En raison de l'augmentation continuelle des coûts en santé, il est profitable de détecter et traiter tôt les cancers afin de diminuer les coûts de traitement à long terme. La problématique s'applique particulièrement au cancer de la prostate, qui constitue 25 % des nouveaux cas de cancer chaque année. Afin de pouvoir détecter avec un niveau de confiance élevé les petites tumeurs durant les premiers stades de développement, l'Imagerie par résonance magnétique (IRM) peut être utilisée en raison de la qualité de son imagerie des tissus mous. Cependant, les IRM offrent un accès limité au patient (diamètre < 70 cm), limitant ainsi les possibilités d'interventions intra-IRM.En combinant la précision et la polyvalence d'un système robotique et la précision de l'imagerie par IRM, il serait donc possible de pouvoir détecter et traiter tôt les petites tumeurs pour augmenter les chances de survie des patients, et ainsi, réduire une partie des coûts en santé. Les interventions visées incluent la biopsie (prélèvement), la cryothérapie (brûlure par le froid), la curiethérapie (dépôt de pastilles émettrices de radiations) et l'ablation thermique par laser. La compatibilité IRM (qui exige le fonctionnement sous un champ magnétique de plus de 7 teslas) et l'espace confiné sont les deux principaux défis de la robotique en IRM, et nécessitent l'implantation de nouveaux types d'actionneurs. Le mémoire présente la conception et la fabrication de muscles pneumatiques de polymère et leur application à un manipulateur robotisé pour le cancer de la prostate. L'intégration des muscles pneumatiques dans des structures de polymère permet de simplifier leur fabrication, en plus d'assurer plus de précision en diminuant les erreurs liées à la fabrication. Une méthode de conception est développée, utilisant un modèle de manipulateur et quatre modèles de muscles. La modélisation des muscles débute par un modèle géométrique et est suivie d'un raffinement géométrique par éléments finis. Les éléments finis servent également à valider l'hypothèse de déformation uniaxiale du muscle qui sert de prémisse au troisième modèle, un modèle 1-D analytique qui prédit les performances du muscle. Enfin, le muscle est modélisé en se basant sur une caractérisation expérimentale. Les muscles pneumatiques, intégrés dans une architecture parallèle, permettent d'améliorer la précision des interventions intra-IRM tout en maintenant un rapport efficacité-coût élevé. Les performances des muscles pneumatiques et du manipulateur sont validées expérimentalement et permettent d'atteindre les requis cliniques de l'application de détection et traitement du cancer de la prostate. Les expériences en laboratoire et en IRM ont en effet permis de démontrer une erreur en boucle fermée inférieure à 0.5 mm, une rigidité adéquate de 0.32 N/mm et une absence d'impact du manipulateur sur la qualité des images d'IRM. Enfin, les performances des muscles pneumatiques intégrés ouvrent la porte à de nouvelles applications et à un changement de paradigme pour la conception de robots binaires précis à faible coût.

Nous avons visualisé et quantifié, grâce à un rhéomètre transparent contra-rotatif, les mécanismes de dispersion (érosion et rupture) d'un amas de noir de carbone dans une matrice élastomère soumise à un cisaillement simple. Des lois de dispersion ont été déterminées: la rupture est caractérisée par une contrainte critique de rupture qui s'avère être inversement proportionnelle à la taille de l'amas, l'érosion est définie par une loi reliant le volume érodé à la contrainte et à la quantité de déformation appliquées, loi qui ne dépend pas de la taille de l'amas. L'effet de paramètres clés pour la dispersion (infiltration, concentration) a été étudié. Une infiltration partielle de l'amas par la matrice ou la concentration en charge (via la fréquence de collision) accélèrent l'érosion. Un modèle de dispersion a été construit. Il permet de prédire l'évolution de la taille d'un amas de noir de carbone au cours du mélangeage et peut être utilisé pour optimiser la dispersion en mélangeur.

