Neste trabalho serão apresentados novos métodos baseados na geração e controle de comprimento de onda em lasers aleatórios e lasers de diodo. Na primeira parte do trabalho será demonstrado um laser aleatório com realimentação localizada em filmes em biopolímeros dopado com corante. O filme é constituído por um ácido desoxirribonucleico e cloreto de cetiltrimetilamônio (DNA-CTMA) dopado com DCM. No dispositivo proposto, a realimentação óptica para o laser aleatório é dada por centros de dispersão posicionados aleatoriamente ao longo das bordas da área ativa. Os elementos de dispersão são nanopartículas de dióxido de titânio (TiO2) ou defeitos aleatórios na interface entre o polímero ativo e ar. Diferentes espectros de emissão são observados, dependendo da geometria da área excitada. Um único ressonador aleatório com dimensões de 2.6 x 0.65 mm2 foi fabricado com emissão aleatória com realimentação obtida pela excitação do dispositivo por completo. A segunda parte deste trabalho apresenta um novo método para a geração e manipulação de franjas de contorno por meio de interferometria speckle com comprimento de onda sintética, usando um único laser de diodo com cavidade externa. A cavidade externa permite sintonizar duas emissões simultaneamente, o que por sua vez muda o intervalo entre as franjas de contorno do interferômetro, além de aumentar a estabilidade do laser. Uma análise de Fourier é proposta como alternativa para medir o comprimento de onda sintético resultante das duas emissões do laser. / In this work, a new method is presented based on generating and controlling the wavelengths emitted by diode lasers and random lasers. In the first part of this work, resonant feedback random lasing from dye-doped biopolymer films is reported, consisting of a deoxyribonucleic acid and cetyltrimethylammonium (DNA-CTMA) complex doped with DCM dye. In the device, the optical feedback for random lasing is given by scattering centers randomly positioned along the edges of the active area. Scattering elements are either titanium dioxide nanoparticles or random defects at the interface between active polymer and air. Different emission spectra are observed, depending on the geometry of the excited area. A single random resonator with dimensions of 2.6 mm x 0.65 mm is fabricated and random emission with resonant feedback is obtained by uniformly pumping the full device. The second part of this work presents a new method for generating and manipulating contour fringes produced with a single external cavity diode laser in a multi-wavelength speckle interferometer. The external cavity allows tuning two simultaneous emissions, which in turn changes the contour interval of interference fringes and also improves laser stability. A Fourier analysis is applied as an alternative method for acquiring the resulting synthetic wavelength from both emissions.

Neste trabalho apresentamos estruturas poliméricas funcionalizadas com nanotubos de carbono, as quais são processadas utilizando técnicas de fabricação a laser. Inicialmente apresentamos uma metodologia para incorporar nanotubos de carbono de parede simples, funcionalizados com ácido carboxílico (NTCPS-COOH) em resinas acrílicas. A funcionalização dessas resinas foi alcançada, sendo possível incorporar nanotubos em uma faixa de 0,01% até 1%, em peso. Adicionalmente, visando aplicações em óptica e optoeletrônica, a inserção de Rodamina B ou MEH-PPV junto às resinas funcionalizadas com nanotubos também foi realizada. Através da técnica de polimerização via absorção multifotônica, microestruturas tridimensionais com boa resolução (aproximadamente 650 nm) e integridade foram fabricadas com essas resinas. A espectroscopia Raman mostrou que os NTCSPS-COOH estão distribuídos por todo o interior das microestruturas, característica necessária para aplicação em dispositivos. A funcionalização das estruturas não se restringiu apenas ao volume. Microestruturas acrílicas foram funcionalizadas com NTCPS-COOH apenas em sua superfície, utilizando a combinação das técnicas de adição de Michael e acoplamento carbodiimida. Análises Raman mostraram também uma boa distribuição dos nanotubos na superfície das amostras funcionalizadas. Mesmo as estruturas que foram funcionalizadas com baixas concentrações de NTCPS-COOH exibiram melhorias nas propriedades mecânicas e elétricas. Estruturas funcionalizadas com 0,01% (em peso) de NTCPS-COOH se mostraram mais resistentes em ensaios de indentação do que as amostras não funcionalizadas. Do ponto de vista elétrico, estruturas com a mesma faixa de funcionalização apresentaram condutividade elétrica superior em duas ordens de grandeza em comparação ao polímero acrílico puro. Por fim, estruturas macroscópicas funcionalizadas com Rodamina B e nanotubos