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[en] STUDY OF THE STABLE AND METASTABLE (LIF)NLI+ ION EMISSION INDUCED BY 252CF FISSION FRAGMENTS / [pt] ESTUDO DA EMISSÃO DE ÍONS ESTÁVEIS E METAESTÁVEIS (LIF)NLI+ INDUZIDA POR FRAGMENTOS DE FISSÃO DO 252CFRAFAEL MARTINEZ RODRIGUEZ 14 January 2004 (has links)
[pt] Um espectrômetro de massa por tempo-de-vôo 252Cf-PDMS foi
empregado para a realização de três atividades: a) o
aperfeiçoamento do espectrômetro com a instalação de novos
dispositivos; b) a análise da emissão secundária de
agregados iônicos por um alvo de LiF; c) a análise da
fragmentação em vôo de íons positivos (LiF)nLi+
metaestáveis. O aperfeiçoamento do espectrômetro consistiu:
i) na blindagem elétrica do detector start para aumentar a
sua estabilidade; ii) na caracterização de dois
pares de placas defletoras já existentes; iii) na
instalação de um novo tipo de detector sensível à posição
com anodo multi-fios, e iv) no projeto e na instalação
de uma lente Einzel para aumentar a transmissão de íons
secundários entre a amostra e o detector. A emissão
secundária de agregados iônicos por um filme de LiF
policristalino, bombardeado por fragmentos de fissão de ~
60 MeV foi analisada através da técnica tempo-de-vôo (TOF).
O detector sensível à posição recém instalado permite o
emprego da técnica XY-TOF para analisar distribuições
angulares de íons Li e dos agregados (LiF)nLi+.
Determinaram-se as distribuições angulares dos agregados
com n = 0 a 3, através de medidas simultâneas de suas
velocidades axiais e radiais, evento por evento. A vida
media de íons metaestáveis (LiF)nLi+* é determinada fazendo
uso da configuração do espectrômetro e especialmente do
comprimento do tubo de vôo livre. Após serem emitidas, as
espécies iônicas metaestáveis monocarregadas são aceleradas
por um campo elétrico da ordem de 2 kV/mm, e conduzidas a
uma região de campo externo nulo, onde podem se dissociar
espontaneamente em um fragmento iônico e outro neutro. Para
facilitar a analise dos dados, impede-se a detecção do
fragmento iônico através de um filtro eletrostático. Foram
analisados os agregados iônicos com n = 1 a 5. Encontrouse
que os valores das vidas medias estão na faixa de 30 a 100
ns. Discute-se também a detecção de espécies neutras
produzidas por colisão de agregados (LiF)nLi+ com moléculas
de gás residual. / [en] A 252Cf-PDMS time-of-flight mass spectrometer was used for
the accomplishment of three activities: a) improvement of
the spectrometer by introducing new devices; b) analysis of
the LiF cluster ion secondary emission; c) analysis of the
(LiF)nLi+ metastable íon fragmentation, in flight.
The spectrometer improvement consists of: i) the shielding
of the start detector to increase its stability, ii) the
characterization of two existing deflecting- plate pairs,
iii) the installation of a new type of position-sensitive
delay line detector for secundary ions, and iv) the project
and manufacture of a Einzel lens to increase the
transmission of the secondary íons between the
sample and the detector. The secondary cluster ion emission
of policrystalline LiF, induced by the impact of fission
fragments (60 MeV), is analyzed by the time-of-flight
technique (TOF). The new position sensitive delay-line
detector allows the use of the XY-TOF technique to analyze
angular distributions of Li ions and (LiF)nLi+ clusters.
Event by event, their axial and radial velocities are
measured simultaneously, allowing the angular distributions
measurement of clusters with n = 0 to 3. Mean lives of
metastable clusters are determined through the measurement
of the detection rate dependence on the target bias. After
been emitted, the monocharged metatable ions are acelerated
by a 2 kV/mm electric field towards a field-free region,
where they can spontaneously dissociateinto two fragments,
one ion and another neutral. To facilitate the data
analysis, it is avoided the detection of ionic fragments by
placing an electrostatic filter in front of the
detector. Mean lives values of 30 to 100 ns are determined
for ionic clusters with n = 1 to 5. The production of
neutral species by collision of the (LiF)nLi+ clusters
with the gas molecules is also discussed.
