En cas d'accident grave sur un réacteur à eau sous pression, l'évaluation de la quantité d'iode susceptible d'être rejetée dans l'environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et du caractère volatil de cet élément. Le rejet d'iode du cœur du réacteur endommagé et son transport dans les différentes parties du réacteur jusqu'à l'enceinte de confinement, ont été largement étudiés, en particulier dans les expériences Phébus-FB. A ce jour, les connaissances acquises et les modèles utilisés ne permettent pas de rendre compte complètement du comportement de l'iode observé lors d'essais à grande échelle. Une hypothèse est que l'iode gazeux proviendrait du circuit primaire à cause de processus qui limiteraient la formation d'iodure de césium. La formation d'iodure de césium pourrait être limitée à cause de limitations cinétiques ou à la présence d'éléments qui piégeraient le césium (molybdène, bore). Des expériences de laboratoire dans un montage spécialement conçu reproduisent la chimie de mélanges CsI/MoO3 et CsI/H3BO3 sous vapeur d'eau entre 1600°C (température et 150°C. Les aérosols et les gaz présents à 150°C sont piégés séparément. Les analyses des phases condensées et aérosols par MEBE-EDX, microspectrométrie Raman, ICP-MS et XPS ont permis d'identifier des particules d'aérosols submicroniques collectés à 150°C. Les analyses des gaz piégés en solution par ICP-MS et spectroscopie UV-visible traduisent l'existence d'iode gazeux pour les deux systèmes étudiés {Cs, I, Mo, O, H} et {Cs, I, B, O, H}. La modélisation de la chimie et du transport des espèces gazeuses et particulaires pour les deux systèmes dans la ligne expérimentale a été réalisée à l'aide du code de calcul SOPHAEROS développé à l'IRSN. Les résultats expérimentaux ont ainsi pu être comparés aux résultats des simulations. / In case of a severe accident on a nuclear reactor, radioactive iodine may be released into the environment, impacting significantly the radiological consequences. Determination of the amount released, and of the physical state of iodine (gaseous form or solid aerosol form), is thus a major issue. The release of iodine from the damaged reactor core and its transport in the different parts of the reactor up to the reactor containment, have been extensively studied, particularly in the Phébus-FP large scale experiments. Phébus-FP results notably showed that a significant fraction of iodine under gaseous form can reach the containment. The models used in severe accident codes did not (and still does not) fully account for this iodine speciation. A likely explanation is that iodine keeps a gaseous form up to the containment due to some processes that limit the formation of caesium iodide in the reactor coolant system (RCS) (caesium iodide was assumed to be the dominant form of iodine in the RCS). Caesium iodide formation would be limited due to chemical kinetic limitations and due to the presence of other elements (molybdenum or boron) responsible for “trapping” the caesium. An experimental research program has been developed with the aim to study the chemical behaviour of iodine during its transport in the RCS, with presence of steam, caesium and molybdenum or boron. Experiments are compared to calculations performed with the IRSN severe accident code ASTEC where a chemical kinetic model has been implemented

Submitted by MICHELE DE LIMA SOUZA null (michelels4@yahoo.com.br) on 2016-03-28T22:52:17Z No. of bitstreams: 1 TESE_Michele de Lima Souza_final.pdf: 3565511 bytes, checksum: b4af9cda3205133a3453ef2ef91e97cf (MD5) / Approved for entry into archive by Juliano Benedito Ferreira (julianoferreira@reitoria.unesp.br) on 2016-03-30T16:27:36Z (GMT) No. of bitstreams: 1 souza_ml_dr_araiq_par.pdf: 919451 bytes, checksum: da5b0c3fc9b732b9e5138e35a6722260 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-03-30T16:27:36Z (GMT). No. of bitstreams: 1 souza_ml_dr_araiq_par.pdf: 919451 bytes, checksum: da5b0c3fc9b732b9e5138e35a6722260 (MD5) Previous issue date: 2016-03-04 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / Este trabalho buscou evidências para reconhecer mudanças sazonais nas emissões e consequentes mudanças na composição de aerossóis presentes em uma região subtropical afetada pela queima de biomassa agrícola. Aquisições de dados de distribuição de tamanho e amostragem de aerossol foram feitas próximas ao centro geográfico do estado de São Paulo, no município de Araraquara. A composição iônica das espécies solúveis foram determinadas pela técnica da