de carbono apresentam potencial aplicabilidade em experimentos de laseres aleatórios. Utilizando microestruturação direta a laser, a fabricação de padrões periódicos dentro dessas estruturas alterou a emissão característica do laser aleatório, fixando os picos de emissão em comprimentos de onda específicos. / In this work we present polymeric structures functionalized with carbon nanotubes, which are processed using laser fabrication techniques. Firstly, we present a methodology to incorporate single-walled carbon nanotubes, functionalized with carboxylic acid (SWCNT-COOH) into acrylate resins. The resins functionalization was obtained, being possible to incorporate nanotubes in a range of 0.01% to 1% by weight. In addition, aiming at optical and optoelectronic applications, such functionalized resins can also be mixed with Rhodamine B or MEH-PPV. Through the multiphoton absorption polymerization technique, threedimensional microstructures presenting good resolution (approximately 650 nm) and integrity were fabricated using these resins. Raman spectroscopy showed that SWCNT-COOH are distributed throughout the volume of the microstructures, a required feature for devices applications. The structures functionalization was not restricted just to the volume. Acrylate microstructures were functionalized with SWCNT-COOH only on their surface, using the combination of Michael addition and carbodiimide coupling techniques. Raman analyzes also showed good distribution of the nanotubes on the polymeric surface. Even structures which were functionalized with low concentrations of SWCNT-COOH exhibited improvements in mechanical and electrical properties. Functionalized structures with 0.01% (by weight) of SWCNT-COOH proved to be more resistant in indentation tests than non-functionalized samples. Regarding the electrical properties, structures with the same functionalization range showed higher conductivity (in two orders) compared to the pure acrylate polymer. Finally, macroscopic structures, functionalized with Rhodamine B and carbon nanotubes present potential applicability in random laser experiments. Using direct laser writing, periodic patterns were fabricated within these functionalized structures, changing the characteristic emission of the random laser, setting the emission peaks at specific wavelengths.

Neste trabalho apresentamos estruturas poliméricas funcionalizadas com nanotubos de carbono, as quais são processadas utilizando técnicas de fabricação a laser. Inicialmente apresentamos uma metodologia para incorporar nanotubos de carbono de parede simples, funcionalizados com ácido carboxílico (NTCPS-COOH) em resinas acrílicas. A funcionalização dessas resinas foi alcançada, sendo possível incorporar nanotubos em uma faixa de 0,01% até 1%, em peso. Adicionalmente, visando aplicações em óptica e optoeletrônica, a inserção de Rodamina B ou MEH-PPV junto às resinas funcionalizadas com nanotubos também foi realizada. Através da técnica de polimerização via absorção multifotônica, microestruturas tridimensionais com boa resolução (aproximadamente 650 nm) e integridade foram fabricadas com essas resinas. A espectroscopia Raman mostrou que os NTCSPS-COOH estão distribuídos por todo o interior das microestruturas, característica necessária para aplicação em dispositivos. A funcionalização das estruturas não se restringiu apenas ao volume. Microestruturas acrílicas foram funcionalizadas com NTCPS-COOH apenas em sua superfície, utilizando a combinação das técnicas de adição de Michael e acoplamento carbodiimida. Análises Raman mostraram também uma boa distribuição dos nanotubos na superfície das amostras funcionalizadas. Mesmo as estruturas que foram funcionalizadas com baixas concentrações de NTCPS-COOH exibiram melhorias nas propriedades mecânicas e elétricas. Estruturas funcionalizadas com 0,01% (em peso) de NTCPS-COOH se mostraram mais resistentes em ensaios de indentação do que as amostras não funcionalizadas. Do ponto de vista elétrico, estruturas com a mesma faixa de funcionalização apresentaram condutividade elétrica superior em duas ordens de grandeza em comparação ao polímero acrílico puro. Por fim, estruturas macroscópicas funcionalizadas com Rodamina B e nanotubos de carbono apresentam potencial aplicabilidade em experimentos de laseres aleatórios. Utilizando microestruturação direta a laser, a fabricação de padrões periódicos dentro dessas estruturas alterou a emissão característica do laser aleatório, fixando os picos de emissão em comprimentos de onda específicos. / In this work we present polymeric structures functionalized with carbon nanotubes, which are processed using laser fabrication techniques. Firstly, we present a methodology to incorporate single-walled carbon nanotubes, functionalized