the Joule heating of the device is reduced by restructuring the OLED layer stack. Thus, high current densities close to the predicted lasing threshold of 1 kA/cm² could be achieved. The results of the thesis presenting a significant step towards the development of an electrical pumped OSL.:1 Introduction 2 Theoretical Background 2.1 Optical Cavities 2.1.1 Fabry-Perot Resonator 2.1.2 Transfer Matrix Algorithm 2.1.3 Distributed Bragg Reflector 2.1.4 Optical Microcavities 2.1.5 Tunable Optical Cavities 2.2 Organic Semiconductors 2.2.1 Properties 2.2.2 Electronic Structure 2.2.3 Absorption and Emission Spectra 2.2.4 Electrical Current 2.2.5 Doping 2.3 Organic Light Emitting Diodes 2.3.1 Basic OLED 2.3.2 Pin-OLED 2.3.3 OLEDs at High Excitation 2.4 Organic Lasers 2.4.1 Fundamentals of a Laser 2.4.2 Organic Molecules as Active Medium 2.4.3 Electrical Pumping of Organic Lasers 2.5 Dielectric Elastomer Actuators 2.5.1 Principle of Operation 2.5.2 Silicone-Based Materials 2.5.3 Compliant Electrodes 3 Experimental Methods 3.1 Sample Fabrication 3.1.1 Dielectric Elastomer Actuators 3.1.2 Organic Light Emitting Diodes 3.2 Characterization Techniques 3.2.1 Optical Characterization 3.2.2 Electrical Characterization 4 Tunable Optical Cavities with Dielectric Elastomer Actuators 4.1 Design of the Tunable Optical Microcavity 4.1.1 Tunable Cavity with Thin Metal Electrode . 4.1.2 Compliant Metal Electrodes on Dielectric Elastomer Films 4.1.3 Actuator Performance of Thick Metal Electrode 4.1.4 Electro-mechanical Characteristic 4.2 Tunable Emission of Optical Elastomer Cavities 4.2.1 Incorporation of Organic Laser Dyes in the Elastomer 4.2.2 Tunable Photoluminescence Spectra 4.2.3 Lasing in Elastomer Cavities 5 Novel Architecture for OLEDs at High Excitation 5.1 OLEDs at High Excitations Using Emission from Metal-free Area 5.1.1 Simulation of the Lateral Distribution of the Vertical Current Density 5.1.2 Investigation of the Lateral Emission 5.1.3 Organic Zener Junction 5.1.4 Simulation of High Excitation Behavior 5.2 Reduction of Self-heating for OLEDs at High Excitation 5.2.1 Crossbar-OLED at High Current Densities 5.2.2 Change in Layer Structure 5.3 Fully Transparent Metal-free OLEDs 5.3.1 Highly doped C 60 as a Transparent Electrode 5.3.2 Investigation of the External Quantum Efficiency 6 Conclusion and Outlook / Insbesondere durch die wachsende Nachfrage in Point-of-Care-Diagnostik, Sensorik oder optischer Kommunikationstechnologie wird eine große Anzahl von günstigen und kompakten Laserbauteilen benötigt. Aufgrund ihrer spezifischen Eigenschaften, wie hoher optische Verstärkung, niedriger Laserschwelle und spektrale Durchstimmbarkeit, sind organische Festkörperlaser geeignete Kandidaten, um diese Lücke zu schließen. Für die Anwendung als mikrooptische Systeme werden zwei wesentliche Komponenten benötigt: Die spektrale Durchstimmbarkeit sowie das Pumpen des Lasers sollten mit einem einfachen und kompakten Verfahren realisiert werden, im besten Fall durch Anlegen einer elektrischen Spannung. In der vorliegenden Arbeit wurde ein kompakter, elektrisch durchstimmbarer Laserresonator entwickelt, welcher mittels eines dielektrischen Elastomeraktuators in wenigen Prozessschritten realisiert werden kann. Der Resonator besteht aus zwei hochreflektierenden Spiegeln, einem dielektrischen Bragg-Spiegels und einem Metallspiegel, die eine Resonatorschicht aus einem weichen, verformbaren Elastomer umschließen. Für die elektrische Aktuation wird eine Spannung zwischen einer transparenten Bodenelektrode aus Indiumzinnoxid unterhalb des Bragg-Spiegel und der Metallschicht angelegt. Durch die elektrostatische Anziehung beider Elektroden wird die Elastomerschicht zusammengedrückt, wodurch die optischen Moden des Resonators eine Blauverschiebung der Wellenlänge erfahren. Durch die Integration einens Fluoreszenzfarbstoffes mit einem breiten Emissionsspektrum innerhalb der Resonatorschicht, wird die Umsetzung eines elektrisch durchstimmbaren, organischen Festkörperlasers ermöglicht. Im zweiten Teil der Arbeit wird ein neuartiges Design für organische Leuchtdioden (OLED) vorgestellt, um diese bei hohen Stromdichten zu