L'objectif principal de cette thèse a été de déterminer le rôle joué par l'architecture macromoléculaire du réseau sur les propriétés élastiques non linéaires, la résistance à la rupture et la résistance à la cavitation sous chargement hydrostatique. Nous avons synthétisé, dans des conditions contrôlées, trois réseaux élastomères dits « modèles » de Polyuréthanne (PU), à partir d'un triisocyanate et de polyether diols isomoléculaires (PPG). Une caractérisation physico-chimique fine des réactifs et des réseaux a été réalisée en utilisant des techniques telles que : RMN, FTIR et fractions solubles. Les propriétés élastiques non linéaires, viscoélastiques linéaires et la résistance à la rupture en mode I des trois réseaux modèles ont été caractérisées. Les essais de cavitation ont été effectués sur un dispositif expérimental développé pour cette étude, permettant de suivre les mécanismes de formation de cavités, à la résolution optique près, en temps réel. En menant une analyse systématique des conditions de cavitation, en fonction de la vitesse de déformation et de la température, il est apparu que, contrairement au modèle d'instabilité élastique communément utilisé, l'expansion critique de la cavité n'est pas uniquement pilotée par le module élastique; mais dépend fortement de l'énergie de rupture, GC et de l'extensibilité limite du réseau. Par ailleurs, nous avons observé l'apparition de cavités pré-critiques avant la fracture catastrophique ; ce qui met en évidence l'existence de deux critères : l'un, propre au processus de nucléation, principalement piloté par des mécanismes statistiques et activés thermiquement (distribution de défauts, temps, température, etc.) ; et l'autre, lié à la croissance de la cavité en milieu confiné contrôlé par GIC, et par le comportement aux grandes déformations. Enfin, la présence d'enchevêtrements dans l'architecture du réseau macromoléculaire s'est avérée clairement bénéfique pour stabiliser la croissance de cavités et donc pour renforcer la résistance à la cavitation.

L'identification du comportement des polymères et notamment des élastomères reste un problème délicat. Dans ce travail, nous proposons une méthode d'identification qui associe la mesure de champ de déformation par analyse d'images avec l'optimisation d'un champ de contraintes adapté à l'essai. L'essai retenu est un étirage biaxial réalisé sur une éprouvette en forme de croix. L'approche proposée transforme l'inconvénient de l'hétérogénéité en avantage puisqu'il permet de réaliser l'identification simultanée sur plusieurs états de déformation : typiquement traction uniaxiale, plane et biaxiale. Le champ de contrainte est approché par la somme d'un champ homogène et d'un champ complémentaire vérifiant les conditions de bords libres et qui décroît lorsqu'on pénètre dans l'échantillon. La longueur caractéristique de la décroissance est optimisée de telle sorte que le champ approché vérifie au mieux les équations d'équilibre. En combinant l'analyse d'images avec le champ de contrainte optimisé, on identifie le potentiel hyperélastique en calculant explicitement les deux dérivées f=∂W/∂I1 et g=∂W/∂I2 où et sont les deux 1er invariants du tenseur de Cauchy droit. Enfin, un algorithme spécifique est mis en oeuvre par éléments finis pour une simulation 2D des matériaux hyperélastiques incompressibles. Cet algorithme est utilisé pour valider l'identification en comparant les résultats de la simulation et ceux de l'expérience

