Dans les oxydes R2M2O7, les deux ions R3+ (terre rare ou Y) et M4+ (M= métal sp ou de transition) occupent des réseaux pyrochlores géométriquement frustrés. Cette étude a pour objet l'analyse de deux types de systèmes: (i) Tb2Sn2O7, composé isolant dans lequel l'équilibre en énergie et l'état fondamental sont contrôlés par les interactions magnétiques entre les ions Tb3+ et (ii) la série (Tb1-xLax)2Mo2O7 (x=0-0.2), caractérisée par la présence du magnétisme localisé du Tb3+ et de celui partiellement itinérant du Mo4+. Nous avons étudié l'ordre magnétique principalement par diffraction de neutrons et rotation et relaxation de spin du muon (µSR), qui grâce à leur complémentarité fournissent une information microscopique précise à la fois sur les corrélations statiques et les fluctuations de spin. Sous l'effet de la substitution chimique et/ou de la pression appliquée nous avons observé une grande variété de comportements magnétiques en variant la température: des ordres à courte portée (liquides et verres de spin), ordre à longue portée original (“glace de spin ordonnée”) ou des phases mixtes. Nous avons tenté de comprendre dans chaque cas le rôle du magnétisme de la terre rare et/ou celui du métal de transition afin de déterminer comment les interactions magnétiques favorisent un état magnétique spécifique.

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Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des composés antiferromagnétiques géométriquement frustrés à deux dimensions. Dans ces systèmes, la structure magnétique formée de triangles interdit de satisfaire simultanément toutes les interactions antiferromagnétiques et peut générer des états fondamentaux originaux. <br /><br />Nous présentons l'étude par RMN et µSR du composé triangulaire à côtés partagés NaCrO2, un système Heisenberg modèle de spin 3/2. Nous mettons ainsi en évidence un régime de fluctuations très étendu en dessous d'un maximum de chaleur spécifique, signature d'excitations originales spécifiques à cette classe de systèmes. <br /><br />Nous présentons ensuite l'étude de l'Herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2, première réalisation expérimentale d'une structure kagomé parfaite de spin 1/2. Nous montrons par µSR que dans la famille plus large des Paratacamites ZnxCu4-x(OH)6Cl2, lorsque x passe de 0 à 1, le système évolue à basse température d'un état ordonné à longue distance vers un état fluctuant, type liquide de spin, pour x>0.66. Les mesures de RMN de l'oxygène 17 dans l'Herbertsmithite nous ont permis d'isoler la contribution intrinsèque de celle des défauts issus des substitutions Cu/Zn. L'évolution de la susceptibilité, ainsi que les mesures de relaxation démontrent l'absence de gap dans le spectre des excitations magnétiques. Nos mesures suggèrent que ces excitations ont un poids constant sur toute la zone de Brillouin, comme prédit théoriquement. L'évolution de la raie des défauts est en accord qualitatif avec l'image théorique de la localisation de singulets non magnétiques autour de l'impureté.

Les nanomatériaux organiques peuvent présenter des propriétés physiques originales pour deux raisons : une longueur physique caractéristique comparable à la taille de l'objet, une modification de la structure. Nous avons synthétisé électrochimiquement des nanofils de poly(3,4-éthylènedioxythiophène) par la méthode Template. L'étude des propriétés électriques de ces nanofils jusqu'à 1.5 K montre des comportements variant fortement avec le diamètre. Ainsi le PEDOT, dans le régime critique pour le film, devient de plus en plus isolant quand le diamètre des nanofils diminue. Une étude de diffusion Raman résonant a été réalisée sur film et sur fil isolé. Nous interprétons les changements en terme de structure électronique et moléculaire de nos systèmes. Les résultats de nos études spectroscopiques (Absorption optique, Raman, XPS, RPE) montrent clairement une compétition entre le niveau de dopage, la longueur de conjugaison, la nature des charges et la structure du polymère.