betreiben und gleichzeitig die optischen Verluste, die beim Einbau in einen optischen Mikroresonator auftreten, zu minimieren. Hierfür wird eine zusätzliche hoch leitfähige, organische Schicht, die laterale Transportschicht, in den Schichtaufbau der OLED integriert. Aufgrund des verstärkten lateralen Ladungsträgertransports wird die Rekombinationszone bis außerhalb der Elektroden bedeckten Fläche ausgeweitet. Mithilfe einer Simulation, welche die organischen Schichten mittels eines Ersatzschaltbildes beschreibt, war es möglich, die laterale Verteilung der vertikalen Stromdichte zu bestimmen und damit Vorhersagen über die Stromdichtenverteilung bei hohen Anregungen (≈ 1 kA/cm² ) zu treffen. Darüber hinaus ermöglicht eine geänderte Schichtreihenfolge der OLED, die Joulesche Erwärmung des Bauteils zu reduzieren. Dadurch ist es möglich, hohe Stromdichten überhalb der vorherge sagten Laserschwelle von 1 kA/cm² zu erreichen. Diese Ergebnisse stellen eine wichtige Voraussetzung für die Entwicklung eines elektrisch gepumpten, organischen Festkörperlasers dar.:1 Introduction 2 Theoretical Background 2.1 Optical Cavities 2.1.1 Fabry-Perot Resonator 2.1.2 Transfer Matrix Algorithm 2.1.3 Distributed Bragg Reflector 2.1.4 Optical Microcavities 2.1.5 Tunable Optical Cavities 2.2 Organic Semiconductors 2.2.1 Properties 2.2.2 Electronic Structure 2.2.3 Absorption and Emission Spectra 2.2.4 Electrical Current 2.2.5 Doping 2.3 Organic Light Emitting Diodes 2.3.1 Basic OLED 2.3.2 Pin-OLED 2.3.3 OLEDs at High Excitation 2.4 Organic Lasers 2.4.1 Fundamentals of a Laser 2.4.2 Organic Molecules as Active Medium 2.4.3 Electrical Pumping of Organic Lasers 2.5 Dielectric Elastomer Actuators 2.5.1 Principle of Operation 2.5.2 Silicone-Based Materials 2.5.3 Compliant Electrodes 3 Experimental Methods 3.1 Sample Fabrication 3.1.1 Dielectric Elastomer Actuators 3.1.2 Organic Light Emitting Diodes 3.2 Characterization Techniques 3.2.1 Optical Characterization 3.2.2 Electrical Characterization 4 Tunable Optical Cavities with Dielectric Elastomer Actuators 4.1 Design of the Tunable Optical Microcavity 4.1.1 Tunable Cavity with Thin Metal Electrode . 4.1.2 Compliant Metal Electrodes on Dielectric Elastomer Films 4.1.3 Actuator Performance of Thick Metal Electrode 4.1.4 Electro-mechanical Characteristic 4.2 Tunable Emission of Optical Elastomer Cavities 4.2.1 Incorporation of Organic Laser Dyes in the Elastomer 4.2.2 Tunable Photoluminescence Spectra 4.2.3 Lasing in Elastomer Cavities 5 Novel Architecture for OLEDs at High Excitation 5.1 OLEDs at High Excitations Using Emission from Metal-free Area 5.1.1 Simulation of the Lateral Distribution of the Vertical Current Density 5.1.2 Investigation of the Lateral Emission 5.1.3 Organic Zener Junction 5.1.4 Simulation of High Excitation Behavior 5.2 Reduction of Self-heating for OLEDs at High Excitation 5.2.1 Crossbar-OLED at High Current Densities 5.2.2 Change in Layer Structure 5.3 Fully Transparent Metal-free OLEDs 5.3.1 Highly doped C 60 as a Transparent Electrode 5.3.2 Investigation of the External Quantum Efficiency 6 Conclusion and Outlook

The subject of this thesis is the investigation of organic microcavities with implemented unstructured and laterally structured metal layers. The optical properties are studied by means of various spectroscopic techniques and are compared to conventional metal-free devices. It is shown that the large expected absorption caused by the embedded metal is reduced compared to the case of a free-standing metal layer of the same thickness. As a consequence of the interaction of the photonic cavity mode with the metallic structures, two new coupled modes emerge which are called Tamm plasmons. The strength of this coupling and the resulting spectral difference of these modes are defined by the thickness of both the metal layer and the adjacent dielectric layers. These control parameters enable the optimization of the structural design. Accordingly, coherent emission from Tamm plasmons is realized at room temperature. An analytical approach is developed accounting for the experimentally observed polarization splitting of detuned