cromatografia de íons. Diferentes concentrações numéricas da fração mais fina de aerossóis mostraram ser dependentes de condições atmosféricas e, portanto, mostram variações sazonais na formação e crescimento de partículas. A ocorrência preferencial de processos de nucleação homogênea, foram mais pronunciados durante os meses mais chuvosos de verão. Já os processos de nucleação heterogênea, foram favorecidos durante o inverno, quando ocorrem emissões mais intensas da queima de biomassa. A moda de nucleação e a moda de Aitken foram favorecidas no período úmido (verão) e períodos de seca (inverno queima de biomassa), respectivamente. A moda de acumulação mostrou picos no verão e no inverno, o que pode ser explicado pelo crescimento das partículas por efeitos de higroscopicidade e reações heterogêneas concomitantes. Também buscou-se quantificar o possível efeito da presença de aerossóis localizados próximos ao solo nas propriedades das nuvens. Para buscar evidências de interção aerossol-nuvem foram coletados dados a respeito do raio efetivo da gota e da profundidade óptica da nuvem. Estes dados foram obtidos pelo tratamento das medidas realizadas por satélites que orbitam sobre a região de estudo. Os resultados obtidos ao longo de mais de um ano indicaram que as fontes de emissões regionais contribuem para a emissão de aerossóis primários ou formação de aerossóis secundários, que podem influenciar o processo de formação de nuvens. Estes fatos sugerem que as atividades antrópicas sazonais na região podem modificar a composição do aerossol e isto, por sua vez, afetar a formação de nuvens e modificar o ciclo hidrológico, com implicações para os ecossistemas e gestão dos recursos hídricos. Estudos iniciais comparativos sobre a composição iônica de aerossol entre o período de intensa queima da palha da cana-açúcar, em 1999-2001, com os dados do período de implementação da mecanização da colheita, em 2014-2015, mostraram que alguns íons não, necessariamente, reduziram sua concentração, como é o caso do nitrato, espécie secundária, o que implica no favorecimento dos processos de crescimento dos aerossóis. O sulfato, outra espécie secundária, no entanto, teve sua concentração reduzida, inibindo os processos de nucleação. Embora tenha reduzido a queima da palha da cana-de-açúcar no estado de São Paulo, a mesma continuará sendo queimada no restante do país, e seu uso como fonte de energia tem se intensificado, o que torna importante avaliar todos os aspectos relacionados à emissão do aerossol atmosférico e suas implicações ambientais. Portanto, o olhar da ciência sobre o etanol combustível deve ir além do simples balanço entre o carbono emitido e o absorvido. / This study aimed to recognize seasonal changes in emissions and consequent changes in the composition of aerosols present in a subtropical region affected by the agricultural biomass burning. Data acquisition related to the size distribution and aerosol samples were taken near the geographical center of the São Paulo state, in the city of Araraquara. The ionic composition of the soluble species were determined by the ion-chromatography technique. Different numerical concentrations of the finer fraction of aerosols showed to be dependent of the atmospheric conditions and, thus, showed seasonal variations in particle formation and growth. The preferential occurrence of homogeneous nucleation processes were more pronounced during the rainy summer months. But, the heterogeneous nucleation processes were favored during the winter, when there are more intense emissions from biomass burning. The nucleation and Aitken modes were favored in the wet season (summer) and dry periods (winter biomass burning), respectively. Accumulation mode showed peaks in summer and winter, which can be explained by the growth of the particles by the effects of hygroscopicity and concurrent heterogeneous reactions. This work also sought to quantify the possible effect of the presence of aerosols located close to the ground in the clouds properties.To seek evidence of aerosol-cloud interaction, data were collected about the effective radius of the drop and the optical depth of the cloud. These data were obtained from satellites that orbiting over the region of study. The results of the studies over more than one year indicated that the sources of regional emissions contribute to the emission of primary aerosols or formation of secondary aerosols, that can influence the cloud formation process. These facts suggest that the seasonal human