with carboxylic acid (SWCNT-COOH) into acrylate resins. The resins functionalization was obtained, being possible to incorporate nanotubes in a range of 0.01% to 1% by weight. In addition, aiming at optical and optoelectronic applications, such functionalized resins can also be mixed with Rhodamine B or MEH-PPV. Through the multiphoton absorption polymerization technique, threedimensional microstructures presenting good resolution (approximately 650 nm) and integrity were fabricated using these resins. Raman spectroscopy showed that SWCNT-COOH are distributed throughout the volume of the microstructures, a required feature for devices applications. The structures functionalization was not restricted just to the volume. Acrylate microstructures were functionalized with SWCNT-COOH only on their surface, using the combination of Michael addition and carbodiimide coupling techniques. Raman analyzes also showed good distribution of the nanotubes on the polymeric surface. Even structures which were functionalized with low concentrations of SWCNT-COOH exhibited improvements in mechanical and electrical properties. Functionalized structures with 0.01% (by weight) of SWCNT-COOH proved to be more resistant in indentation tests than non-functionalized samples. Regarding the electrical properties, structures with the same functionalization range showed higher conductivity (in two orders) compared to the pure acrylate polymer. Finally, macroscopic structures, functionalized with Rhodamine B and carbon nanotubes present potential applicability in random laser experiments. Using direct laser writing, periodic patterns were fabricated within these functionalized structures, changing the characteristic emission of the random laser, setting the emission peaks at specific wavelengths.

Submitted by Irene Nascimento (irene.kessia@ufpe.br) on 2016-07-11T19:05:22Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) TESE Renato Barbosa da Silva.pdf: 6315157 bytes, checksum: 2b3ac093113d303d28b902d531315c52 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-07-11T19:05:22Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) TESE Renato Barbosa da Silva.pdf: 6315157 bytes, checksum: 2b3ac093113d303d28b902d531315c52 (MD5) Previous issue date: 2015-08-27 / CAPES / Diferentes tipos de materiais foram abordados nesta tese visando sua possível aplicação na fotônica. Por isso, o texto foi dividido em duas partes. A Parte 1 trata da preparação de materiais para a aplicação em laser aleatório. O primeiro material sintetizado foram as nanocascas metálicas, cuja estrutura é formada por um caroço de sílica com uma casca metálica ao seu redor. Assim, foi descrito um procedimento experimental melhorado com o intuito de se obter nanocascas de ouro e de prata de maneira mais reprodutível no menor tempo possível. Neste experimento, foi demostrado que a taxa de agitação no final da síntese tem importante influência na formação ou não das nanocascas metálicas. O crescimento de nanocascas de ouro e prata ocorria para taxas de 190 rpm e 1500 rpm respectivamente. O segundo material consistiu de partículas sub-micrométricas de sílica com corante rodamina 640 encapsulado. O encapsulamento ocorreu pela simples adição de uma solução do corante durante a síntese das partículas de sílica. Assim, para uma concentração de corante de 10-2 M, foi descrito um experimento de laser aleatório bicromático. Ao contrário de outros trabalhos na literatura foi possível controlar a emissão do laser aleatório apenas mudando a intensidade de excitação. Durante estes experimentos também foi verificada a existência de frequency-pulling entre dímeros e monômeros nos experimentos. Finalmente na Parte 2 é discutida a síntese e caracterização de nanocristais de silício (ncSi). Os ncSi apresentam luminescência cujo comprimento de onda pode ser controlado variando o tamanho dos nanocristais. A síntese foi baseada no processamento termal em altas temperaturas do hidrossilicato HSiO1.5, derivado do triclorossilano (HSiCl3). Em seguida, os vidros são finamente macerados num almofariz e pistilo de ágata antes dos ncSi serem extraídos via extração ácida. Neste experimento o objetivo foi obter nanocristais de silício monodispersos sem a utilização de etapas pós-síntese como a ultracentrifugação. O objetivo foi alcançado adicionando cloreto de sódio (NaCl) durante a etapa maceração, com o intuito de diminuir o tamanho dos grãos e garantir uma extração uniforme dos mesmos / Different materials were reported in this thesis aiming their possible photonic applications. Therefore the content of this thesis was distributed in two parts. Part 1 is related to the synthesis of materials for applications in random laser. The first material synthesized were the metallic