L'ajout de charges (agrégat de taille submicronique) dans une matrice élastomère apporte des propriétés physiques qualitativement différentes de celles de la matrice pure : module complexe dépendant de la température, forts effets non linéaires, forte dissipation... Ces propriétés sont liées à la nature de la matrice et des charges, à leur fraction volumique, et enfin à la force des interactions charge / matrice. Nous présentons d'abord les différents systèmes et la caractérisation de leurs propriétés mécaniques, de façon à clarifier le rôle des différents paramètres.La cristallisation sous traction du caoutchouc naturel a un effet important sur ses propriétés mécaniques. Nous l'avons donc mesurée quantitativement dans chacune des formulations. Nous montrons que le taux de cristallisation à la rupture est toujours de l'ordre de 13%. La nature de l'interface silice / matrice a un effet sur les propriétés mécaniques mais pas sur la cristallisation. Nous avons ensuite étudié le comportement en traction simple d'échantillons pré-entaillés. Nous montrons que la plus grande résistance à la propagation d'entaille du caoutchouc naturel renforcé est corrélée à la présence d'instabilités de propagation (rotation d'entaille). Les mécanismes physiques à l'origine de la rotation d'entaille ne sont pas compris. Nous décrivons la dynamique de propagation des rotations à différentes échelles, et les caractéristiques des rotations.La combinaison de la cristallisation induite et de la présence des charges induit dans le matériau une très grande anisotropie qui pourrait être à l'origine des rotations. / The subject of this PhD thesis is the resistance to tear of reinforced elastomers. The general context of this work is related to the performances of reinforced elastomers, specifically silica reinforced natural rubber, as regards various usage properties : wear of tyre tread, fatigue and tear resistance of tyre flanks, etc. Wear and fatigue mechanisms are very complex. This PhD thesis is a first step towards understanding these mechanisms. We focussed on the parameters which control ultimate properties (resistance to failure, resistance to tear propagation) of uniaxially stretched samples. Reinforced elastomers are nanocomposite materials made of an elastomer matrix in which submicrometric filler particles or aggregates are dispersed. Adding fillers considerably enhances usage properties, specifically ultimate properties. Mechanical and physical properties qualitatively different from those of the pure elastomer matrix are induced: a strongly temperature dependent complex modulus, strong non linear effects (Payne effect), large dissipation, hysteresis, plasticity and long time recovery (Mullins effect). The material parameters which have an influence on the properties are: the nature of the elastomer matrix (natural or synthetic rubber) and of the reinforcing fillers (carbon black or silica), the volume fraction and dispersion state of the fillers, the nature and strength of interactions at filler-matrix interfaces.This work is an experimental study of the resistance to failure and to tearing of uniaxially stretched samples. The various systems which have been studied are presented first. Their mechanical properties have been characterized in the various regimes of strain amplitude. The various samples have been compared systematically in order to clarify the effect of the various material parameters.Natural rubber crystallizes under strain. This phenomenon is very sensitive to the formulation of the various materials and has a tremendous effect on mechanical and ultimate properties. Thus, we have measured quantitatively the amount of crystallinity induced as a function of the applied strain during elongation cycles and up to sample failure. The influence of the nature and volume fraction of the fillers and of the matrix-filler interfaces has been studied. The crystallinity is close to 13% in all studied materials. In samples filled with silica, the nature of the filler-matrix interactions (covalent coupling vs no coupling) has very little influence on crystallization, whereas it modifies strongly the mechanical properties.Then we have studied the resistance to failure of uniaxially stretched pre-notched test samples. Within a macroscopic approach, we have related the ultimate property (energy density at break) to the various tear propagation modes which are observed. We have studied the effect of temperature and drawing speed. It has been shown that the higher resistance to failure of reinforced natural rubber is related to the appearance of spectacular instabilities of the propagation direction (the so-called ‘tear rotation’). The appearance of tear rotation is specific to pre-notched reinforced natural rubber samples. The physical mechanisms responsible for tear rotation are not yet fully understood. The combination of reinforcement due to fillers and of strain-induced crystallization may lead to a strong anisotropy of the elastic material constant of the material in front of the tear tip, and this might be the driving force for tear rotation. The rotation length has been identified as an important parameter which correlates well to the ultimate properties. The tear propagation is described at various scales. The typical length scales associated to tear rotation which are observed have been related to the material properties.