activities in the region can alter the composition of the aerosol and this, in turn, affect the formation of clouds and modify the hydrological cycle with implications for ecosystems and water resources management. Comparative initial studies on the ionic composition of the aerosols, from the period of intense sugarcane straw burning, in 1999-2001, with the data of the implementation period of the harvest mechanization, in 2014-2015, showed that some ions do not necessarily reduced their concentration, such as nitrate, secondary species, which implies favoring in aerosols growth processes. The sulfate, other secondary specie, however, was found in reduced concentration, inhibiting the nucleation processes. Despite of the reduction in sugarcane straw burning in São Paulo state, it will continue to be burned in the rest of the country, and its use as energy source have been intensified, which makes it important to evaluate all aspects related to the emission of the atmospheric aerosol and its environmental implications. So, the look of the science on ethanol as fuel must go beyond the simple balance between the emitted and absorbed carbon. / CNPq: 162766/2011-4

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:51:07Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:15Z (GMT). No. of bitstreams: 1 11246.pdf: 3725307 bytes, checksum: a030a8c41a665ad1a01941e5275544f5 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Les mesures de l'éclairement solaire direct reçu au sol en incidence normale (DNI) par des pyrhéliomètres ou instruments équivalents incluent l'éclairement provenant de l'angle solide du disque solaire (DNIS) et celui provenant d'une région angulaire circumsolaire plus large, appelé éclairement circumsolaire (CSNI). Les instruments ont des demi-angles d'ouverture équivalents variant entre 2,5° et 5°, soit un ordre de grandeur plus grand que le demi-angle du disque solaire. Quant aux demi-angles des systèmes de production d'énergie concentrant les rayons solaires, ils sont plus grands que le demi-angle du disque solaire, et plus petits que ceux des instruments. Par consequent, le CSNI doit être connu pour une estimation précise du DNI. Cette thèse contribue à la connaissance et à la modélisation des éclairements direct et circumsolaire en milieu désertique par conditions de ciel clair. Après avoir déterminé les propiétés optiques des aérosols les plus influentes, le modèle numérique de transfert radiatif libRadtran a été utilisé pour modéliser le CSNI et le DNIS. Un modèle paramétrique simplifié et très rapide a été développé qui reproduit les résultats de libRadtran. Il estime le ratio circumsolaire (CSR), soit le rapport entre le CSNI et la somme du CSNI et du DNIS, à partir de mesures standards du DNI et de l'éclairement diffus. A partir du DNI mesuré et de CSR modélisé, le CSNI et le DNIS peuvent être estimés pour tout demi-angle entre 0,4° et 5°. Le modèle a été validé pour deux stations de mesure, dans les Emirats Arabes Unis et en Algérie. / Routine measurements of the broadband direct normal irradiance (DNI), i.e. beam irradiance at normal incidence, by means of pyrheliometers or equivalent pyranometric systems include the irradiance originating from within the extent of the solar disc (DNIS) and that from a larger circumsolar region, called the circumsolar normal irradiance (CSNI). Such instruments have equivalent aperture half-angles between 2.5° and 5° which are one order of magnitude greater than the angular radius of the solar disc. The equivalent aperture half-angles of the concentrated solar powered systems are greater than the angular radius of the solar disc, but smaller than that of the measuring systems. Therefore, information on the CSNI should be provided for an improved assessment of the DNI. The objective of this PhD thesis is to contribute to an improved assessment of the beam and circumsolar radiation under cloud-free conditions in a desert environment. After selecting the aerosol optical properties of significance, the radiative transfer model libRadtran was used to model the CSNI and DNIS. A fast and simple parametric model which mimics the libRadtran values is proposed. This model uses standard measurements of the DNI and the diffuse horizontal irradiance as inputs to estimate the circumsolar ratio (CSR) for any aperture half-angle between 0.4° and 5°. The CSR is the ratio of the CSNI to the sum of the CSNI and the DNIS. Knowing the CSR and having the measured DNI, the CSNI and the DNIS can be computed.