nanoshells, which structure is based in a silica core and a metallic shell around it. An improved experimental method was reported for synthesize gold and silver nanoshells in order to guarantee the reproducibility and decrease the time necessary for synthesis. It was shown that the stirring rate at the end of synthesis plays an important role on the growth of metallic nanoshells. The growth of gold nanoshells was performed using a stirring rate of 190 rpm, on the other hand, the growth of silver nanoshells was performed using a stirring rate of 1500 rpm. The second material consisted of sub-micrometer silica particles whith encapsulated rhodamine 640. The encapsulation was made by the simple addition of a dye solution to do during a Synthesis of silica particles. An bichromatic random laser was operated using a concentration of 10-2 M of laser dye. Unlike other works in the literature it was possible to control the emission of the random laser only changing the intensity of the excitation source. These experiments were also revealed the possibility of frequency-pulling between dimers and monomers of rhodamine through the shift of the laser emission. Finally, in Part 2 it is discussed the synthesis and characterization of silicon nanocrystals (ncSi). The ncSi present luminescence that can be tunable by changing the ncSi sizes The synthesis was based on the thermal processing at high temperatures of HSiO1.5 hydrosilicate derivative of trichlorosilane (HSiCl3). Then, the glasses are finely grounded in a agate mortar and pestle before been extracted via an acid etching. In this experiment the objective was to obtain monodisperse nanocrystals of silicon without the use of post-synthesis steps such as ultracentrifugation. The objective was reached added sodium chloride (NaCl) during the ground step in order to decrease the size of grain for to obtain a uniform etching.

Neste trabalho serão apresentados novos métodos baseados na geração e controle de comprimento de onda em lasers aleatórios e lasers de diodo. Na primeira parte do trabalho será demonstrado um laser aleatório com realimentação localizada em filmes em biopolímeros dopado com corante. O filme é constituído por um ácido desoxirribonucleico e cloreto de cetiltrimetilamônio (DNA-CTMA) dopado com DCM. No dispositivo proposto, a realimentação óptica para o laser aleatório é dada por centros de dispersão posicionados aleatoriamente ao longo das bordas da área ativa. Os elementos de dispersão são nanopartículas de dióxido de titânio (TiO2) ou defeitos aleatórios na interface entre o polímero ativo e ar. Diferentes espectros de emissão são observados, dependendo da geometria da área excitada. Um único ressonador aleatório com dimensões de 2.6 x 0.65 mm2 foi fabricado com emissão aleatória com realimentação obtida pela excitação do dispositivo por completo. A segunda parte deste trabalho apresenta um novo método para a geração e manipulação de franjas de contorno por meio de interferometria speckle com comprimento de onda sintética, usando um único laser de diodo com cavidade externa. A cavidade externa permite sintonizar duas emissões simultaneamente, o que por sua vez muda o intervalo entre as franjas de contorno do interferômetro, além de aumentar a estabilidade do laser. Uma análise de Fourier é proposta como alternativa para medir o comprimento de onda sintético resultante das duas emissões do laser. / In this work, a new method is presented based on generating and controlling the wavelengths emitted by diode lasers and random lasers. In the first part of this work, resonant feedback random lasing from dye-doped biopolymer films is reported, consisting of a deoxyribonucleic acid and cetyltrimethylammonium (DNA-CTMA) complex doped with DCM dye. In the device, the optical feedback for random lasing is given by scattering centers randomly positioned along the edges of the active area. Scattering elements are either titanium dioxide nanoparticles or random defects at the interface between active polymer and air. Different emission spectra are observed, depending on the geometry of the excited area. A single random resonator with dimensions of 2.6 mm x 0.65 mm is fabricated and random emission with resonant feedback is obtained by uniformly pumping the full device. The second part of this work presents a new method for generating and manipulating contour fringes produced with a single external cavity diode laser in a multi-wavelength speckle interferometer. The external cavity allows tuning two simultaneous emissions, which in turn changes the contour interval of interference fringes and also improves laser stability. A Fourier analysis is applied as an alternative method for acquiring the resulting synthetic wavelength from both emissions.