resonances. Next, laterally structured metal layers embedded into organic microcavities are considered. The structuring leads to a confinement of the photonic density of states evident from a clear discretization in energy of the corresponding modes. Applying a photolithographic technique to structure the metal layer into a pattern of regularly placed stripes leads to additional effects due to the resulting periodicity. By exciting this hybrid structure above a certain threshold, periodic arrays of localized cavity modes and metal-based Tamm plasmons are generated. These Bloch-like excited states are capable of phase coupling across the grating. Additionally, surface plasmon polaritons (SPPs) are excited propagating at the interface of the silver and the adjacent dielectric layers. Thanks to the periodicity of the metallic stripes, SPPs are subject to efficient Bragg scattering into the light cone in air. Modes up to order number 30 are detectable as quasi-linear periodic lines in the dispersion pattern. A Fourier analysis reveals an in- or out-of-phase coupling of the modes and a spread of the coherence over macroscopic distances of more than 40 µm. This strategy of embedding metal patterns into an organic microcavity yields a viable route towards electrically contacted organic solid-state lasers. / In dieser Arbeit werden erstmals dünne, unstrukturierte sowie lateral strukturierte metallische Schichten in organische Mikroresonatoren eingebettet und anschließend die optischen Eigenschaften mittels spektroskopischer Verfahren untersucht. Es zeigt sich, dass die erwarteten hohen optischen Verluste durch die Absorption des elektrischen Feldes im Metall deutlich reduziert sind, verglichen mit dem Fall einer freistehenden, nicht eingebetteten Metallschicht gleicher Dicke. Als Folge der Wechselwirkung der photonischen Kavitätsmode mit dem Metall spaltet diese in zwei miteinander gekoppelte Moden auf. Diese neuartigen Moden werden als Tamm-Plasmonen bezeichnet. Die Kopplung sowie die spektrale Differenz beider Moden ist zum einen durch die optischen Eigenschaften und die Dicke der eingebetteten Metallschicht definiert, zum anderen durch die optische Dicke der angrenzenden dielektrischen Schichten. Dadurch ist eine Optimierung des Systems im Hinblick auf Absorption und Emissionswellenlänge der Bauteile möglich, so dass selbst bei Raumtemperatur kohärente Emission eines Tamm-Zustands erzielt werden kann. Eine erarbeitete analytische Rechnung bestätigt und erklärt die experimentell gemessene, polarisationsabhängige Aufspaltung der auftretenden resonanten Moden. Im zweiten Teil der Arbeit sind organische Mikroresonatoren, deren eingebettete Metallschicht in lateraler Richtung auf verschiedene Weisen strukturiert sind, Gegenstand der Untersuchungen. Als Folge dieser Strukturierung kommt es zur lateralen Beschränkung der photonischen Zustandsdichte, was durch eine Diskretisierung der Energiespektren der resultierenden optischen Moden experimentell nachweisbar ist. Werden periodische Metallstreifen mittels Photolithographie erzeugt, so kommt es neben einer weiteren Beeinflussung der Zustandsdichte auch zu Effekten, die durch diese Periodizität bedingt sind. Entsprechend reproduziert sich die Kavitätsmode mehrfach im Impulsraum. Oberflächenplasmonen, die auf der Grenzfläche zwischen dem Metall und den dielektrischen Schichten propagieren, werden auf Grund der Periodizität bis in den experimentell zugänglichen Lichtkegel gestreut. Dabei werden Plasmonenresonanzen bis hin zur 30. Ordnung gemessen. Im letzten Experiment werden derart periodisch strukturierte Metall-Organik-Mikroresonatoren auf ihre Lasertätigkeit hin untersucht. Eine lokal begrenzte optische Anregung mittels eines gepulsten Lasers führt zur Ausbildung verschiedener Bloch-ähnlicher Moden, deren Kohärenz sich lateral bis zu 40 µm ausbreitet. Eine Fourieranalyse zeigt eindeutige und feste Phasenbeziehungen zwischen angrenzenden Maxima der Moden. Zusammenfassend ergeben sich interessante metall-organische Systeme, die minimale Absorption und niedrige Laserschwellen aufweisen und die prinzipielle Eignung zur elektrischen Kontaktierung besitzen.

