[pt] Ferritas do tipo espinélio têm atraído atenção devido a suas propriedades magnéticas com possibilidade de aplicações em dispositivos spintrônicos e de memória magnética, além de aplicações em catálise. Este trabalho tem como objetivo sintetizar o espinélio de alumínio e ferro (FeAl2O4) pelo método de síntese reação de combustão e avaliar suas características estruturais e morfológicas bem como suas propriedades magnéticas devido a sua ampla possibilidade de aplicações. A síntese deste material foi feita utilizando soluções concentradas dos nitratos metálicos hidratados de ferro e alumínio, variando o tipo e quantidade de combustível no intuito de verificar sua influência na microestrutura do produto. Os combustíveis utilizados neste trabalho foram ureia e ácido cítrico, ambos em quantidade estequiométrica, dita ideal, calculada a partir da teoria química dos propelentes, além de reações com quantidades acima e abaixo do ideal. Uma síntese apenas utilizando os nitratos metálicos, sem combustível, foi feita para comparação. O produto final das diferentes sínteses foram caracterizados em termos de estrutura e composição por meio de difração de raios X (DRX), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) e Microscopia Eletrônica Transmissão (MET). As propriedades magnéticas foram obtidas por magnetometria de amostra vibrante e a identificação das fases de ferro por espectroscopia Mössbauer. As análises indicaram que a amostra sintetizada sem combustível corresponde a óxidos de ferro e de alumínio, majoritariamente amorfo, com formação de partículas nanométricas de hematita (Fe2O3) e um comportamento paramagnético. As caracterizações das amostras produzidas com ureia apresentam maior cristalinidade em relação a sintetizada sem combustível, com a amostra em quantidade estequiométrica de ureia, resultando em um produto monofásico identificado como o espinélio FeAl2O4, misto. Já as amostras com excesso e deficiência de ureia tiveram como produto, além da formação do espinélio desejado, a formação de outra fase identificada como magnetita (Fe3O4), sendo todas as amostras sintetizadas com ureia manifestando comportamento ferromagnético. As amostras sintetizadas com ácido cítrico, em todas as condições, apresentaram um sistema trifásico constituído pelo espinélio, magnetita e hematita e mostraram comportamento também ferromagnético. Neste trabalho é mostrado que a síntese por reação de combustão se mostrou eficiente para produzir o FeAl2O4, alcançando melhores resultados utilizando ureia como combustível, em quantidade ideal. / [en] Spinel-like ferrites has attracted attention due to its magnetic properties with the possibility of spintronic and magnetic memory devices applications as well as catalysis applications. This work aims to synthesize aluminum and iron spinel (FeAl2O4) by combustion reaction synthesis method and evaluate its structural and morphological characteristics, as well as its magnetic properties due to its wide application possibilities. The synthesis of this material was made using concentrated solutions of hydrated iron and aluminum metal nitrates, varying the type and quantity of fuel in order to verify its influence on the product microstructure. The fuels used in this work were urea and citric acid, both in stoichiometric quantity, said ideal, calculated from the chemical theory of propellants, and reactions with quantities above and below ideal. A synthesis using only metal nitrates without fuel was made for comparison. The final product of the different syntheses were characterized in terms of structure and composition by Xray diffraction (XRD), Scanning Electron Microscopy (SEM) and Transmission Electron Microscopy (TEM). Magnetic properties were obtained by vibrating sample magnetometry and the iron phase identification by Mössbauer spectroscopy. The analysis indicated that the sample synthetized without fuel corresponds to iron and aluminum oxides, mostly amorphous, with formation of nanometer hematite particles (Fe2O3) and a paramagnetic behavior. The characterizations of the samples produced with urea show higher crystallinity than the synthesized without fuel, with the sample in stoichiometric amount of urea, resulting in a single phase product identified as FeAl2O4 mixed spinel. The samples with excess and deficiency of urea had as product, besides the formation of the desired spinel, the formation of another phase identified as magnetite (Fe3O4), being all the samples synthesized with urea manifesting ferromagnetic behavior. The samples synthesized with citric acid, under all conditions, presented a triphasic system consisting of spinel, magnetite and hematite and showed also ferromagnetic behavior. In this work it is shown that combustion reaction synthesis was efficient to produce FeAl2O4, achieving better results using urea as fuel, in ideal quantity.