Nuage d'atomes de rubidium refroidi par laser. Ces mesures fournissent des informations sur la sourceet sur le milieu de propagation. Je considère une configuration particulière en transmission, le laserse propageant au travers du nuage atomique. Cette géométrie est pertinente pour étudier différentespropriétés, comme le mouvement des atomes. Cependant, le bruit intrinsèque du laser a unecontribution importante sur les spectres de bruit. Ce bruit technique peut alors devenir gênant pourextraire le signal étudié et une bonne compréhension du phénomène est donc essentielle.Expérimentalement, les spectres de bruit en intensité montrent un comportement différent auxfréquences basses et hautes. Alors que l'on observe la conversion "standard" du bruit de fréquence enbruit d'intensité pour les fréquences basses, la résonance atomique correspondant à un discriminateurde fréquence, des différences apparaissent à hautes fréquences. Nous montrons qu'une approche dechamp moyen, en associant une susceptibilité électrique au nuage atomique, est suffisante pourexpliquer les observations. Partant de ce modèle, les spectres permettent d'extraire des informationsquantitatives sur le laser et sur le nuage atomique. Ceci est connu sous le nom de spectroscopie debruit.La perspective est d'utiliser ces mesures de bruit afin d'obtenir une signature claire du laser aléatoireà atomes froids en étudiant la cohérence temporelle de la lumière émise. Cette thèse expose unerevue du phénomène de laser aléatoire, en particulier sur le laser à atomes froids et ses propriétés decohérence / In this thesis, I present some measurements of fluctuations of light after interaction with a cloud oflaser-cooled rubidium atoms. These measurements can provide useful information on the sourceitself as well as on the medium in which light propagates. I address a particular configuration inwhich intensity noise are measured on a laser beam transmitted through the atomic cloud. Thisgeometry is relevant to investigate different properties, such as the atomic motion. However, in ourexperiment the intrinsic noise of the incident laser has an important contribution to the detected noisespectrum. This technical noise may be hard to distinguish from the signal under study and a goodunderstanding of this process is thus essential.Experimentally, the intensity noise spectra show a different behavior for low and high Fourierfrequencies. Whereas one recovers the "standard" frequency to intensity conversion at lowfrequencies, due to the atomic resonance as a frequency discriminator, some differences appear athigh frequencies. We show that a mean-field approach, which corresponds to describing the atomiccloud by a dielectric susceptibility, is sufficient to explain the observations. Using this model, thenoise spectra allow to extract some quantitative information on the laser noise as well as on theatomic sample. This is known as noise spectroscopy.The perspective of this thesis aims at applying noise measurement to obtain complementarysignatures of the cold-atom random laser by studying the temporal coherence of the emitted light.The manuscript therefore outlines a review on random laser phenomena with a focus on cold-atomrandom lasers and its coherence properties

Submitted by Diego da Silva Manoel null (diegosma@rc.unesp.br) on 2017-02-05T16:40:20Z No. of bitstreams: 1 Dissertação Diego.pdf: 1793320 bytes, checksum: ba0a17055ebb3486b214146535165ef9 (MD5) / Approved for entry into archive by Juliano Benedito Ferreira (julianoferreira@reitoria.unesp.br) on 2017-02-06T18:25:08Z (GMT) No. of bitstreams: 1 manoel_ds_me_rcla.pdf: 1793320 bytes, checksum: ba0a17055ebb3486b214146535165ef9 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-02-06T18:25:08Z (GMT). No. of bitstreams: 1 manoel_ds_me_rcla.pdf: 1793320 bytes, checksum: ba0a17055ebb3486b214146535165ef9 (MD5) Previous issue date: 2017-01-17 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / O processo sol-gel permite a produção de materiais Híbridos Orgânicos/Inorgânicos para aplicações em óptica e fotônica. Materiais Híbridos de Sílica/orgânico unem propriedades da