Le travail présenté ici résume mes recherches entreprises depuis la fin de ma thèse en 1992. Durant ces dix années, mes travaux ont été consacrés à l'étude des phénomènes résistifs induits par des non-colinéarités du vecteur aimantation locale dans des matériaux ferromagnétiques. La plupart des effets étudiés l'ont été dans des matériaux chimiquement homogènes, à l'exception de l'effet tunnel magnétique dans les manganites. Après une première partie consacrée au résumé de mon parcours de chercheur, ce manuscrit comporte deux autres parties plus scientifiques qui correspondent aux deux grandes classes de matériaux étudiés: les métaux ferromagnétiques à bandes 3d et les oxydes magnétiques fortement polarisés en spin au niveau de Fermi. La nature du transport y est fondamentalement différente puisque dans les métaux 3d, les électrons de conduction sont délocalisés et forment des états de Bloch décrits par la théorie des bandes. Au contraire, les oxydes demi-métalliques présentent des résistivités qui, dans la majorité des cas, ne satisfont pas au critère de Ioffe-Regel, c'est à dire que le libre parcours moyen des électrons de conduction est inférieur à la distance interatomique. Le transport électronique y est beaucoup moins bien connu, et ce manuscrit développe ma vision du principe physique pertinent: la localisation des porteurs de charge par un potentiel aléatoire en partie d'origine magnétique. La deuxième partie expose donc mon travail sur la résistance dûe aux variations locales du vecteur aimantation dans des métaux et alliages magnétiques à bandes 3d. Ainsi, plusieurs entités physiques affectant l'aimantation locale seront considérées, en particulier les parois de domaines magnétiques et les ondes de spin. Les modèles ainsi que les mesures que j'ai pu effectuer sur ces systèmes seront exposés et discutés. La troisième partie concerne mes travaux sur les oxydes magnétiques. Le coeur du travail a porté sur les manganites du type La1-xCaxMnO3 dans lesquels les corrélations entre transport et aimantation peuvent être spectaculaires. Les effets de "magnétorésistance colossale" observés dans ces systèmes seront discutés en particulier en ce qui concerne la partie d'origine magnétique du phénomène. Ma vision d'une localisation électronique due à un potentiel aléatoire dont une partie dépend du magnétisme local sera exposée en détail. Enfin, l'évolution de ces travaux vers des structures de tailles submicroniques amène une nouvelle physique qui sera évoquée dans un paragraphe de prospective.

Nous avons étudié l'anisotropie magnétique perpendiculaire résultant de la mise en ordre chimique de type L10, dans des couches minces d'alliage FePd élaborées en Epitaxie par Jets Moléculaires. Différentes procédures d'élaboration ont été mises en oeuvre : - la codéposition à température ambiante, éventuellement suivie d'un recuit ; - la codéposition à 350°C ; - le dépôt alterné de couches atomiques Fe et Pd, contrôlé par le temps de dépôt ou par les oscillations RHEED. La structure des alliages a été étudiée par Microscopie Electronique en Transmission. Nous avons caractérisé l'ordre à longue distance (OLD) par diffraction des rayons X, et l'ordre à courte distance directionnel (OCDD) par spectroscopie EXAFS. L'anisotropie magnétique uniaxiale a été évaluée à partir de mesures de magnétométrie (VSM). Nous montrons que l'OLD et l'OCDD, de même que l'anisotropie magnétique, dépendent fortement des conditions de dépôt. Le degré d'ordre chimique le plus élevé est obtenu par la codéposition de l'alliage à 350°C : dans ce cas, l'aimantation est orientée suivant la direction perpendiculaire au plan des couches minces et l'étude par Microscopie à Force Magnétique révèle la présence de domaines magnétiques, dont la taille latérale est de l'ordre de quelques dizaines de nanomètres. L'anisotropie magnétique résultant du dépôt alterné de couches atomiques est plus faible : pour les faibles épaisseurs, l'aimantation est dans le plan de la couche et au delà d'une épaisseur critique, elle sort du plan, faisant apparaître une configuration en rubans. Nous avons interprété, par des modèles analytiques de micromagnétisme, l'évolution de la susceptibilité en champ perpendiculaire, ainsi que celle de la taille des domaines et des rubans, en fonction de l'épaisseur des couches minces. Nous avons également réalisé des expériences de spectroscopie Mössbauer et spectroscopie Kerr polaire : nous montrons que ces deux signaux sont très sensibles au degré d'ordre des alliages.

Ce mémoire présente une revue sur la croissance d'agrégats de cobalt par condensation en phase gazeuse. Suit une revue des différent mécanismes physiques à l'origine de l'anisotropie magnétique du cobalt, et de leurs manifestations dans des particules nanométriques.