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[pt] DESSORÇÃO IÔNICA INDUZIDA POR ÍONS ENERGÉTICOS PESADOS EM GELOS ASTROFÍSICOS: H2O, C2H2, C2H6 E N2O / [en] IONIC DESORPTION INDUCED BY ENERGETIC HEAVY IONS ON ASTROPHYSICAL ICES: H2O, C2H2, C2H6 AND N2O26 January 2023 (has links)
[pt] Um espectrômetro de massa PDMS-252Cf-TOF (Time-of-Flight Plasma
Dessorption Mass Spectrometry) foi usado para analisar amostras condensadas
de água pura e misturas de H2O:C2H2, H2O:C2H6 e H2O:N2O, em temperaturas
entre 10 e 100 K. Os íons dessorvidos devido ao impacto foram identificados
e seus rendimentos de dessorção determinados. Observa-se que a distribuição
desses rendimentos em função da massa dos íons pode ser descrita pela soma
de duas exponenciais. Este resultado sugere fortemente que ocorrem dois
processos de formação de agregados: um, via emissão direta de fragmentos
do sólido e outro, via recombinação de fragmentos na fase gasosa. Para H2O
puro, os principais agregados dessorvidos são: ((H2O)nH2O+, (H2O)nH3O+,
On +, (H2O)nO−, (H2O)nOH− e On
−. Para misturas de gelos H2O:C2H2 e
H2O:C2H6, são observadas as séries (C2H2)n
+ e (C2H6)n
+. Para H2O:N2O, as
séries Nn
+, (O)nN2
+, (O)nN2−, (O)nN4−, e (N2)nNO+ são as mais abundantes.
A Teoria do Funcional da Densidade (DFT), no nível B3LYP/6-31G,
foi usada para calcular a estabilidade molecular dos íons moleculares secundários
emitidos. Cálculos para as estruturas C2Hm
+ (com m = 1 a 6) geraram
26 estruturas estáveis. As curvas de estabilidade por massa/carga obtidas
são comparadas com aquelas obtidas experimentalmente para os rendimentos
de dessorção por massa/carga para os mesmos íons. Tal metodologia é utilizada
para prever as conformações mais prováveis dos íons dessorvidos. / [en] A PDMS-252Cf-TOF (Time-of-Flight Plasma Desorption Mass Spectrometry)
mass spectrometer was used to analyze condensed samples of pure water
and mixtures of H2O:C2H2, H2O:C2H6 and H2O:N2O, at temperatures between
10 and 100 K. The ions desorbed due to the projectile impact were identified
and their desorption yields determined. It is observed that the yield distributions
as a function of the mass of the ions can be described by the sum of
two exponentials. This result strongly suggests that two processes of aggregate
formation occur: one, via direct emission of fragments from the solid and the
other, via recombination of fragments in the gas phase. For pure H2O, the
main desorbed aggregates are: ((H2O)nH2O+, (H2O)nH3O+, On
+, (H2O)nO−,
(H2O)nOH− and On
−. For mixtures of ices H2O:C2H2 and H2O:C2H6, the series
(C2H2)n
+ and (C2H6)n
+ are observed. For H2O:N2O, the series Nn
+, (O)nN2
+,
(O)nN2−, (O)nN4−, and (N2)nNO+ are the most abundant.
Density Functional Theory (DFT), at the B3LYP/6-31G level, was
used to calculate the molecular stability of emitted secondary molecular ions.
Calculations for the C2Hm
+ structures (with m = 1 to 6) generated 26 stable
structures. The stability curves per mass/charge obtained are compared with
those obtained experimentally for the desorption yields per mass/charge for the
same ions. Such methodology is used to predict the most likely conformations
of the desorbed ions.
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[en] EXPERIMENTAL AND THEORETICAL ANALYSIS OF (NH3)NNHM(+)(-) ION CLUSTERS DESORBED FROM SOLID AMMONIA BOMBARDED BY 65 MEV ION PROJECTILES / [pt] ESTUDO TEÓRICO E EXPERIMENTAL DE AGREGADOS IÔNICOS (NH3)NNHM(+)(-) DESSORVIDOS DE AMÔNIA SÓLIDA BOMBARDEADA POR ÍONS DE 65 MEVRAFAEL MARTINEZ RODRIGUEZ 31 March 2008 (has links)
[pt] Um espectrômetro de massa tipo tempo-de-vôo, montado no
Laboratório
Nacional de Luz Síncrotron (Campinas - SP), foi utilizado
para analisar os íons
dessorvidos de uma amostra de amônia condensada
(temperaturas de análise: 25 a
150 K) ao ser impactada por fragmentos de fissão do 252Cf.
O espectrômetro
permite identificar e determinar as abundâncias das
espécies iônicas dessorvidas.