This thesis deals with the use of microcavity resonators for the control of light in organic active materials. In addition to the vertical confinement provided by highly reflecting mirrors in a vertical cavity surface emitting laser (VCSEL), in-plane patterning facilitates additional ways to manipulate the cavity dispersion and enables the observation of novel photonic modes in highly confined systems and an improved performance of organic solid state lasers. Furthermore, organic microcavities are employed for efficient spectrally sensitive photodetection in the near infrared. In microcavities comprising two dielectric distributed Bragg reflectors sandwiching an organic active blend of the matrix molecule Alq3 and the laser dye DCM, optically pumped lasing is investigated, exhibiting a broad spectral tunability over 90 nm due to the large gain bandwith of the laser dye. To directly influence the microcavity dispersion, different interlayers are introduced into the system, facilitating a red-shift of the cavity resonance due to the formation of Tamm-plasmon-polariton states (when using plasmonic Ag interlayers) or an increase of the optical cavity thickness (when using non-absorbing layers such as SiO2). Both concepts are explored and enable strong spectral shifts on the order of 10 meV-100 meV when using interlayers of only few tens of nm in thickness. In order to enhance the optical quality of metal-organic microcavities, the growth of noble metal layers on top of organic films can be improved by the use of diffusion barriers, stopping the diffusion of metal atoms into the organics, and seed layers which provide an improved surface wetting. Both concepts in total lead to an enhancement of the quality factor of such devices by a factor of two. The manipulation of the cavity resonance using different interlayers provides the ability to structure the photon energy landscape in the device plane on the microscale. Using photolithography, photonic wires and dots are fabricated to laterally restrict the photons in potential wells, leading to the observation of discretised energy spectra in two and three dimensions. To facilitate an in-depth investigation, dispersion tomography is utilised and yields the angle resolved emission of multi-dimensionally confined photons in all directions. In metal-organic photonic dots and triangular wedges, such three-dimensional trapping is exploited to reduce parasitic modes, leading to reduced thresholds of an organic microlaser by one order of magnitude. Complex transversal modes are observed in the device emission as a result of the strong lateral confinement that is achieved by such patterning. The manipulation of the photon energy landscape can not only be utilised for enhanced confinement but also for the introduction of photonic lattices. By adding periodic stripes of either Ag or SiO2 into an organic microcavity, an optical Kronig-Penney potential is realised, directly showing the formation of photonic Bloch states in the microcavity dispersion. Utilising a modified Kronig-Penney theory, photons are assigned a polarisation-dependent effective mass, facilitating a quantitative allocation of calculated and observed modes and explaining the emergence of zero and pi-phase coupling of spatially extended supermodes. Finally, by utilising an two-beam excitation geometry, direct control over lasing from multiple discretised states can be exerted, enabling spectral and angular tunability of devices on the microscale. In an alternative concept, a full microcavity stack is deposited onto a periodic grating which couples the waveguided (WG) modes in the active cavity layer to the vertical emission. Coherent interaction between linear WG and parabolic vertical modes is indicated by anti-crossing points where the dispersion of both overlaps. In this hybrid system, novel lasing modes arise not only at the position of the VCSEL parabola apex but also at points of hybridization, showing a drastically enhanced in-plane spatial coherence of at least 50 micrometer. Finally, the concept of organic microcavities is applied towards efficient and spectrally sensitive photodetectors. Making use of the intermolecular charge transfer (CT) state in donor-acceptor blends of organic solar cells, the strong field enhancement of a microcavity is exploited to significantly increase the external quantum efficiency of the initially weak CT absorption at resonance. Consequently, near-infrared photodetection is enabled by cavity-enhanced CT state absorption, leading to devices showing competitive specific detectivities without the need of an external voltage and an EQE above 20% (18% at 950 nm) with a full width at half maximum of significantly below 50 nm. The detectors are shown to be tunable in a broad spectral range via the angular dispersion of the optical microcavity or a thickness variation of the electron and hole transport layers in the solar cell. These findings not only facilitate interesting applications but also enable the direct excitation and observation of the CT state that is integral to the working principles of organic solar cells. / Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Kontrolle über Emission und Absorption organischer aktiver Materialien mittels Mikrokavitätsresonatoren. Zusätzlich zum vertikalen Einschluss der Photonen zwischen hochreflektierenden Spiegeln in oberflächenemittierenden Mikrokavitäten (VCSEL, s.o.) werden Strukturierungen in der Bauteilebene hinzugefügt, um eine direkte Manipulation der Photonendispersion zu