Cette thèse s’inscrit dans le cadre général de la dépollution d’effluents gazeux faiblement chargés en Composés Organiques Volatils (COV). L’étude concerne l'oxydation de trois COV cibles (méthane, propène, et toluène) dans l'air à la pression atmosphérique dans d'une part un réacteur plasma de décharge à barrière diélectrique (DBD) pulsée et un réacteur catalytique utilisés séparément et d'autre part, dans un réacteur hybride associant le réacteur plasma aux catalyseurs dans deux configurations: le catalyseur au coeur de la décharge et le catalyseur en post-décharge. Les catalyseurs sont à base de Pd, Mn, Cu, et Co supportés sur des billes de Al2O3. Ils ont été caractérisés par ICP-OES, TEM/EDX, XRD, XPS, et DRIFTS. L’efficacité de conversion des COV, la sélectivité en CO/CO2, ainsi que la nature et les concentrations des produits formés pour les trois molécules avec les trois systèmes ont été étudiées en fonction de la température du gaz, de l'énergie injectée, de la concentration des COV, de la taille du support, du type de métal et sa teneur, et de la vitesse volumique horaire. Dans tous les cas, l’activation des catalyseurs à basse température a été démontrée quand ces derniers sont couplés au plasma et les principaux produits de réaction identifiés et quantifiés par spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier. Le couplage plasma-catalyseur améliore de façon significative l’efficacité de conversion du méthane, du propène, et du toluène dans l’air ainsi que la sélectivité en sous-produits. L'effet de synergie entre le plasma et les catalyseurs pour la conversion des COV a été démontré dès lors que le plasma est généré directement au sein du réacteur catalytique. / The focus of this thesis is the application of non-thermal plasma and catalysis in chemical processing, in particular for the removal of Volatile Organic Compounds (VOC) diluted in air. In a first part, the oxidation of three pollutants (methane, propene, and toluene) is studied experimentally in a pulsed dielectric barrier discharge (DBD) reactor and in a catalyst reactor working independently. In a second part, a hybrid plasma-catalyst reactor either in a single-stage or in a two-stages configuration, in which the catalyst is located inside or downstream from the plasma reactor, respectively. Catalyst materials based on Pd, Mn, Cu, and Co supported on alumina beads were tested and characterized by ICP-OES, TEM/EDX, XRD, XPS, and DRIFTS. Products were analyzed and quantified by infrared spectroscopy. Achieved VOCs removal efficiencies and CO/CO2 selectivity, as well as nature and concentrations of the formed products, were evaluated as function of many factors, particularly the specific input energy, the gas temperature, the initial VOCs concentration, the nature of catalyst (size support, metal loading), and the hourly space velocity. It has been successfully demonstrated that the combination of plasma and catalyst in the both configurations has many benefits compared to traditional thermal-catalysis and plasma alone treatment including a lowering of the catalyst operating temperature, an improvement of the conversion of VOCs at similar temperatures, and a better end-products selectivity and energy efficiency. The mutual interaction lead to a synergistic effect in plasma-catalysis especially when the discharge is in direct contact with the catalyst whatever the VOCs studied.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2014ORLE2022 |
| Date | 29 September 2014 |
| Creators | Pham, Huu Thien |
| Contributors | Orléans, Khacef, Ahmed |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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