Quanto à parte teórica, foram feitos cálculos para
determinar as estruturas mais
estáveis dos agregados de NH3 e para determinar suas
dinâmicas de emissão de íons
secundários observados na parte experimental.
A amônia foi escolhida por sua semelhança com a água, uma
molécula muito
bem estudada. Outra razão é o atual interesse em determinar
a formação de
compostos orgânicos nas superfícies de corpos
interestelares, uma vez que está
comprovada a presença da amônia naquelas superfícies. Nos
espectros obtidos
observa-se a formação de agregados de amônia que podem ser
representados por
(NH3)nNHm
± com n = 0-30 e m = 0-5, para íons positivos, e com n = 0-
3 para íons
negativos. Uma forma de evidenciar a possibilidade de
formação de novos
compostos foi realizar experiências com a mistura NH3-CO,
com a mesma
montagem experimental utilizada para a amônia. Observa-se
no espectro obtido
(antes da sublimação do CO a 30 K) linhas de massa
resultantes de reações
primárias que correspondem a íons moleculares híbridos com
estrutura CnOmHl+.Os cálculos teóricos referentes às
estruturas dos agregados foram realizados través do
programa Jaguar 5.5 e Jaguar 6.0. O objetivo é determinar
as estruturas mais estáveis dos agregados iônicos da amônia
através da teoria DFT (Teoria do Funcional de Densidade)
por meio da minimização da energia. Encontrou-se uma
relação direta entre as estabilidades determinadas e as
abundâncias relativas no espectro de massa. Finalmente
foram realizados cálculos com o modelo teórico de dessorção
iônica induzida por elétrons. Os resultados de distribuição
de velocidades e energias foram comparados com os dados
experimentais dos agregados da amônia (n = 0, 4),
apresentando uma concordância razoável em valor absoluto,
mas moderada em forma. / [en] A time-of-flight mass spectrometer, mounted at the
Laboratório National de
Luz Síncrotron (Campinas - SP), was used to analyze
desorbed ions of a condensed
ammonia sample (analyzing temperatures: 25 - 150 K) being
impacted by 252Cf
fission fragments . The spectrometer allows identifying and
determining the relative
yields of ionic desorbed species. Besides, it had been made
theoretical calculations
to determine the most stable cluster structures as well as
to determine the emission
dynamics of NH3 clusters observed in the experimental part.
The ammonia was chosen because of its similarity with the
water molecule
(very well studied). Another reason is the current interest
in determining the organic
compounds formation in the interstellar surfaces, now that
it is proven the presence
of ammonia in those surfaces. The measured spectra show the
formation of
ammonia clusters that can be represented by (NH3)nNHm
± with n = 0 - 30 and m = 0
- 5 for positive ions, and n = 0 - 3 for negative ones. One
way to evidence the
formation possibility of new compound is to perform
experiments with CO-NH3
mixture samples, using the same experimental set up used
for the ammonia. In the
spectrum measured before CO sublimation (30 K), mass lines,
product of primary
reactions, corresponding to hybrid molecular ions having
the CnOmHl
+ structure
were observed.
Theoretical calculations referring to cluster structures
had been carried out
using the programs Jaguar 5,5 and Jaguar 6.0. The objective
is to determine the
most stable structures of the ammonia clusters through the
Density Functional
Theory (DFT) by means of energy minimizations. A direct
relation between the
computed stabilities and the relative abundances in the
mass spectra was found.
Finally calculations with the Secondary Electron Induced
Desorption (SEID) model
had been carried out. Results of velocity and energy
distributions had been
compared with the experimental data of ammonia clusters (n
= 0, 4), presenting a
good agreement in absolute values but moderate agreement in
shape.
