La réhabilitation des friches industrielles dans les zones urbaines est un enjeu majeur pour le développement durable des villes. La gestion et la reconversion de ces sites, imposées par la réglementation, nécessitent toutefois le développement d’outils d’évaluation des risques environnementaux et sanitaires, et de techniques de remédiation durables. Cette thèse a porté sur la mise en place d’outils multidisciplinaires pour la gestion durable des sites pollués, avec le cas particulier d’un site de recyclage de batteries au plomb caractérisé par une pollution historique en plomb principalement mais également d’autres polluants inorganiques (Cd, Sb, As, Cu et Zn), couramment définis par le terme d’Eléments Traces Métalliques (ETM). Ce travail a cherché à renseigner les mécanismes impliqués dans les systèmes polluants-sol-plantes pour renforcer la prise en compte de la qualité globale des sols dans la gestion des sites industriels, tout en essayant de répondre à des questions de la recherche appliquée. En plus des outils et procédures classiquement utilisés pour évaluer, contrôler et réduire les risques environnementaux et sanitaires causés par les sols pollués, le développement des mesures de biodisponibilité (plantes et les humains) et d’écotoxicité (différents tests biologiques: inhibition de la mobilité de daphnies, Microtox® et induction de bactéries bioluminescentes, microbiologie) permet d’affiner la classification des sols contaminés en termes de dangerosité. De plus, des plantes engrais verts (bourrache, phacélie et moutarde), communément utilisées en agriculture ou par les jardiniers (car elles améliorent les propriétés bio-physico-chimiques des sols avec un système racinaire et une grande production d’exsudats racinaires), ont été testées pour la re-fonctionnalisation des sols pollués. Enfin, les mécanismes impliqués dans le devenir des polluants dans la rhizosphère et les microorganismes associés ont été étudiés. L’ensemble des résultats fourni des éléments de réponse et des moyens d’améliorer la gestion des sols contaminés par des métaux et métalloïdes. (1) Tout d’abord, la séparation par taille des différentes fractions de sol permet une réduction significative des tonnages de matériaux contaminés et donc une économie réelle lors de la mise en décharge des sols excavés avec un gain certain en termes d’empreinte écologique. (2) Ensuite, le calcul d’écoscores pour les differents échantillons de sols pollués, sur la base des résultats des essais d’écotoxicité, ont permis d’affiner plus précisemment les risques par rapport aux paramètres physico-chimiques « classiques » requis par la réglementation. Des différences de sensibilité ont été observées en fonction de la nature de l’essai biologique, l’origine de l’échantillon, les propriétés physico-chimiques et les concentrations totales de polluants. (3) Contrairement à la phacélie, la bourrache et la moutarde ont amélioré la respiration du sol, réduit l’écotoxicité et la quantité de plomb bioaccessible et totale dans le sol, respectivement par phytostabilisation et stockage dans les racines (Pb, Sb) ou par phytoextraction et donc stockage dans les parties aériennes. En outre, ces plantes pourraient être testées sur le terrain pour une utilisation en phytoremédiation des friches industrielles et des jardins modérément pollués. Selon la nature du métal, du type de sol et des plantes, la compartimentation et la spéciation du polluant diffèrent, ainsi qu’en fonction des caractéristiques agronomiques du sol et l’activité microbienne de la rhizosphère. Un criblage moléculaire et une méta-analyse de la génomique microbienne ont permis de mettre en évidence les différences dans les communautés bactériennes étudiées en fonction du niveau de concentration métallique, des espèces végétales et des caractéristiques des sols étudiés. / Rehabilitation of brownfields in urban areas is a major challenge for the sustainable development of cities. Management and conversion of these sites, imposed by regulation, however, require the development of tools for environmental risk assessment and health and sustainable remediation techniques. This thesis focused on the establishment of multidisciplinary tools for the sustainable management of polluted site, with the particular case of rehabilitation recycling of lead batteries with a mainly historical lead pollution and other inorganic pollutants (Cd, Sb, As, Cu and Zn), currently defined as Metal Trace Elements (MTE). While trying to answer questions of applied research, this work has sought to investigate the mechanisms involved in the soil-plant pollutants to strengthen the consideration of the overall quality of soil management for industrial sites. In addition to the tools and procedures conventionally used to assess, control and reduce environmental and health risks caused by polluted soils; measures of bioavailability (plants and humans) and ecotoxicity (different bioassays: inhibition of the mobility of Daphnia magna, Microtox® and induction of bioluminescent bacteria and microbiology) have been developed with the aim to refine the classification of contaminated soils in terms of dangerousness. Moreover, green manure plants (borage, phacelia and mustard), commonly used in agriculture or by gardeners because they improve the bio-physico-chemical properties of soils with a root system and a large production of root exudates were tested for re-functionalization of polluted soils. Finally, the mechanisms involved in the fate of pollutants in the rhizosphere and their microorganisms in the plant were studied. The main results provide some answers and ways of improving the management of soils contaminated by metals and metalloids. (1) First, the size separation for soil fractions allows a significant reduction in tonnages of contaminated material and therefore costs for the landfill excavated soil with a gain result in terms of ecological footprint. (2) Then, calculation for the differents polluted soil samples of eco-scores based on the results of ecotoxicity tests can discriminate more accurately compared to physicochemical parameters required by the regulations. Differences in sensitivity were observed depending on the nature of the bioassay, the origin of the sample, physico-chemical properties and total concentrations of pollutants. (3) Unlike phacelia, borage and mustard improve soil respiration, ecotoxicity and reduce theamount of bioaccessible and total lead in soil, respectively by phytostabilisation and storage in roots (Pb, Sb) or phytoextraction and storage in aerial parts. Further, these plants could be field tested for use in phytoremediation of brownfields and gardens moderately polluted. Depending on the nature of the metal, the type of soil and plant, compartmentalization and speciation of the pollutant differ, and in conjunction with agronomic characteristics of soil and rhizosphere microbial activity. Molecular screening and meta-analysis of microbial genomics have enabled highlight differences in bacterial communities studied by species and growing conditions.

