This thesis is concerned with theoretical concepts of phenomenological and statistical thermodynamics and their computational realization. The main goal of this thesis is to
provide efficient workflows for an accurate description of thermodynamic properties of molecules and solid state materials. The Cp-MD workflow developed within this thesis is applied to characterize binary battery materials, such as lithium silicides.This workflow enables a numerically efficient description of macroscopic thermodynamic properties. For battery materials and metal-organic frameworks, it is shown that some macroscopic properties are dominantly controlled by microscopic properties. These microscopic properties are well described by respective small clusters or molecules.Given their reduced size, these systems can be calculated using more accurate and numerically more demanding methods. Standard density functional theory (DFT) and
the so called Fermi-Löwdin orbital self-interaction correction (FLO-SIC) method are used for further investigations. It will be shown that SIC is able to overcome some of the problems of DFT. Given further workflows, it is demonstrated how a combination of different computational methods can speed up thermodynamic calculations and is able to deepen the understanding of the driving forces of macroscopic thermodynamic properties.:1 Introduction
2 Open-source and open-science
I Theoretical basics
3 Computational methods
4 Computation of thermodynamic properties
II Thermodynamics of solid state systems
5 Methodical developments
6 Lithium silicides
7 Metal-organic frameworks
III Thermodynamics of nuclei and electrons
8 Electrons and bonding information
9 Thermodynamic properties
IV Summary
10 Conclusion
11 Outlook
V Appendix / Diese Arbeit befasst sich mit theoretischen Konzepten der phänomenologischen und statistischen Thermodynamik und deren numerischer Umsetzung. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, Arbeitsabläufe für die akurate Beschreibung von thermodynamischen Eigenschaften von Molekülen und Festkörpern zur Verfügung zu stellen. Der während dieser Arbeit entwickelte Cp -MD Arbeitsablauf wird angewandt um binäre Batteriemateralien, wie Lithiumsilizide, zu charakterisieren. Dieser Arbeitsablauf ermöglicht eine numerisch effiziente Beschreibung von makroskopischen thermodynamischen Eigenschaften. Für Batteriemateralien und metallorganische Gerüstverbindungen wird gezeigt, dass einige makroskopische Eigenschaften hauptsächlich von mikroskopischen Eigenschaften kontrolliert sind. Diese mikroskopischen Eigenschaften können mittels zugehöriger Cluster oder Moleküle beschrieben werden. Aufgrund ihrer reduzierten Größe können diese Systeme mit genaueren und numerisch aufwendigeren Methoden berechnet werden. Standard Dichtefunktionaltheorie (DFT) und die Fermi-Löwdin-Orbital Selbstwechselwirkungskorrektur (FLO-SWK) werden für weitere Untersuchungen verwendet. Es wird gezeigt, dass die SWK einige Probleme der DFT überwinden kann. Anhand weiterer Arbeitsabläufe wird gezeigt, wie eine Kombination von verschiedenen numerischen Methoden thermodynamische Berechnungen beschleunigen kann und in der Lage ist das Verständnis der Triebkräfte von makroskopischen thermodynamischen Eigenschaften zu vertiefen.:1 Introduction
2 Open-source and open-science
I Theoretical basics
3 Computational methods
4 Computation of thermodynamic properties
II Thermodynamics of solid state systems
5 Methodical developments
6 Lithium silicides
7 Metal-organic frameworks
III Thermodynamics of nuclei and electrons
8 Electrons and bonding information
9 Thermodynamic properties
IV Summary
10 Conclusion
11 Outlook
V Appendix
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:76295 |
| Date | 10 November 2021 |
| Creators | Schwalbe, Sebastian |
| Contributors | Kortus, Jens, Seifert, Gotthard, TU Bergakademie Freiberg |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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