[pt] Um espectrômetro de massa tipo tempo-de-vôo, montado no
Laboratório
Nacional de Luz Síncrotron (Campinas - SP), foi utilizado
para analisar os íons
dessorvidos de uma amostra de amônia condensada
(temperaturas de análise: 25 a
150 K) ao ser impactada por fragmentos de fissão do 252Cf.
O espectrômetro
permite identificar e determinar as abundâncias das
espécies iônicas dessorvidas.
Quanto à parte teórica, foram feitos cálculos para
determinar as estruturas mais
estáveis dos agregados de NH3 e para determinar suas
dinâmicas de emissão de íons
secundários observados na parte experimental.
A amônia foi escolhida por sua semelhança com a água, uma
molécula muito
bem estudada. Outra razão é o atual interesse em determinar
a formação de
compostos orgânicos nas superfícies de corpos
interestelares, uma vez que está
comprovada a presença da amônia naquelas superfícies. Nos
espectros obtidos
observa-se a formação de agregados de amônia que podem ser
representados por
(NH3)nNHm
± com n = 0-30 e m = 0-5, para íons positivos, e com n = 0-
3 para íons
negativos. Uma forma de evidenciar a possibilidade de
formação de novos
compostos foi realizar experiências com a mistura NH3-CO,
com a mesma
montagem experimental utilizada para a amônia. Observa-se
no espectro obtido
(antes da sublimação do CO a 30 K) linhas de massa
resultantes de reações
primárias que correspondem a íons moleculares híbridos com
estrutura CnOmHl+.Os cálculos teóricos referentes às
estruturas dos agregados foram realizados través do
programa Jaguar 5.5 e Jaguar 6.0. O objetivo é determinar
as estruturas mais estáveis dos agregados iônicos da amônia
através da teoria DFT (Teoria do Funcional de Densidade)
por meio da minimização da energia. Encontrou-se uma
relação direta entre as estabilidades determinadas e as
abundâncias relativas no espectro de massa. Finalmente
foram realizados cálculos com o modelo teórico de dessorção
iônica induzida por elétrons. Os resultados de distribuição
de velocidades e energias foram comparados com os dados
experimentais dos agregados da amônia (n = 0, 4),
apresentando uma concordância razoável em valor absoluto,
mas moderada em forma. / [en] A time-of-flight mass spectrometer, mounted at the
Laboratório National de
Luz Síncrotron (Campinas - SP), was used to analyze
desorbed ions of a condensed
ammonia sample (analyzing temperatures: 25 - 150 K) being
impacted by 252Cf
fission fragments . The spectrometer allows identifying and
determining the relative
yields of ionic desorbed species. Besides, it had been made
theoretical calculations
to determine the most stable cluster structures as well as
to determine the emission
dynamics of NH3 clusters observed in the experimental part.
The ammonia was chosen because of its similarity with the
water molecule
(very well studied). Another reason is the current interest
in determining the organic
compounds formation in the interstellar surfaces, now that
it is proven the presence
of ammonia in those surfaces. The measured spectra show the
formation of
ammonia clusters that can be represented by (NH3)nNHm
± with n = 0 - 30 and m = 0
- 5 for positive ions, and n = 0 - 3 for negative ones. One
way to evidence the
formation possibility of new compound is to perform
experiments with CO-NH3
mixture samples, using the same experimental set up used
for the ammonia. In the
spectrum measured before CO sublimation (30 K), mass lines,
product of primary
reactions, corresponding to hybrid molecular ions having
the CnOmHl
+ structure
were observed.
Theoretical calculations referring to cluster structures
had been carried out
using the programs Jaguar 5,5 and Jaguar 6.0. The objective
is to determine the
most stable structures of the ammonia clusters through the
Density Functional
Theory (DFT) by means of energy minimizations. A direct
relation between the
computed stabilities and the relative abundances in the
mass spectra was found.
Finally calculations with the Secondary Electron Induced
Desorption (SEID) model
had been carried out. Results of velocity and energy
distributions had been
compared with the experimental data of ammonia clusters (n
= 0, 4), presenting a
good agreement in absolute values but moderate agreement in
shape.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:puc-rio.br/oai:MAXWELL.puc-rio.br:11495 |
| Date | 31 March 2008 |
| Creators | RAFAEL MARTINEZ RODRIGUEZ |
| Contributors | ENIO FROTA DA SILVEIRA |
| Publisher | MAXWELL |
| Source Sets | PUC Rio |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | TEXTO |
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