Ce travail a consisté à développer une microscopie tunnel à électrons balistiques (BEEM) dont l'application finale est l'obtention d'un dispositif d'étude d'objets magnétiques, à l'échelle du nanomètre (imagerie de domaines et de nanostructures magnétiques). Nous présentons ici une formulation poussée de calculs de spectres macroscopiques I(V) et de spectres BEEM Ib(V) qui se révèle très efficace pour l'analyse des données expérimentales. L'étude des I(V) macroscopiques permet, avant toute mesure microscopique, de connaître les caractéristiques importantes d'un échantillon BEEM: hauteur de barrière Schottky, facteur d'idéalité et résistance à tension nulle de la jonction Schottky. Les fonctions d'ajustement des spectres BEEM ont été calculées à partir d'un modèle publié par les pionniers de la technique, que nous décrivons ici dans ses différents stades de raffinement. La mise au point d'un processus chimique adapté à la préparation de surface des substrats de silicium et le travail de salle blanche pour mener à bien les étapes technologiques sont ensuite exposés. Les échantillons fabriqués par évaporation ultra-vide ont révélé de meilleures caractéristiques que ceux faits par pulvérisation cathodique: hauteur de barrière plus élevée, transmission plus grande, bruit réduit. Les mesures BEEM ont montré l'obtention de différents contrastes sur le signal des électrons balistiques. Certains sont nettement liés à une atténuation des électrons chauds par effet d'épaisseur de la couche métallique alors que d'autres contrastes, à la nature clairement différente, ne sont pas totalement compris. La préparation et la caractérisation d'échantillons magnétiques est aussi abordée.

Cette étude est l'une des premières à analyser les effets de transfert de spin dans des vannes de spin complexes, développées pour des têtes CPP-GMR, contenant une couche piégée synthétique et des couches laminées. Comme les courants utilisés dans les têtes sont comparables à ceux nécessaires pour générer des effets de transfert de spin, ces derniers peuvent induire du bruit parasite et affecter le fonctionnement du dispositif. <br /> Le transfert de spin a été étudié dans ces multicouches par des mesures statiques et dynamiques. L'influence de la nature des couches de lamination sur la GMR et les courants critiques a aussi été analysée. Si les diagrammes de phase statiques peuvent être interprétés à partir d'un modèle macrospin, des simulations micromagnetiques sont nécessaires pour comprendre les spectres hyperfréquence. Pour la première fois, des modes de précession dans la couche piégée on été mis en évidence. Ces modes de forte puissance semblent plus prometteurs pour les applications.

Le phénomène des courants permanents dans un anneau traversé par un flux magnétique est un des problèmes les plus fondamentaux de la physique mésoscopique. A l'équilibre thermodynamique, en présence d'un flux magnétique, un anneau conducteur est parcouru par un courant non dissipatif, et ce, bien qu'il ne soit pas supraconducteur. L'existence de ces courants permanents dans des systèmes isolés a pu être établie avec certitude par quelques expériences historiques, même si de nombreux faits expérimentaux restent encore inexpliqués. Il apparaît alors qu'une question primordiale est de savoir si les courants permanents peuvent survivre dans une géométrie d'anneaux connectés, et ce, même si la taille totale du système devient très grande devant Lphi.<br />Nous avons donc réalisé un échantillon comportant quatre ou seize anneaux connectés entre eux, et gravés dans une hétérojonction d'arséniure de gallium. La détection de l'aimantation due aux courants permanents est réalisée par un µ-squid en aluminium, déposé directement sur les anneaux pour un couplage optimal. De plus, un système de grilles métalliques nous permet d'obtenir une mesure précise du niveau de bruit, et une boucle d'étalonnage permet de relier simplement le signal d'aimantation à l'amplitude du courant permanent circulant dans les anneaux.<br />Nous avons ainsi pu montrer deux faits expérimentaux nouveaux : les courants permanents existent toujours dans une géométrie où les anneaux sont connectés, et ce même si la longueur totale de la chaîne d'anneaux est très grande devant Lphi. Par ailleurs, nous avons établi que l'amplitude des courants permanents n'est pas sensiblement modifié que les anneaux soient connectés ou non. Ces résultats montrent que les courants permanents ne sont pas une propriété spécifique aux systèmes isolés et plus petits que Lphi ; il s'agit donc d'un effet quantique robuste, que l'on peut penser observer dans des sytèmes macroscopiques.