[pt] O magnetismo molecular tem despertado muito interesse devido a possível aplicação em componentes de materiais eletrônicos. Esses tipos de materiais podem ser criados através de compostos de coordenação, como os polímeros de coordenação, que têm a capacidade de serem materiais multifuncionais. Neste trabalho foram sintetizados 11 compostos inéditos, divididos em dois sistemas que diferem conforme a composição dos materiais. O primeiro sistema utilizou a mistura do ligante policarboxilato BTB e do ligante N-doador como phen e dmdpy para avaliar a influência desses ligantes auxiliares na estrutura e propriedades dos complexos. A família que utiliza fen como ligante auxiliar gerou dois polímeros de coordenação isomorfos 1D com Cu(2+) e Co(2+) como íons metálicos. Medições de EPR para o polímero Cu(2+) não mostraram quase nenhuma interação magnética entre íons metálicos. Devido ao fato de ambos os CPs serem isomorfos, as mesmas pequenas interações magnéticas eram esperadas para o Co(2+) CP, o que é um indicativo do possível comportamento da molécula magnética devido ao forte ZFS de cobalto. A medição da suscetibilidade magnética fora de fase mostrou o comportamento do nanoímã. Um tempo de relaxação de tensão no ponto de escoamento = 5,52(4) × 10(-7)s e barreira de energia de 12,1(3) K foram determinados para este complexo. A mudança do ligante doador de N de phen para dmdpy resultou em um dímero de Cu(2+)pentacoordenado, porém, como o ligante divergente para ambas as famílias era o mesmo, a pequena interação entre os íons cobre(II) foi obtida, como evidenciado por EPR e magnetização medições. O segundo sistema apresenta íons Ln(3+) com ácido cumarínico-3-carboxílico como ligante orgânico, onde duas famílias diferentes foram obtidas alterando a proporção de íons Ln e ligante. A primeira família 1D CP foi obtida com ambos os componentes na mesma proporção. Estudos magnetocalóricos foram realizados para o Gd(3+) e o valor de entropia magnética máxima obtido foi menor que o valor esperado. Para os CPs Tb(3+) e Dy(3+) apresentaram potencial como nanoímãs devido ao sinal obtido nas medidas magnéticas dinâmicas. Foram realizados estudos fotoluminescentes para CPs Eu(3+) e Tb(3+), onde foram estimados tempos de vida de emissão de 0,30 ± 0,05 ms e 0,13 ± 0,05 ms. A segunda família obtida apresentou proporção de Ln(3+) e 3-HCCA de 1:3, e resultou em um polímero de coordenação 1D, onde a extensão da cadeia polimérica teve o mesmo mecanismo. Foram realizados estudos fotoluminescentes para CPs Eu(3+) e Tb(3+), onde foi observado um aumento no tempo de vida da emissão de 0,30 ± 0,05 ms para 0,45 ± 0,05 ms para o derivado Eu(3+) devido à remoção de uma molécula de H2O coordenada ao íon európio. Este trabalho resultou, até o momento desta dissertação, na publicação de dois artigos científicos, além de outro adicional que está em processo de review. / [en] Molecular magnetism has created a lot of interest due to its possible application in components of electronic materials. These types of materials can be created through coordination compounds such as coordination polymers, which have the capacity to be multifunctional materials. In this work, we synthesized a total of 11 new complexes organized in two systems that differ according to the composition of materials. The first system utilized the mixture of polycarboxylate ligand BTB and N-donor ligand such as phen and dmdpy to evaluate the influence of these auxiliary ligands in the complexes structure and properties. The family utilizing phen as auxiliary ligand generated two isomorph 1D coordination polymers with Cu(2+) and Co(2+) as metal ions. EPR measurements for Cu(2+) polymer showed almost no magnetic interactions between metal ions. Due to both CPs being isomorph, the same small magnetic interactions were expected for Co(2+) CP, which is an indicative of possible magnetic molecule behavior due to cobalt strong ZFS. Out-of-Phase magnetic susceptibility measurement showed the nanomagnet behavior. A relaxation time of yield point stress = 5.52(4) × 10(-7) s and energy barrier of 12.1(3) K were determined for this complex. The change of N-donor ligand from phen to dmdpy resulted in a pentacoordinated Cu(2+) dimer, however, since the divergent ligand for both families was the same, the small interaction between the copper(II) ions was obtained, as evidenced by EPR and magnetization measurements. The second system presents Ln(3+) ions with Coumarin-3-carboxylic acid as the organic ligand, where two different families were obtained by changing the proportion of Ln ions and ligand. First family 1D CP were obtained with both components with the same proportion. Magnetocaloric studies were conducted for the Gd(3+) and the obtained maximum magnetic entropy value was smaller than the expected value. For the Tb(3+) and Dy(3+) CPs displayed potential as nanomagnets due to the signal obtained in dynamic magnetic measurements. Photoluminescent studies for Eu(3+) and Tb(3+) CPs were conducted, where 0.30 ± 0.05 ms and 0.13 0.05 ms emission lifetime was estimated. The second family obtained had a Ln(3+) and 3-HCCA proportion of 1:3, and resulted in a 1D coordination polymer, where the extension of the polymeric chain had the same mechanism. Photoluminescent studies for Eu(3+) and Tb(3+) CPs were conducted, where an increase in the emission lifetime from 0.30 mais ou menos 0.05 ms to 0.45 0.05 ms for Eu(3+) derivate was observed due to the removal of one H2O molecule coordinated to the europium ion. This work resulted, at the time of this dissertation, in the publication of two scientific papers, as well as a submitted paper that is currently under review.