ermöglichen. Resultierend aus diesen Ergebnissen sind die Beobachtung neuartiger photonischer Moden sowie verbesserte Betriebseigenschaften von organischen Festkörperlasern. Desweiteren wird das Konzept der organischen Mikrokavität zur effizienten und spektral sensitiven Detektion von Nahinfrarot-Photonen angewendet. In Mikrokavitäten aus zwei dielektrischen Bragg-Spiegeln (DBR), welche eine organische aktive Schicht aus dem Matrixmaterial Alq3 und dem Laserfarbstoff DCM einschliessen, wird optisch gepumptes Lasing beobachtet. Dabei ist die Emission spektral über einen weiten Bereich von 90 nm stufenlos einstellbar, was durch die hohe optische Gewinnbandbreite des Laserfarbstoffs ermöglicht wird. Um die Dispersion von Photonen in Mikrokavitäten direkt beeinflussen zu können, werden verschiedene Zwischenschichten in den Laser eingebracht, welche eine Rotverschiebung der Emission nach sich ziehen. In metall-organischen Kavitäten kann dieser Effekt durch die Bildung von Tamm-Plasmon-Polariton Quasiteilchen erklärt werden, die durch die Interaktion der optischen Moden mit den Plasmonen in einer dünnen Silberschicht entstehen. Alternativ werden nichtabsorbierende SiO2-Zwischenschichten eingefügt, welche die optische Kavitätsdicke vergrössern und ähnliche starke Rotverschiebungen der Emission von 10 meV-100 meV nach sich ziehen. Um die optische Qualität metall-organischer Kavitäten zu verbessern, wird das Wachstum der edlen Ag-Schicht auf amorphen organischen Schichten mithilfe von Diffusionsbarrieren und Keimschichten kontrolliert. Die Kombination beider Konzepte ermöglicht eine Verbesserung des Qualitätsfaktors solcher Bauteile um den Faktor 2. Durch die Manipulation der Photonendispersion mithilfe dielektrischer und plasmonischer Zwischenschichten wird eine Strukturierung der photonischen Potentiallandschaft in der Bauteilebene auf Mikrometer-Skala ermöglicht. Mittels Photolithographie werden Photonische Drähte und Punkte hergestellt, welche das Licht auch lateral in Potentialtöpfen einschliessen und zur Beobachtung von diskretisierten Emissionspektren in zwei und drei Dimensionen führen. Um diese Untersuchungen zu erweitern, wird eine tomographische Methode entwickelt, um die winkelaufgelöste Dispersion dieser mehrdimensional eingeschlossenen Photonen in allen Richtungen aufzunehmen. Die Ergebnisse dieser Untersuchung werden in metall-organischen photonischen Punkten und Dreieck-Strukturen ausgenutzt und führen dabei zu einer Verringerung der Laserschwelle von bis zu einer Grössenordnung. Die dabei entstehenden komplexen Transversalmoden sind ein Zeichen für die starke Konzentration des Lichts in solchen Strukturen. Die laterale Strukturierung organischer Mikrokavitäten kann nicht nur für den vollständigen Einschluss von Licht ausgenutzt werden, sondern ermöglicht weiterhin die Beobachtung von photonischen Bandstrukturen in periodischen Gittern. Solch periodische Strukturen bestehend entweder aus Silber oder SiO2 ermöglichen die Realisierung eines optischen Kronig-Penney Potentials in Mikrokavitäten was schlussendlich zur Beobachtung optischer Bloch-Zustände in der Dispersion führt. Durch eine Modifizierung der Kronig-Penney Theorie, bei der unter anderem den Photonen eine polarisationsabhängige effektive Masse zugewiesen wird, ist eine quantitative Berechnung der Modenpositionen in solchen Systemen möglich. In Theorie und experimentellen Untersuchungen wird dabei das Auftreten von 0- oder pi-phasengekoppelten räumlich ausgedehnten Supermoden erklärt. Mithilfe der Anregung durch zwei interferierende Laserstrahlen kann desweiteren eine direkte Kontrolle über die Wellenlänge sowie den Auskopplungswinkel der stimulierten Emission ausgeübt werden. In einem alternativen Konzept der lateralen Strukturierung werden organische Mikrokavitäten auf periodische Gitter aufgedampft, was zu einer kohärenten Kopplung von Wellenleitermoden der aktiven Schicht in die vertikale Emission führt. Diese Moden treten als lineare Dispersion in winkelaufgelösten Spektren auf und zeigen eine direkte Interaktion mit der parabolischen Dispersion der VCSEL-Mode an (Anti-)Kreuzungspunkten. In diesem hybriden System lassen sich neuartige Lasermoden beobachten, welche nicht nur am Scheitelpunkt der Kavitätsparabel auftreten, sondern auch an Punkten, die durch die Hybridisierung beider Systeme entstehen. Diese Kopplung von vertikalen und lateralen Lasermoden zeigt eine drastisch erhöhte Kohärenzlänge von mindestens 50 Mikrometern in der Probenebene. Schließlich wird das Konzept einer organischen Mikrokavität noch in absorbierenden Systemen eingesetzt. Durch das Einbringen einer organischen Solarzelle in eine optische Kavität wird eine starke Erhöhung des Felds im spektralen Bereich des sonst nur schwach absorbierenden intermolekularen Ladungstransferzustands in Donator-Akzeptor Mischschichten ermöglicht. Die Ausnutzung dieses Zustands ermöglicht eine spektral scharfe (Halbwertsbreite deutlich unter 50 nm) Detektion von Nahinfrarotphotonen mit einer externen Quanteneffizienz von über 20% (18% für 950 nm) und einer konkurrenzfähigen spezifischen Detektivität. In weiteren Untersuchungen zeigen sich diese Detektoren als spektral durchstimmbar, zum Einen durch die parabolische Dispersion der Mikrokavität, zum Anderen durch die Variation der Dicken der Elektron- und Lochtransportschichten. Diese Ergebnisse ermöglichen nicht nur interessante Anwendungen, sondern auch die direkte Beobachtung und Anregung des Ladungstransferzustandes, welcher eine zentrale Rolle in der Funktion organischer Solarzellen spielt.