As medidas do experimento Green Ocean Amazon (GoAmazon 2014/5 ) foram realiza- das nos arredores de Manaus, na região central da Amazônia, durante dois anos, com o objetivo de entender como o ciclo de vida dos aerossóis e das nuvens em condições naturais é influenciado pelas emissões urbanas. Neste contexto, o presente trabalho procurou estudar a higroscopicidade dos aerossóis em condições poluídas pela pluma de Manaus e discuti-la à luz do que era esperado em condições prístinas. A partir desses resultados experimentais, usamos um modelo adiabático de parcela de nuvem para estudar o impacto da poluição de Manaus na formação de nuvens quentes. Observamos altas concentrações de aerossóis vindos de Manaus, com média de Ncn = 2.425 cm 3 e percentis de 25 % e de 75 % respectivamente dados por 937 cm 3 e 3.259 cm 3 . Para a Amazônia prístina, os valores tipicamente encontrados são da ordem de Ncn 400 cm 3 . A higroscopicidade das partículas da poluição urbana é notavelmente baixa, com média de t = (0, 09 ± 0, 01) para todos os diâmetros investigados. Além disso, são altamente heterogêneas quanto à higroscopicidade. As partículas naturais da Amazônia têm higroscopicidade média da ordem de t 0, 14, não sendo tão heterogêneas quanto as partículas de Manaus. Aperfeiçoamos e utilizamos um modelo adiabático de parcela de nuvem para investigar de forma sistemática o impacto da pluma de Manaus nos primeiros estágios de formação das nuvens quentes. O modelo foi validado através da comparação com quatro casos exemplificados na literatura, vindos de modelos conceitualmente semelhantes, mas de implementações numéricas diferentes. Em nossas simulações, consideramos que o formato da distribuição de tamanho das partículas de aerossol poderia variar com a concentração total de partículas, ao irmos da situação limpa para a poluída. Além disso, consideramos também que a higroscopicidade variava com a concentração total e com o tamanho das partículas de aerossol. Isto foi feito em etapas, permitindo representar as partículas de aerossol com crescente grau de detalhamento. Observamos que o número de gotículas na base da nuvem é determinado principalmente pela concentração de partículas e pela velocidade vertical. Em segundo lugar, vem o formato da distribuição de tamanho, e, depois, a higroscopicidade. Mostramos que simulações que não consideram estes outros fatores irão, necessariamente, superestimar o efeito dos aerossóis nas nuvens quentes. Da condição limpa para a condição poluída pela pluma, observamos o aumento da concentração gotículas e a correspondente diminuição do raio efetivo dessa população de gotículas. Observamos, também, a diminuição da fração de aerossóis ativados. Os resultados sugerem que, na condição poluída, as nuvens acumulam água líquida mais rapidamente em seus primeiros 200 m, em relação à condição limpa. / The measurements of the Green Ocean Amazon 2014/5 experiment were carried out on the outskirts of Manaus, in the central Amazon region, for two years, with the objective of understanding how the natural aerosol and cloud life cycles would be perturbed by urban emissions. In this context, the present work aimed at studying the aerosol hygroscopicity under polluted condition, comparing it with the pristine environment. Based on these results, we used an adiabatic cloud parcel model to study the impact of Manaus pollution on the first stages warm clouds formation. We observed high concentrations of aerosols coming from Manaus, with average Ncn = 2.425 cm 3 and percentiles 25 % and 75 % of 937 cm 3 and 3.259 cm 3 res- pectively. For the pristine Amazon, typical values would be about Ncn 400 cm 3 . The hygroscopicity of urban pollution particles were notable low, with average t = (0, 09±0, 01) for all diameters investigated, and a high level of heterogeneity was found. On the other hand, natural particles in the Amazon have a hygroscopicity of about t 0,14 and are not as much heterogeneous. We improved and used an adiabatic cloud parcel model to systematically investigate the impact of the Manaus pollution plume on the first stages of warm cloud develop- ment. The model was validated by comparison with four exemplary cases found in the literature, from conceptually similar models, but with different numerical imple- mentations. In our simulations, we considered that the shape of the size distribution could vary with increasing number concentration, as we moved from the clean to the polluted conditions. We also allowed the hygroscopicity to vary with the concentration and the diameter of the aerosol particles. These were done in stages, hence allowing an increasing level of complexity in the representation of the aerosol particles. We observed that the number of activated cloud droplets is as function primarily of the concentration and the vertical velocity. In second place comes the dependence with the shape of the size distribution and, after that, with the hygroscopicity. We showed that simulations that do not consider these other factors will, necessarily, over predict the effect of aerosols on shallow warm clouds. As expected, when we simulated clean conditions changing towards a polluted one, we found an increase in the number of activated droplets and corresponding decrease of effective radius of those droplets, and of the activated fraction. Our results suggest that, under polluted conditions, clouds accumulate liquid water more rapidly during the first stages of its development than under clean conditions.