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[en] ION DESORPTION DESCRIBED BY AN EXTENDED NUCLEAR TRACK MODEL: APPLICATION TO WATER ICE CLUSTERS / [es] EXTENSIÓN DEL MODELO DE TRAZO NUCLEAR PARA DESCRIBIR LA DESORCIÓN IÓNICA: APLICACIÓN A LOS AGLOMERADOS DE HIELO / [pt] EXTENSÃO DO MODELO DE TRAÇO NUCLEAR PARA DESCREVER A DESSORÇÃO IÔNICA: APLICAÇÃO AOS AGREGADOS DE ÁGUAPETER DARWIN IZA TOAPANTA 18 October 2006 (has links)
[pt] A dessorção de íons secundários induzida por impacto de
projéteis velozes
é um fenômeno de interesse tanto da pesquisa fundamental
dos processos de
colisão quanto da Física de Superfícies, Biociência e
Astrofísica. O modelo
teórico de dessorção iônica induzida por elétrons baseado
na formação de
um traço nuclear é aprimorado no presente trabalho.
Considera-se que o
traço seja composto por um infratraço de carga positiva e
um ultratraço de
carga negativa. Ao chegarem na superfície do sólido, os
elétrons secundários
emanados do infratraço geram íons que são em seguida
acelerados por ação
do campo elétrico produzido pelos traços. Os dados
experimentais escolhidos
para testar o modelo correspondem à dessorção iônica
induzida em filmes finos
de gelo (H2O) por íons de nitrogênio de 1,7 MeV. As
velocidades de emissão
e as massas dos íons dessorvidos foram determinadas pela
técnica de tempo-
de-vôo. Empregou-se um detector de íons composto por um
par de placas de
microcanais e por um anodo sensível à posição de impacto
dos íons. Os dados
obtidos pela técnica XY-TOF mostram diferenças de
simetrias na distribuição
angular dos íons secundários. Em especial, observou-se
emissão quase isotrópica
dos agregados leves em relação a normal à superfície,
contrastando com a dos
agregados pesados que apresenta distribuição assimétrica
atribuída a um efeito
de memória da direção do projétil durante a emissão
iônica. Um acordo entre
os resultados do modelo e os dados experimentais é
considerado razoáve / [en] Secondary ion desorption induced by impact of fast
projectiles is an
important phenomenon not only because it is directly
connected to atomic
collision processes in solids, but also to practical
implications in the Physics
of Surfaces, Bioscience and Astrophysics. A theoretical
model describing the
desorption induced by secondary electron (SEID) produced
in nuclear tracks is
extended in the present work. It considers that the
nuclear track is composed
by a positive charged infratrack and a negative charged
ultratrack. Secondary
electrons emanated from infratrack reach the surface of
the solid and generate
molecular ions which are accelerated by an electric field
produced by the
track. The experimental data obtained by a 1.7 MeV
nitrogen beam inducing
electronic sputtering on condensed water target are used
to test the SEID
model. The initial velocity vectors and the masses of the
emitted ions were
obtained by the time-of-fight technique equipped with a
position sensitive
delay line detector XY-TOF. The data obtained by the
technique show
differences of symmetries in the angular distribution of
the secondary ions.
In particular, isotropic emission was observed for light
clusters in relation
to normal to the surface, contrasting with heavy clusters
that show an
asymmetric distribution attributed to nuclear track memory
direction during
the emission. The agreement between the model results and
experimental data
is considered reasonable. / [es] La desorción de iones secundarios a partir de la
incidencia de proyectiles
rápidos en superficies es un fenómeno de gran interés
científico en áreas de
Física de Colisiones (interacciones ión-sólido), Física de
Superficies, Bio-ciencia
y Astrofísica. En esta Tesis fue desarrollado un modelo
teórico para describir
el proceso de desorción iónica inducida por los electrones
emitidos durante
la formación del trazo nuclear. El modelo considera que
el trazo trazo
nuclear. Las predicciones del modelo fueron comparadas con
las mediciones
de las especies emitidas por la incidencia de iones de
nitrógeno de 1,7 MeV
en películas delgadas de hielo (H2O). Las especies emitidas
y sus velocidades
iniciales fueron determinadas utilizando la técnica tiempo
de vuelo (TOF).
Fue utilizado un detector formado por un par de placas de
micro canales
con un ánodo sensible a la posición de impacto de los iones
(técnica XY-TOF). Dos tipos de distribuciones angulares de
los iones secundarios fueron
observadas: isotrópica para masas pequeñas y anisotrópica
para masas grandes.
La distribución angular de masas grandes es
preferencialmente simétrica a la
dirección de incidencia del proyectil con respecto a la
normal a la superficie y se
debe al efecto de memoria del trazo nuclear sobre la
dirección de incidencia
del proyectil. Los resultados teóricos y los valores
experimentales concuerdan
parcialmente.
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