This thesis deals with the use of microcavity resonators for the control of light in organic active materials. In addition to the vertical confinement provided by highly reflecting mirrors in a vertical cavity surface emitting laser (VCSEL), in-plane patterning facilitates additional ways to manipulate the cavity dispersion and enables the observation of novel photonic modes in highly confined systems and an improved performance of organic solid state lasers. Furthermore, organic microcavities are employed for efficient spectrally sensitive photodetection in the near infrared. In microcavities comprising two dielectric distributed Bragg reflectors sandwiching an organic active blend of the matrix molecule Alq3 and the laser dye DCM, optically pumped lasing is investigated, exhibiting a broad spectral tunability over 90 nm due to the large gain bandwith of the laser dye. To directly influence the microcavity dispersion, different interlayers are introduced into the system, facilitating a red-shift of the cavity resonance due to the formation of Tamm-plasmon-polariton states (when using plasmonic Ag interlayers) or an increase of the optical cavity thickness (when using non-absorbing layers such as SiO2). Both concepts are explored and enable strong spectral shifts on the order of 10 meV-100 meV when using interlayers of only few tens of nm in thickness. In order to enhance the optical quality of metal-organic microcavities, the growth of noble metal layers on top of organic films can be improved by the use of diffusion barriers, stopping the diffusion of metal atoms into the organics, and seed layers which provide an improved surface wetting. Both concepts in total lead to an enhancement of the quality factor of such devices by a factor of two. The manipulation of the cavity resonance using different interlayers provides the ability to structure the photon energy landscape in the device plane on the microscale. Using photolithography, photonic wires and dots are fabricated to laterally restrict the photons in potential wells, leading to the observation of discretised energy spectra in two and three dimensions. To facilitate an in-depth investigation, dispersion tomography is utilised and yields the angle resolved emission of multi-dimensionally confined photons in all directions. In metal-organic photonic dots and triangular wedges, such three-dimensional trapping is exploited to reduce parasitic modes, leading to reduced thresholds of an organic microlaser by one order of magnitude. Complex transversal modes are observed in the device emission as a result of the strong lateral confinement that is achieved by such patterning. The manipulation of the photon energy landscape can not only be utilised for enhanced confinement but also for the introduction of photonic lattices. By adding periodic stripes of either Ag or SiO2 into an organic microcavity, an optical Kronig-Penney potential is realised, directly showing the formation of photonic Bloch states in the microcavity dispersion. Utilising a modified Kronig-Penney theory, photons are assigned a polarisation-dependent effective mass, facilitating a quantitative allocation of calculated and observed modes and explaining the emergence of zero and pi-phase coupling of spatially extended supermodes. Finally, by utilising an two-beam excitation geometry, direct control over lasing from multiple discretised states can be exerted, enabling spectral and angular tunability of devices on the microscale. In an alternative concept, a full microcavity stack is deposited onto a periodic grating which couples the waveguided (WG) modes in the active cavity layer to the vertical emission. Coherent interaction between linear WG and parabolic vertical modes is indicated by anti-crossing points where the dispersion of both overlaps. In this hybrid system, novel lasing modes arise not only at the position of the VCSEL parabola apex but also at points of hybridization, showing a drastically enhanced in-plane spatial coherence of at least 50 micrometer. Finally, the concept of organic microcavities is applied towards efficient and spectrally sensitive photodetectors. Making use of the intermolecular charge transfer (CT) state in donor-acceptor blends of organic solar cells, the strong field enhancement of a microcavity is exploited to significantly increase the external quantum efficiency of the initially weak CT absorption at resonance. Consequently, near-infrared photodetection is enabled by cavity-enhanced CT state absorption, leading to devices showing competitive specific detectivities without the need of an external voltage and an EQE above 20% (18% at 950 nm) with a full width at half maximum of significantly