A Amazônia constitui um ecossistema complexo, no qual a biosfera e a atmosfera estão intrinsecamente relacionadas. Às fontes biogênicas naturais somam-se emissões de queimadas, que alteram significativamente as características da população de aerossóis, e que afetam processos importantes no funcionamento do ecossistema. O presente trabalho integra observações de propriedades físicas de aerossóis na Amazônia sob diferentes condições: i) o transporte turbulento de partículas entre o dossel e a camada limite (experimento LBA/ZF2-2004); ii) a evolução de propriedades de aerossóis de queimada durante o transporte entre a camada limite e a troposfera livre (experimento LBA/SMOCC-2002). Medidas de fluxos por vórtices turbulentos foram realizadas em uma torre situada na Reserva Biológica de Cuieiras (AM), sendo que o valor médio obtido para o fluxo de partículas foi de 0,05 106 m-2 s-1, indicando um fluxo líquido próximo de zero. Durante o dia predominou a emissão de partículas, enquanto que à noite a deposição foi o processo dominante. Alguns eventos foram associados à variabilidade dos fluxos de partículas, tais como: gradientes verticais ascendentes de concentração de partículas grossas contendo fósforo e potássio durante a noite; e eventos de súbito aumento da concentração de partículas finas também durante a noite. Esses eventos podem estar relacionados a emissões biogênicas. Fluxos de isopreno e monoterpenos (precursores de aerossóis orgânicos secundários) atingiram, respectivamente, valores máximos de 7,4 e 0,82 ?gC/m2/h em torno do meio-dia, sem associação direta com os fluxos de aerossóis. Não foram observados eventos claros de nucleação de novas partículas. A distribuição vertical dos aerossóis da baixa troposfera foi estudada a partir da compilação de 31 vôos realizados sobre áreas impactadas em Rondônia, e também sobre áreas relativamente limpas na Amazônia Ocidental. Nas regiões impactadas, a concentração de partículas decaiu a uma taxa média de 800 partículas/cm3/km na troposfera livre. Perfis verticais mostraram que os aerossóis de queimada tendem a acumular-se no topo da camada limite, com possíveis implicações óticas para a superfície. Nos sítios impactados, observou-se um aumento do diâmetro médio das partículas, da eficiência de espalhamento e da eficiência de ativação de NCN na troposfera livre, possivelmente causados por processamento dos aerossóis no interior de nuvens. Por outro lado, nas localidades de floresta não-impactada as propriedades medidas na camada limite e na troposfera livre apresentaram valores similares. Dessa maneira, foram caracterizados os dois tipos de partículas existentes na Amazônia: as partículas de queimada e as partículas naturais biogênicas. Os resultados mostraram que o processo de envelhecimento de partículas de queimada influenciou significativamente as propriedades físicas da população de aerossóis. Quanto às partículas biogênicas, ainda permanecem desconhecidos os mecanismos biofísicos que governam os processos de emissão e deposição, sendo necessária a realização de novos experimentos em longo prazo. / The Amazon tropical forest constitutes a complex ecosystem, in which the biosphere and the atmosphere are intrinsically related. To the natural biogenic sources, biomass burning emissions are summed up, changing significantly some aerosol characteristics, which in turn may affect important processes in the ecosystem. This work integrates observations of aerosol physical properties in Amazonia under two different conditions: i) turbulent transport between the forest canopy and the atmosphere (LBA/ZF2-2004 experiment); ii) evolution of biomass burning aerosol properties along the transport from the surface to the lower free troposphere (LBA/SMOCC-2202 experiment). Turbulent flux measurements were performed by eddy covariance in a tower at the Reserva Biológica de Cuieiras (AM), with an average particle flux of 0,05 106 m-2 s-1, denoting a net flux close to zero. During the day, particle emission was the predominant process, while the deposition dominated at night. Some events were associated to particle flux variability, such as: ascendant vertical gradients of coarse particles containing phosphorus and potassium at night; and events of abrupt increase in fine particles concentration also at night. Those events can be related to biogenic emissions. Isoprene and monoterpene fluxes (secondary organic aerosols precursors) reached, respectively, maximum values of 7.4 and 0.82 ?gC/m2/h around noon, without any apparent association with aerosol fluxes. Also, no clear events of nucleation were observed during the experiment. The aerosol vertical distribution were achieved from the compilation of 31 flights over impacted areas in Rondonia, and also over relatively clean areas on Western Amazon. Over the impacted areas, particle concentrations diminished with an average tax