Sílica e dos polímeros orgânicos e permitem a incorporação de diversas moléculas orgânicas na matriz, possibilitando a obtenção de materiais fotoativos avançados. Destas moléculas destacam-se os corantes lasers, como a Rodamina-B, que possui comprimento de onda de emissão bem definido e alta eficiência quântica. Neste trabalho preparamos materiais híbridos de sílica/orgânico via processo sol-gel utilizando como precursores os alcóxidos de silício 3-glicidoxipropiltrimetoxisilano (GPTS) e tetraetilortosilicato (TEOS). Amostras ainda na fase de sol foram dopadas com Rodamina-B em concentrações variando de 0,01 a 5 mmol/L. A fluorescência das amostras foi caracterizada mostrando dependência entre as características da emissão e a concentração de dopante. Os espectros de fluorescência sofrem um deslocamento para a região do vermelho com o aumento da concentração do dopante, enquanto a intensidade de emissão apresenta maior valor para a amostra com concentração de 0,5 mmol/L. Também foram determinados os coeficientes de absorção óptica, que apresentaram comportamento linear com a concentração. A partir das amostras (sol) foram produzidos xerogéis com concentrações de Rodamina-B de 0,0386 a 19,3 mmol/L. Os espectros de fluorescência destes xerogéis também apresentaram deslocamento para a região do vermelho para maiores concentrações de dopante, a intensidade de emissão é máxima para o xerogel com concentração de 6,56 mmol/L. Os coeficientes de absorção óptica dos xerogéis apresentaram um comportamento linear com a concentração de dopante. O xerogel com concentração de 19,3 mmol/L de Rodamina-B apresentou emissão de laser randômico quando excitado com laser pulsado (532 nm, 8ns), fenômeno caracterizado por um estreitamento da banda de emissão devido a dímeros da Rodamina-B em 630 nm. Microscopia eletrônica de transmissão revelou a formação de partículas de Sílica com diâmetro médio de 6,3 nm distribuídas na matriz sólida. Estes resultados são de grande interesse para aplicações em fotônica. / Organic-Inorganic Hybrid Materials prepared by sol-gel process have applications in different areas such as optics and photonics. Silica/organic hybrid materials combine the properties from the silica and the organic polymers and can be doped with organic molecules with different optical properties, allowing preparation of advanced photoactive materials. In the wide range of photoactive organic materials one of interest is the Rhodamine-B, a laser dye which presents tunable emission and high quantum yield. In this work we have produced hybrid silica/organic samples derived from 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane (GPTS) and tetraethylorthosilicate (TEOS) by sol-gel process. Silica/organic sols were doped with Rhodamine-B concentrations ranging from 0.01 to 5 mmol/L. The fluorescence spectra of the samples were characterized and a relationship between emission characteristics and dopant concentration has been observed. A red shift in the wavelength emission was observed, as the dopant concentration increased and the maximum emission intensity was achieved for the sample with concentration of 0.5mmol/L. Were determined the optical absorption coefficients that showed a linear relation with the concentration. The sol samples were dried and xerogels were obtained and the new concentrations of Rhodamine-B in the solid matrix were determined, ranging from 0.0386 to 19.3 mmol/L. The fluorescence spectra of the xerogels were characterized, showing a red shift as the dopant concentration increased and the maximum emission intensity was achieved for the xerogel with concentration of 6.56 mmol/L. The optical absorption coefficients of these xerogels showed a linear behavior with the dopant concentration. Random laser action for the xerogel with concentration of 19.3 mmol/L was measured using an pulsed laser (532 nm, 8ns), and characterized by a narrowing emission of the Rhodamine-B dimmers emission at 630 nm. Transmission electron microscopy revealed silica particles with 6.3 nm average diameter in the solid matrix. These results are very important for applications in photonics.