below 50 nm. The detectors are shown to be tunable in a broad spectral range via the angular dispersion of the optical microcavity or a thickness variation of the electron and hole transport layers in the solar cell. These findings not only facilitate interesting applications but also enable the direct excitation and observation of the CT state that is integral to the working principles of organic solar cells. / Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Kontrolle über Emission und Absorption organischer aktiver Materialien mittels Mikrokavitätsresonatoren. Zusätzlich zum vertikalen Einschluss der Photonen zwischen hochreflektierenden Spiegeln in oberflächenemittierenden Mikrokavitäten (VCSEL, s.o.) werden Strukturierungen in der Bauteilebene hinzugefügt, um eine direkte Manipulation der Photonendispersion zu ermöglichen. Resultierend aus diesen Ergebnissen sind die Beobachtung neuartiger photonischer Moden sowie verbesserte Betriebseigenschaften von organischen Festkörperlasern. Desweiteren wird das Konzept der organischen Mikrokavität zur effizienten und spektral sensitiven Detektion von Nahinfrarot-Photonen angewendet. In Mikrokavitäten aus zwei dielektrischen Bragg-Spiegeln (DBR), welche eine organische aktive Schicht aus dem Matrixmaterial Alq3 und dem Laserfarbstoff DCM einschliessen, wird optisch gepumptes Lasing beobachtet. Dabei ist die Emission spektral über einen weiten Bereich von 90 nm stufenlos einstellbar, was durch die hohe optische Gewinnbandbreite des Laserfarbstoffs ermöglicht wird. Um die Dispersion von Photonen in Mikrokavitäten direkt beeinflussen zu können, werden verschiedene Zwischenschichten in den Laser eingebracht, welche eine Rotverschiebung der Emission nach sich ziehen. In metall-organischen Kavitäten kann dieser Effekt durch die Bildung von Tamm-Plasmon-Polariton Quasiteilchen erklärt werden, die durch die Interaktion der optischen Moden mit den Plasmonen in einer dünnen Silberschicht entstehen. Alternativ werden nichtabsorbierende SiO2-Zwischenschichten eingefügt, welche die optische Kavitätsdicke vergrössern und ähnliche starke Rotverschiebungen der Emission von 10 meV-100 meV nach sich ziehen. Um die optische Qualität metall-organischer Kavitäten zu verbessern, wird das Wachstum der edlen Ag-Schicht auf amorphen organischen Schichten mithilfe von Diffusionsbarrieren und Keimschichten kontrolliert. Die Kombination beider Konzepte ermöglicht eine Verbesserung des Qualitätsfaktors solcher Bauteile um den Faktor 2. Durch die Manipulation der Photonendispersion mithilfe dielektrischer und plasmonischer Zwischenschichten wird eine Strukturierung der photonischen Potentiallandschaft in der Bauteilebene auf Mikrometer-Skala ermöglicht. Mittels Photolithographie werden Photonische Drähte und Punkte hergestellt, welche das Licht auch lateral in Potentialtöpfen einschliessen und zur Beobachtung von diskretisierten Emissionspektren in zwei und drei Dimensionen führen. Um diese Untersuchungen zu erweitern, wird eine tomographische Methode entwickelt, um die winkelaufgelöste Dispersion dieser mehrdimensional eingeschlossenen Photonen in allen Richtungen aufzunehmen. Die Ergebnisse dieser Untersuchung werden in metall-organischen photonischen Punkten und Dreieck-Strukturen ausgenutzt und führen dabei zu einer Verringerung der Laserschwelle von bis zu einer Grössenordnung. Die dabei entstehenden komplexen Transversalmoden sind ein Zeichen für die starke Konzentration des Lichts in solchen Strukturen. Die laterale Strukturierung organischer Mikrokavitäten kann nicht nur für den vollständigen Einschluss von Licht ausgenutzt werden, sondern ermöglicht weiterhin die Beobachtung von photonischen Bandstrukturen in periodischen Gittern. Solch periodische Strukturen bestehend entweder aus Silber oder SiO2 ermöglichen die Realisierung eines optischen Kronig-Penney Potentials in Mikrokavitäten was schlussendlich zur Beobachtung optischer Bloch-Zustände in der Dispersion führt. Durch eine Modifizierung der Kronig-Penney Theorie, bei der unter anderem den Photonen eine polarisationsabhängige effektive Masse zugewiesen wird, ist eine quantitative Berechnung der Modenpositionen in solchen Systemen möglich. In Theorie und experimentellen Untersuchungen wird dabei das Auftreten von 0- oder pi-phasengekoppelten räumlich ausgedehnten Supermoden erklärt. Mithilfe der Anregung durch zwei interferierende Laserstrahlen kann desweiteren eine direkte Kontrolle über die Wellenlänge sowie den Auskopplungswinkel der stimulierten Emission ausgeübt werden. In einem alternativen Konzept der lateralen Strukturierung werden organische Mikrokavitäten auf periodische Gitter aufgedampft, was zu einer kohärenten Kopplung von Wellenleitermoden der