of 800 particles/cm3/km at the free troposphere. Vertical profiles showed that biomass burning aerosols have a tendency to accumulate at the top of the boundary layer, with possible optical implications at surface. Over impacted areas, an increase on particle average diameters, as well as on scattering and CCN activation efficiencies were observed at the free troposphere, possibly due to in cloud aerosol processes. Otherwise, over clean forest areas no significant differences on aerosol properties were observed inside the boundary layer and at the free troposphere. In this way, the two types of Amazonian aerosol particles were characterized in this work: biomass burning and natural biogenic particles. Results showed that biomass burning aging process affected significantly some physical properties of the aerosol population. As for biogenic particles, the biophysical mechanisms that govern their emission and deposition processed are still unclear, so that long range particle flux experiments are required for a better understanding of this issue.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:51:07Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:15Z (GMT). No. of bitstreams: 1 11246.pdf: 3725307 bytes, checksum: a030a8c41a665ad1a01941e5275544f5 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

A região metropolitana de São Paulo apresenta problemas crônicos de poluição atmosférica. A poluição atmosférica em centros urbanos é comprovadamente prejudicial à saúde da população exposta, o que gera uma preocupação mundial acerca deste tema. Com o intuito de identificar e quantificar a contribuição de fontes e a importância das emissões veiculares na cidade de São Paulo, foram realizadas duas campanhas de amostragem em dois períodos distintos, analisadas por modelos receptores. O material particulado inalável foi coletado pelo Amostrador de Particulado Fino e Grosso (AFG) e Impactador em Cascata com Deposição Uniforme. Foram obtidas as concentrações de massa por meio de análise gravimétrica e composição elementar por Análise de Emissão de Raio-X Induzido por Partículas (PIXE). Monitores com alta resolução temporal realizaram diferentes medidas de material particulado e gases. O TEOM (Tapered Oscilating Monitor) realizou medidas de concentração de PM10, o Monitor de Carbono por meio de medidas térmicas obteve concentrações de carbono orgânico e black carbon e ainda o Aetalômetro, por absorção óptica, obteve concentrações de black carbon. Medidas de gases foram cedidas pela CETESB e obtidas pelo monitor DOAS (Diferential Optical Absortion Spectroscopy). Durante o período de inverno elevadas concentrações de poluentes foram observadas, superando o padrão nacional de qualidade do ar. O fator meteorológico apresentou-se determinante na modulação das concentrações de poluentes em uma escala temporária de dias. Os ciclos diurnos de compostos como particulado inalável, black carbon, CO, NOx e SO2 foram identificados e apresentaram perfis semelhantes. Suas variações diurnas são basicamente moduladas pelos processos de emissão e pela variação da Camada Limite Atmosférica. A análise de balanço de massa, de particulado fino, apresentou resultados semelhantes nos períodos de inverno e verão. Uma significativa fração de carbono orgânico representa a massa de Material Particulado Fino (MPF) de 44% e 35%, no inverno e verão respectivamente. As concentrações de black carbon contribuem com 21% e 28% e o material inorgânico foi estimado como sendo 32% e 40% da massa do MPF, no período de inverno e verão respectivamente. A Análise de Componentes Principais Absoluta da fração fina do particulado inalável mostrou que não há significativa alteração de fontes de poluentes de um período para outro. A emissão veicular representou cerca de 28% e 24% da massa do MPF no inverno e verão respectivamente, a fonte de ressuspensão de solo representou 25% e 30%, queima de óleo combustível explicou 18% e 21%, componentes de sulfatos contribuíram com 23% e 17% e o fator de emissão industrial com 5% e 6% da massa do MPF no inverno e verão respectivamente. A fração de particulado grosso é constituída basicamente por ressuspensão de solo representando 75% e 78% da massa do material particulado grosso (MPG), a fonte industrial, 16% e 14% e partículas de emissão marinha 11% e 6% da massa do MPG, no inverno e verão respectivamente. Foi identificada, durante toda a análise, a significativa responsabilidade do tráfego de veículos na emissão de partículas, gases e precursores de O3. Indiretamente o tráfego de veículos também apresentou contribuição por parte da ressuspensão de poeira do solo. Os processos de amostragem e analítico mostraram que é possível identificar quantitativamente as fontes de aerossol em um centro urbano como a cidade de São Paulo. / The urban air pollution issue is a concern in the entire world mostly because of its hazardous