Made available in DSpace on 2015-05-14T12:14:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 arquivototal.pdf: 2407959 bytes, checksum: db27c0e32c73a0b37eaa484bdc506772 (MD5) Previous issue date: 2009-01-22 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The approach of this thesis is study the laser emission from highly scattering media with gain with incoherent feedback. These systems are called of random lasers and diverge from the typical laser, because they can emit monochrome light with high intensity without a cavity. We detail several experimental studies in samples containing different rhodamines in solution containing TiO2 nanoparticles, which provide the feedback to lasing. The nanoparticles densities were chosen for random laser system remains in a diffusive regime. In this regime, the probability of the photon return to the starting point of incidence is unlikely; therefore the interference effects of waves associated to the photons can be neglected and the feedback is incoherent. We study de dependence of random laser threshold on both dye concentration C and scatterers density N. We showed that the dependence of random laser threshold on the nanoparticles density is a power law N-α, but the exponent α depends on the dye concentration. We used the novel random laser spectroscopy technique to study de binding energy between molecules in the dimers, our results agree very well with those found by other authors who used traditional methods. We also showed, by the first time, the random laser emission from aqueous solution containing rhodamines 6G and TiO2 nanoparticles, Sodium Dodecyl Sulfate (SDS) was added to dissolve the dye aggregates. / A emissão de luz tipo laser a partir de meios altamente espalhadores com ganho com realimentação incoerente é a abordagem desta tese. Estes meios são altamente desordenados e divergem do conceito tradicional do laser convencional, pois eles podem emitir luz muito intensa e monocromática sem a necessidade de uma cavidade. Ao longo dessa tese, detalhamos diversos estudos experimentais onde temos usado diversos corantes lasers da família das rodaminas em solução, às soluções temos adicionado nanopartículas de TiO2, tais nanopartículas realizam o papel de meio espalhador. O regime de espalhamento nesse sistema é difusivo pelo que a probabilidade do fóton confinado retornar ao ponto inicial de incidência é pouco provável, por tanto qualquer efeito de interferência das ondas associadas aos fótons podem ser negligenciadas. No capítulo 1 é feita uma apresentação rápida dos conceitos fundamentais sobre lasers e detalhando a física dos lasers de corante, logo falamos sobre o processo de espalhamento múltiplo de fótons. Iniciamos o capítulo 2 fazendo uma revisão histórica do laser aleatório com realimentação incoerente e discutimos alguns mecanismos que podem estar envolvidos no processo de geração de luz com características laser. No capítulo 4 apresentamos resultados de um estudo meticuloso sobre o limiar em lasers aleatórios considerando a influência tanto da densidade de espalhadores como da concentração de corante O capítulo 5 é dedicado ao estudo da influencia da agregação molecular e da emissão bicromática nas propriedades da emissão de um laser aleatório quando a concentração do meio de ganho é relativamente alta. No capítulo 6 apresentamos um novo método baseado na emissão de sistemas laser aleatório para determinar a energia de ligação entre moléculas individuais que se juntaram para formar agregados. Essa agregação sempre acontece entre as de moléculas de corante em solução, formando assim dímeros, trímeros, etc. Em primeira aproximação podemos falar de dimerização que é a formação de unicamente dímeros no processo global da agregação. Para descrever teoricamente essa nova técnica, utilizamos um modelo excitônico baseado na teoria quântica que explica como devido á dimerização a banda de absorção do monômero se desdobra em duas novas bandas: uma a altas energias (banda H) e outra a baixas energias (banda J). Os nossos resultados concordam muito bem com aqueles obtidos através de técnicas de absorção que são um tanto mais complicadas de se realizar experimentalmente. Usando nossa técnica determinamos a energia de ligação entre dímeros formados em diversos tipos de corantes da família das rodaminas. Finalmente, no capítulo 7 mostramos que possível se obter um laser aleatório com alta eficiência a partir de soluções aquosas contendo rodamina 6G. Nós adicionamos Dodecil Sulfato de Sódio (SDS, sigla em inglês), um surfactante aniônico, a uma solução de rodamina 6G (catiônica). Ambos os componentes foram preparados em diferentes concentrações. A ação do SDS sobre a rodamina 6G é inibir a agregação molecular e reorientar as moléculas agregadas remanescentes na solução a fim de formar agregados fluorescentes. Mostramos também que a eficiência deste tipo de sistemas atinge seu máximo para concentrações pouco acima da concentração micelar critica do SDS.