Dans un contexte où les préoccupations environnement-santé sont croissantes à l’échelle globale. Améliorer la compréhension des mécanismes de biodisponibilité et d’(éco)toxicité des polluants métalliques persistants est un enjeu prioritaire, notamment en raison de leur omniprésence observée dans les écosystèmes en relation avec leur compartimentation et spéciation . Le ver de terre est utilisé pour évaluer la qualité des sols ; de plus cet organisme du sol de par ses activités de bioturbation a une influence sur les cycles biogéochimiques. Des tests d’écotoxicité en conditions contrôlées sur vers de terre ont donc été réalisés avec différents sols et espèces de vers. Puis une étude d’impact sur les communautés de vers a été effectuée sur un site pollué présentant un gradient de concentration. L’influence de la bioturbation du ver sur la phytodisponibilité des polluants a été étudiée grâce à des expériences en mésocosmes. Finalement, des mesures de bioaccessibilité des polluants ont été réalisées in vitro sur des sols et végétaux pollués dans différents contextes : friches industrielles, jardins potagers, terrain de sport. L’objectif étant d’étudier le lien entre biodisponibilité pour l’homme, caractéristiques des sols et contexte de pollution. Deux approches complémentaires ont été développées : recherche scientifique liés aux mécanismes et développement d’outils, de procédures pratiques utilisables par les gestionnaires et évaluateurs de risques. L’écotoxicité des métaux et métalloïdes (notés ETM) sur les vers de terre n’est pas simplement régie par leurs concentrations totales, mais dépend fortement des caractéristiques physico-chimiques des sols. Par ailleurs, l’analyse des communautés de ver de terre présentes sur un site contaminé permet d’évaluer la qualité des sols puisqu’on constate un impact sur les l’abondance, la diversité et le taux de juvénile des vers. De plus, la bioturbation du ver de terre augmente significativement la biodisponibilité des ETM pour les plantes potagères telles que la laitue. Finalement, la bioaccessibilité humaine des ETM est régi par de nombreux facteurs liés en particulier au contexte de pollution. Cette fraction bioaccessible des ETM est directement responsable de leur cytotoxicité sur les cellules intestinales. Ces différents résultats ont été complétés par des études mécanistiques (IR, EXAFS, XANES, µ-XRF). / In a context where environmental health concerns are globally increasing. Improve understanding of the mechanisms and bioavailability (eco) toxicity of persistent metals pollutants is a priority, especially because of their observed omnipresence in ecosystems in relation to their compartmentation and speciation. The earthworm is used to assess soil quality; moreover this soil organism through its bioturbation activities affects biogeochemical cycles. Ecotoxicity tests under controlled circumstances on earthworms have been conducted with different soils and worms’ species. Then an impact study on earthworms’ communities was conducted on a polluted site showing a concentration gradient. The influence of earthworms’ bioturbation on phytoavailability of pollutants was studied through experiments in mesocosms and Rhizotest. Finally, in vitro measures of pollutants bioavailability were performed on polluted soils and plants in different contexts: brownfields, gardens, sports field. The objective is to study the link between bioavailability for humans, soil characteristics, context of pollution and toxicity. Two complementary approaches have been developed: scientific research related to the mechanisms and development of tools, practical procedures which could be used by managers and risk assessors. Ecotoxicity of metals and metalloid (denoted ETM) on earthworms is not simply governed by their total concentrations, but strongly depends on the physico-chemical characteristics of soils. Furthermore, analysis of earthworm communities from a contaminated site can evaluate the quality of soil since seen an impact on the abundance, diversity and rate of juvenile worms. In addition, earthworms’ bioturbation significantly increases the bioavailability of ETM for vegetable plants such as lettuce. Finally, the human bioaccessibility of ETM is governed by many factors, in particular the context of pollution. The bioaccessible fraction of ETM is directly responsible for their cytotoxicity on intestinal cells. These results were complemented by mechanistic studies (IR, EXAFS, XANES, μ-XRF).