effect to human health. São Paulo metropolitan area is a very industrialized region with an intense traffic of vehicles. Its geographical and meteorological conditions are unfavorable to pollution dispersion, especially in the winter season. In order to achieve a better understanding of the air pollution sources and the importance of vehicle emissions, two sampling campaigns were carried out. Inhalable particulate matter was sampled using Stacked Filter Units separated in fine and coarse particulate modes, providing mass concentration and elemental composition by Particle Induce X-ray Emission (PIXE). Real time aerosol monitors provided PM10 aerosol concentration (TEOM), organic and elemental carbon concentration (Carbon Monitor 5400R&P) and black carbon concentration (Aethalometer). Measurements of gas concentrations were performed by Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS). High levels of pollutant concentrations were measured during the winter season. For several times the concentrations exceeded the national quality standard limit, reinforcing the importance of a better understanding of this process. A complex system of sources and meteorological conditions modulates the air pollution of the urban area of São Paulo. The boundary layer and the direct emissions modulate the diurnal cycle obtained for PM10, black carbon, CO, NOx, SO2. Absolute Principal Components Analyses results showed a very good agreement in the identification of the sources for the winter and summer field campaigns, pointing that there is no significant change in the sources. Traffic Source represented 28% and 24% of the fine aerosol for winter and summer respectively. Resuspended soil dust accounted for 25% and 30%. Oil combustion source represented 18% and 21%. Sulfates explained 23% and 17% and finally industrial contributed with 5% and 6% of fine particulate matter, for winter and summer respectively. These five sources account for the fine mode particulate source apportionment. The resuspended soil dust accounted for (75-78%) of the coarse aerosol fraction. All analysis identified the responsability of the traffic of vehicles for the direct emission of several gases and particulate pollutants and for the resuspended soil dust. The sampling and analytical procedures showed that it is possible to perform a quantitative aerosol source apportionment in a complex urban area such as São Paulo.

O sistema climático terrestre é regido pela interação entre o fluxo de radiação solar e diversos elementos presentes na atmosfera e na superfície. Entre esses elementos destacamos o papel que as nuvens desempenham nesse processo devido a sua elevada cobertura terrestre, que chega a média de três quartos de todo o globo. Do total de radiação solar que atinge a atmosfera, as nuvens são responsáveis pela reflexão direta de cerca de 23% da radiação incidente de volta ao espaço evitando, assim, o aquecimento da superfície. Por outro lado, parte da radiação térmica emitida pelo solo é absorvida e reemitida pelas nuvens podendo ocasionar em um aumento de temperatura próximo à superfície dependendo da sua altitude. Todo esse processo está intimamente relacionado a quantidade de nuvens, sua espessura óptica e o comprimento de onda da radiação, podendo a resposta do sistema variar conforme muda-se alguma dessas condições. Outro elemento que influencia tanto nas características das nuvens quanto no balanço radiativo terrestre é o aerossol atmosférico. Sua presença na atmosfera pode tanto aumentar a temperatura em solo quanto diminuí-la, dependendo do tipo de aerossol, sua quantidade, distribuição espacial e da radiação com a qual está interagindo. Ele também participa na formação das nuvens ao atuar como núcleo condensador de nuvens em atmosfera supersaturada, facilitando a aglutinação de vapor de água em torno de si. A presença de elevadas quantidades de aerossóis para uma determinada taxa de umidade do ar, dificulta a formação e o desenvolvimento vertical da nuvem, podendo até mesmo acarretar sua evaporação. Como a variabilidade dos aerossóis na atmosfera, em geral, é muito alta e devido a sua interação com a radiação variar com o comprimento de onda, a determinação precisa do seu efeito no balanço radiativo terrestre é prejudicada. Esses processos citados evidenciam a enorme complexidade no entendimento das relações envolvendo esses dois elementos presentes na atmosfera terrestre. Para diminuir essa lacuna, sobrevoamos uma região próxima a Porto Velho (RO) entre os dias 21 e 28 de setembro de 2012 munidos de um aparato experimental a fim de analisar o perfil vertical das nuvens. Esse aparato continha uma câmera sensível a comprimentos de onda visíveis (aproximadamente de 440nm a 700nm), uma câmera térmica, sensível a comprimentos de onda entre 8 e 14m, e outra sensível a comprimentos de onda no infravermelho próximo, entre 900nm e 2500nm. Esse conjunto de instrumentos permitiu obter medidas da radiação emergente da lateral de nuvens convectivas na região estudada. / none