aktiven Schicht in die vertikale Emission führt. Diese Moden treten als lineare Dispersion in winkelaufgelösten Spektren auf und zeigen eine direkte Interaktion mit der parabolischen Dispersion der VCSEL-Mode an (Anti-)Kreuzungspunkten. In diesem hybriden System lassen sich neuartige Lasermoden beobachten, welche nicht nur am Scheitelpunkt der Kavitätsparabel auftreten, sondern auch an Punkten, die durch die Hybridisierung beider Systeme entstehen. Diese Kopplung von vertikalen und lateralen Lasermoden zeigt eine drastisch erhöhte Kohärenzlänge von mindestens 50 Mikrometern in der Probenebene. Schließlich wird das Konzept einer organischen Mikrokavität noch in absorbierenden Systemen eingesetzt. Durch das Einbringen einer organischen Solarzelle in eine optische Kavität wird eine starke Erhöhung des Felds im spektralen Bereich des sonst nur schwach absorbierenden intermolekularen Ladungstransferzustands in Donator-Akzeptor Mischschichten ermöglicht. Die Ausnutzung dieses Zustands ermöglicht eine spektral scharfe (Halbwertsbreite deutlich unter 50 nm) Detektion von Nahinfrarotphotonen mit einer externen Quanteneffizienz von über 20% (18% für 950 nm) und einer konkurrenzfähigen spezifischen Detektivität. In weiteren Untersuchungen zeigen sich diese Detektoren als spektral durchstimmbar, zum Einen durch die parabolische Dispersion der Mikrokavität, zum Anderen durch die Variation der Dicken der Elektron- und Lochtransportschichten. Diese Ergebnisse ermöglichen nicht nur interessante Anwendungen, sondern auch die direkte Beobachtung und Anregung des Ladungstransferzustandes, welcher eine zentrale Rolle in der Funktion organischer Solarzellen spielt.

In the past decades, the miniaturization in optics led to new devices with structural sizes in the range of the light wavelength, where the photonic modes are con- fined and the number of states is limited. In the smallest microcavities, i.e. micrometer sized optical resonators, the propagation of only one mode is permitted that is simultaneously amplified internally. This particularly strong enhancement of the electric field is directly related to the quality factor of the cavity. By introducing an optical dipole into a high-Q microcavity, the spontaneous emission is amplified at the cavity mode frequency enabling stimulated emission in an inverted system. Although some of theses cavity e®ects can only be understood by quantum elec- trodynamic theory, most mechanisms are accessible by classical and semi-classical approaches. In this thesis, one-dimensional planar microcavities with quality factors up to 4500 have been fabricated by physical vapor deposition of dielectric thin films and organic active materials. A new cavity design based on anisotropic dielectric mirrors grown by oblique angle deposition microcavities with two energetically shifted orthogonally polarized modes is presented. The application of these anisotropic structures for terahertz di®erence signal generation is demonstrated in spectrally and time resolved transmission experiments, where optical beats with repetition rates in the terahertz range are observed. Optically pumped organic vertical cavity surface emitting lasers (VCSELs) have been realized by applying an organic solid state laser compound and high reflectance distributed Bragg reflectors. These lasers combine a very low laser threshold with small beam divergence and good stability. A transfer of the anisotropic design towards an organic VCSEL results in the generation of two perpendicularly polarized laser modes with a splitting adjustable by the fabrication conditions. The observation of an oscillation of two laser modes in a photomixing experiment proves a phase coupling mechanism. This demonstrates the potential of the anisotropic cavity design for a passive or active component in a terahertz radiation source or frequency generator. Furthermore, microcavities with two and three coupled resonators are investigated. By the application of time-resolved transmission experiments, spatial oscil- lations of the internal electric field - photonic Bloch oscillations - are successfully demonstrated. In combination with the anisotropic microcavities, this is a second concept for the modulation of transmitted light with terahertz frequencies. All experiments are accompanied by numerical or analytical models. Transmission experiments of continuously incident light and single laser pulses are compared with transfer matrix simulations and Fourier transform based approaches. For the modeling of emission experiments, a plane wave expansion method is successfully used. For the analysis of the organic VCSEL dynamics, we apply a set of rate equations that explains the gain switching process.