Mit der Erfindung des Lasers wurden kohärente Lichtquellen allgemein verfügbar. Technische Fortschritte bei Pulsleistung und Pulsdauer ermöglichen linearer und nichtlinearer Wechselwirkungen von Licht und Materie auf ultrakurzen Zeitskalen zu untersuchen. Die Erzeugung von hohen Harmonischen is heutzutage viel verwended um den lichtblitze im extremen Ultraviolett mit bis zu attosekunden pulsedauern zu erzeugen. Diese Methode wurde kürzlich für Spektroskopie mit weicher Röntgenstrahlung erweitert.
In dieser wird ein ein Anregungs-Abfrage Aufbau vorgestellt, in dem Höhere Harmonische im weichen Röntgenspektralbereich erzeugt und als ultrakurze Abfrage-Pulse genutzt werden. Ein neu entworfenes Röntgenabsorptionsspektrometer ermöglicht die bisher beste Auflösung und den besten detektierten Fluss an der K-Kante von Stickstoff. Der Aufbau wird genutzt, um die Ionisationsdynamik von diatomarem Stickstoff auf Femtosekunden-Zeitskalen und die anschließende Pikosekunden-Plasmadynamik zu untersuchen. Im Bereich des "Air Lasing", in dem das Lasern von Stickstoff-Ionen, die durch Starkfeld-Ionisation entstehen, untersucht wird, werden neue Erkenntnisse gewonnen.
Der geringe Absorptionsquerschnitt von Wasser zwischen den K-Kanten von Kohlenstoff und Sauerstoff, bekannt als Wasserfenster, ermöglicht die Untersuchung von Molekülen und Ionen in wässriger Lösung. Es werden die ersten in eine laser labor gemessenen stationären weichen Röntgenspektren für Ionen und molekulare Systeme in wässriger Lösung vorgestellt. Darüber hinaus wird der Ansatz auch für transiente Absorptionsspektren angewendet. Zusätzliche Daten von Strahlzeiten an Großgeräten ermöglichen einen Vergleich der Methoden.
Schließlich werden Ergebnisse von BESSY II zur Untersuchung der Struktur und lokale Umgebung von Protonen in Wasser vorgestellt. Die K-Kanten-Spektroskopie von Protonen-Wasser-Komplexen in Acetonitril vorgestellt erlaubt es die elektronische Struktur der beteiligten Moleküle besser zu verstehen. / The invention of the laser made coherent light sources widely available. Technical advances in pulse power und pulse duration allow the study of linear and nonlinear interactions of light and matter and ultrashort time scales. The highest nonlinear frequency up-converting process, High-order harmonics generation, is today the standard for up to attosecond short table-top sources. This method has been recently applied for ultrafast spectroscopy in the soft x-ray water window.
In this thesis, a table-top high-order harmonics setup is presented and used for pump-probe spectroscopy in the water window. A home-built soft x-ray absorption spectrometer enables the so far best resolution and detected flux at nitrogen K-edge. The setup is utilized to study ionization dynamics of diatomic nitrogen on femtosecond time scales and the subsequent picosecond plasma dynamics. In the realm of air lasing, where lasing in nitrogen ions formed by strong field ionization is studied new insides are provided, narrowing down possible theoretical interpretations.
The low absorption cross section of water between the carbon and oxygen K-edges known as the water window, enables to investigate molecules and ions in aqueous solution. The first steady-state soft x-ray spectra are presented for ions and molecular systems in aqueous solution recorded with a table-top laser based setup. Furthermore, the approach is also applied for transient absorption spectra. Additional data from beamtimes at large scale facilities allow for a comparison of the approaches.
Finally, spectroscopic results taken at BESSY II are presented. The structure and local environment of excess protons in water is studied for more than two centuries and are still controversially discussed. Investigating proton-water complexes in acetonitrile with oxygen K-edge spectroscopy allows for a local probing of electronic orbital interactions and electric field effects on the electronic structure of the participating water molecules.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/28324 |
| Date | 09 November 2023 |
| Creators | Kleine, Carlo |
| Contributors | Elsässer, Thomas, Schröder, Tim, Gühr, Markus |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | (CC BY 4.0) Attribution 4.0 International, https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ |
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