L'interaction matière-lumière dans des milieux opaques donne lieu à des phénomènes collectifs nécessitant le couplage d'équations atomiques et d'une équation de transport. Le piégeage de la lumière dans un système atomique multi-niveaux sera étudié expérimentalement dans une vapeur froide et théoriquement avec le couplage des paramètres atomiques à une équation de diffusion. Ensuite, du gain sera ajouté dans ce nuage d'atomes froids multi niveaux. Nous montrerons théoriquement qu'un seuil laser existe dans ce type de système combinant gain et diffusion et qu'expérimentalement le gain Raman associé à de la diffusion sur une raie résonante a permis l'observation d'un laser aléatoire à atomes froids. La validité de l'équation de diffusion nécessite une non redistribution en fréquence et donc des atomes suffisamment froids pour s'affranchir de l'effet Doppler. Finalement nous étudierons le transport dans une vapeur atomique chaude (20°C-180°C) opaque. L'effet Doppler invalide la loi de Beer-Lambert pour la longueur des pas des photons entre des diffusions qui suivent alors une statistique de Lévy. / The matter-light interaction in opaque media gives rise to collective effects which may be explained by the coupling between atomic equations and light transfer equation. The trapping of light in an opaque multi-levels atomic system will be studied experimentally in a cold vapour and theoritically. Then, this vapour will be in situation with gain and amplification of light occurs. We will show that a laser threshold exists with this kind of system. Experimentally, the mixing of Raman gain and multiple scattering on a resonant line allowed the abservation a cold-atom random laser. The validity of diffusion equation needs a non frequency shift and so the temperature of atoms should be sufficiently cold to avoid Doppler effect. Finally we study the transport of light in an opaque hot atomic vapour (20°C-180°C). The Doppler effect breaks the Beer-Lambert law for photons step size distribution which is then a Levy flight statictics.

O interesse na pesquisa de Lasers randômicos, meios dispersivos com alto ganho, tem crescido nos últimos anos em virtude das novas possibilidades advindas ao se trabalhar com estes sistemas, como emissões em bandas com baixo ganho, bicromaticidade, localização da luz em meios difusos e sistemas ópticos mais compactos. Nesse trabalho serão discutidos temas como espalhamento da luz por partículas, intensidade de retroespalhamento, ganho em meios desordenados e as transições energéticas do neodímio, correlacionando as emissões características obtidas nos experimentos com a teoria. Quanto aos resultados será apresentado a primeira observação de laser randômico com nanopó de Nd:YVO4 através de análise do comportamento da emissão espectral e temporal oriunda da transição 4F3/24I11/2 (1064 nm). Os resultados apresentam outra forma de analisar a cinética temporal da emissão de laser randômico, permitindo uma separação da fração de emissão estimulada e espontânea e comparação desse resultado com o estreitamento sutil da largura de linha, típico de lasers randômicos. As conversões ascendentes e saturação de ETU (conversão ascendente por transferência de energia) serão analisadas na mesma amostra, sendo todos os ajustes provenientes da literatura e de fundamental interesse, principalmente por se tratarem de um mecanismo de perda em lasers operando na região do infravermelho. Por fim, a emissão característica será avaliada pela técnica CBS (retroespalhamento coerente) para determinação da coerência do laser emitido e localização da luz neste meio difuso, com os resultados comparados aos da simulação. / In the past few years, the interest in random lasers, which refer to lasing in disordered media where strong multiple scattering plays a constructive role instead of being only a loss factor, have received considerable attention due to its unique properties and its potential applications, such as emission at new, extremely low gain lines, simultaneous emission of several very different wavelengths at the same time, strong light localization and miniaturization. Single and multiple particle light scattering, backscattering intensity, light diffusion with gain and the energy level diagram of Neodymium will be presented in this current work, alongside with a parallel from the typical emission lines obtained experimentally with theory. The demonstration of random laser action in Nd:YVO4 nanopowder, by analyzing the spectral and temporal behavior from the 4F3/24I11/2 (1064 nm) transition is presented. A method that analyzes the decay kinetics after long-pulse excitation is used to determine the laser characteristics, allowing measuring the fractional contribution of spontaneous and stimulated emission in the samples backscattering cone, with is in agreement to the smoothing linewidth narrowing as a function of pump power typical from random lasers. Also the visible emission along a method to determine quantitatively the ETU (energy-transfer upconversion) rate is presented, which is particularly interesting, as is a mechanism that introduces a loss channel for devices emitting in the infrared region. At last, the coherent laser emission and light localization will be evaluated by using the CBS (coherent backscattering) technique in this diffusive media, in which the results are compared with simulation.