Des particules ultrafines y compris nanométriques, enrichies en métaux (PM) sont émises dans l'atmosphère en zones industrielles et urbaines, puis sont transférées vers les écosystèmes terrestres et aquatiques, avec des conséquences sur la qualité des plantes et la santé humaine. Dans un contexte socio-scientifique mondial où la réglementation sur l’impact (éco)toxicologique des substances et les pressions de l'espace public se renforcent, des études d'impacts environnement-santé sur tout le cycle de vie des PM sont indispensables. La thèse visait tout d'abord l’étude du devenir et de l’impact des métaux des PM: leur cinétique de transfert, les mécanismes de phytodisponibilité, phytotoxicité, et les risques pour la santé humaine lors de l’ingestion de végétaux pollués. Ensuite, à travers le cas de potagers urbains en Chine, une étude socio-scientifique a été réalisée afin de proposer des moyens de gestion durable des risques environnement-santé. Les légumes peuvent accumuler des quantités importantes de métaux par absorption foliaire lorsque des PM pénètrent par les stomates. Des PM de PbO et des nano-CuO induisent une forte phytotoxicité (réduction de la biomasse et des échanges gazeux, nécroses). La phytotoxicité n’est pas simplement régie par la concentration totale en métaux car des bio-transformations se produisent et modifient les formes chimiques des métaux. L’analyse par résonance paramagnétique électronique (EPR) a mis en évidence un changement de spéciation du cuivre dans les tissus des feuilles. Par ailleurs, une influence significative de la nature du métal, de l’espèce végétale et du type d’exposition (foliaire/racinaire) sur la bioaccessibilité gastro-intestinale des éléments a été démontrée. A proximité d’un incinérateur de déchets ou d’une autoroute, l’absorption foliaire des PM induit des concentrations élevée en métaux dans les plantes, en plus du transfert sol-plante. Une bioaccessibilité humaine relativement élevée (60-79%) a été mesurée, suggérant un risque potentiel pour la santé en cas de consommation régulière. Les jardins potagers étudiés présentent un risque sanitaire faible (cas de l’incinérateur) ou modéré (cas de l’autoroute) à l'égard de la consommation humaine des légumes étudiés. Mais, une exposition à différents polluants organiques en plus des métaux est souvent possible. Cette thèse souligne l'importance de prendre en compte l'influence de l'atmosphère en plus de la qualité du sol pour estimer la qualité des plantes consommées cultivées en zones anthropisées (fermes et jardins urbains), pour la gestion durable des agricultures urbaines / Ultrafine particles including nanosized enriched with metal(loid)s (PM) are emitted into the atmosphere of industrial or urban areas, these PM can transfer into soil and water ecosystems and have consequences on plant quality and human health. In a global socio-scientific context that regulation on (eco)toxicity of chemicals and public space pressures are recently increased, studies of environmental and health impacts throughout the life cycle of PM are of crucial sanitary concern. The PhD aims first to study metal(loid)s present in the PM: their transfer kinetic and mechanism of phytoavailability, phytotoxicity, and human health risks-ingestion bioaccessibility. Then, through the case of vegetable gardens near an incinerator and a highway in China, a socio-scientific study was performed in order to give suggestions for sustainable environmental and health risk management for these sites. Vegetables can significantly accumulate metal(loid)s by foliar uptake when PM directly enter into leaves through stomata apertures. Ultrafine PbO and nano-CuO particles caused serious phytotoxicity (reduced biomass and gaseous exchange, and necrosis) after interaction with leaf surface. Phytotoxicity of metal(loid)s is not simply governed by their total concentration, but also depended on the potential bio-transformation. Electron paramagnetic resonance (EPR) analysis clearly evidenced copper speciation change in leaf tissues. Moreover, a significant influence of the nature of metal, plant species and the exposure pathways (foliar/root) on gastro-bioaccessibility of metal(loid)s had been demonstrated. For a social-scientific study near waste incinerator and roadside, we found that atmosphere PM fallouts can induce significant metal foliar uptake in addition to soil-plant transfer. The relatively high human bioaccessibility of metal (60-79%) was measured, suggesting a potential health risk in the case of regular consumption of polluted vegetables. Vegetable gardens present a low (waste incinerator) or moderate (highway) health risk with respect to human consumption quantity of the investigated vegetables, but exposure to different organic pollutants in addition to metals is often possible. Our studies highlight the importance of taking atmosphere and soil quality into account for estimating the quality of consumed plants grown in anthropic areas (farms and kitchen gardens), and for sustainable management of urban agricultures.