O significativo processo de desmatamento na Amazônia acarreta a emissão atmosférica de altas quantidades de aerossóis e gases. É necessário o desenvolvimento de ferramentas que melhor quantifiquem essa carga de aerossóis e conseqüentemente o impacto gerado no clima regional, incluindo alterações no balanço radiativo terrestre e nos mecanismos de formação e desenvolvimento de nuvens. Foram analisadas as propriedades ópticas dos aerossóis, por meio de medidas obtidas pelo fotômetro da rede AERONET (Aerosol Robotic Network) operada pela NASA, localizado na região de Ji-Paraná Rondônia. Dois modelos ópticos de aerossol, representativos da região, foram definidos, em função do albedo simples (0), a partir do índice de refração real e imaginário e da distribuição de tamanho dos aerossóis. No comprimento de onda de 676 nm, os modelos ópticos possuem valores de 0 entre 0,88 e 0,94. Adaptou-se a metodologia para a obtenção da profundidade óptica dos aerossóis com alta resolução espacial a partir de observações de radiância obtidas com o sensor MODIS (Moderate-Resolution Imaging Spectroradiometer). Aumentou-se a resolução espacial de 10 km x 10 km (produto operacional da NASA para profundidade óptica de aerossóis AOD) para 1,5x1,5 km, com bons resultados. O algoritmo adaptado utiliza a propriedade de refletância crítica para determinar o modelo óptico de aerossol a ser empregado, de forma dinâmica e interativa, reduzindo a incerteza na determinação da profundidade óptica dos aerossóis com alta resolução espacial. Os resultados de validação revelaram que os resultados de AOD obtidos com alta resolução espacial e os obtidos operacionalmente pela NASA, quando comparado com as medidas de referência obtidas com radiômetro da rede AERONET apresentaram resultados satisfatórios. O método em alta resolução utilizado neste trabalho teve índice de acerto melhor em 40% dos casos, melhorando assim consideravelmente uma importante fonte de incerteza na obtenção de AOD por sensoriamento remoto, que é a escolha de um modelo óptico mais adequado ao tipo de aerossol sendo determinado. A validação realizada por meio da comparação do valor médio de AOD pelo MODIS comparado com o fotômetro mostrou uma equação de regressão y= (1,09±0,03)x+ (0,03±0,02), com R²=0,80. A contaminação das imagens por nuvens é sensivelmente melhorada em alta resolução, mas ainda é um problema que requer atenção científica no desenvolvimento de melhores algoritmos. / The significant deforestation process in Amazonia results in high levels of aerosols and trace gases emitted to the atmosphere. It is necessary the development of tool that allows a better quantification of the atmospheric aerosol loading and consequently the impact on regional climate, including changes in the regional radiation balance and the mechanisms of cloud formation and development. Aerosol optical properties were investigated through the analysis of the sun-photometer that is part of the Aerosol Robotic Network (AERONET) located in Ji-Paraná (RO, Brazil). Two aerosol optical models, representative of that specific region were defined as a function of the single scattering albedo (0), through the analysis of the real and imaginary refractive indexes and the aerosol size distribution. Taking into account the 676nm wavelength, both models returned single scattering albedo values of 0(1)=0.88 and 0(2)=0.94. A well-established methodology used for urban aerosol studies through the analysis of MODIS (Moderate-Resolution Imaging Spectroradiometer) data was adapted to Amazonia. It has obtained aerosol optical depth (AOD) for the Amazon region, improving the standard spatial resolution of 10 km x 10 km to 1.5 km x 1.5 km with good results. The adapted algorithm takes into account the critical reflectance to provide the appropriate aerosol optical model to be used, in an interactive and dynamical way, reducing the uncertainty in the aerosol optical depth determination with high spatial resolution. The results of the validation analysis showed that the AOD obtained with high spatial resolution and those obtained from the NASA operational product when compared with AERONET data shows very satisfactory results. The high-resolution method developed in this work had a very good agreement compared with the single aerosol optical model for 40% of the analyzed cases. This shows that an important source of uncertainty, the choice of a more appropriate optical model was reduced. The validation of the results done with sun-photometer measurements showed very good agreement, with a regression equation: y= (1,09±0,03)x+(0,03±0,02), with R²=0,80. The cloud contamination issue is reduced with the high-resolution method, but is still an important issue that requires further investigation.