Cette thèse s’intéresse à la propagation dynamique de fissure dans les membranes élastomères du point de vue expérimental. Elle a pour but d’identifier les paramètres qui gouvernent la cinématique de ces fissures se propageant à grande vitesse, afin d’en prédire la trajectoire. Fondé sur l’utilisation conjointe d’une caméra à haute résolution et d’une caméra rapide, le dispositif expérimental permet de mesurer des champs à partir de la corrélation d’images au cours de la propagation de la fissure. Mis en pratique sur un polyuréthane, ce dispositif permet de retrouver la configuration de référence de l’éprouvette pendant la propagation de fissure, préalable indispensable à l’étude mécanique du problème. En plus des champs cinématiques, la densité d’énergie élastique et les contraintes sont évaluées grâce à une loi de comportement hypérélastique Les résultats de ces essais constituent une large base de données sur la rupture dynamique de membranes élastomères. La méthode permet de réaliser une analyse cinématique et énergétique de la propagation stationnaire et instationnaire, toujours dans la configuration de référence. La propagation supersonique est observée pour les hauts niveaux de déformation de la membrane. Enfin,ces observations permettent une discussion sur l’utilisation de l’approche énergétique de la rupture dynamique et de la pertinence des mesures de champs actuelles pour caractériser ce type de propagation de fissure. / This PhD thesis tackles the issue of dynamic fracture of elastomer membranes from an experimental point of view. It aims at providing some insight to predict the trajectories of high speed cracks under large strain. An experimental procedure involving high resolution and high speed cameras is developed in order to perform full-field measurements based on digital image correlation during crack propagation. Tested with a highly stretchable elastomer (polyurethane), this set-up permits to retrieve the material configurations of the sample all along crack growth, which is a crucial step toward a complete mechanical analysis of the problem. In addition to the kinematic fields,both strain energy density and stress fields are estimated thanks to a hyperelastic model, which is issued from mechanical characterisation of the material. Results of these experiments provide a comprehensive database on dynamic fracture of membranes. The method is designed to perform kinematic and energetic analyses of both steady and unsteady crack propagation in the reference configuration. Supersonic crack growth is observed for large prescribed deformation of the membranes. Finally, these observations lead to a discussion on the energetic approach in dynamic crack growth and the current applicability of full-field measurements to characterise dynamic crack growth in elastomers.

L'utilisation de liens non covalents forts entre des chaînes polymères améliore considérablement les propriétés des matériaux. Ainsi, il est possible d'obtenir des propriétés polymères avec des petites molécules fonctionnalisées. Nous décrivons la synthèse d'un nouveau groupe associatif supramoléculaire simple à synthétiser, le groupe amidoéthylimidazolidone. En synthétisant la 1-(2-aminoethyl)-2-imidazolidone, ainsi que d'autres dérivés réactifs comportant notre groupe associatif, on peut envisager la synthèse de matériaux comportant ce motif et s'adapter à tout type de chimie. Le greffage de ce sticker de manière contrôlée sur des dimères d'acides gras donnent des molécules qui, malgré leur petite taille, se comportent comme des polymères et des réseaux supramoléculaires semi-cristallins dans les propriétés peuvent être modulées selon le grade de dimère choisi. En fondu, les systèmes se comportent comme des polymères ramifiés en cours de gélification. De façon encore plus originale, le greffage d'urée sur des dimères d'acides gras déjà fonctionnalisés donne également des petites molécules, mais qui se comportent comme élastomères et qui ont en plus la propriété d'auto-cicatrisation. Ce phénomène est interprété par un mécanisme de reformation des liaisons H rompues lors de la fracture.

Ce travail porte sur la simulation moléculaire de systèmes polymériques, à l'échelle mésoscopique, par la méthode de la Dynamique des Particules Dissipatives. Le but de cette thèse est de mieux comprendre les liens entre la structure des matériaux étudiés et leurs propriétés dynamiques, rhéologiques et mécaniques. Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés à la construction de potentiels pour la modélisation mésoscopique de fondus de polymères, à partir d'une caractérisation microscopique. Nous avons ensuite réalisé une étude détaillée de la dynamique de fondus de polymères enchevêtrés et non enchevêtrés, combinée à une analyse topologique pour des chaînes de longueur croissante. Nos conclusions font clairement le lien entre les transitions dans les lois d'échelles en temps de relaxation, en viscosité et en diffusion et les grandeurs statiques mesurées, telles que la masse entre enchevêtrements. Enfin, nous nous sommes penchés sur les propriétés mécaniques d'élastomères. Nous montrons que non seulement le degré de réticulation, mais également la taille des liens de réticulation, ainsi que la topologie du réseau ont une influence sur le module de cisaillement de ces systèmes.

Dans le présent travail, deux aspects complémentaires de la modélisation mécanique des élastomères sont abordés. Le premier concerne le choix d'un modèle de comportement adapté aux élastomères et le second concerne le développement d'un élément fini spécifique pour l'étude des membranes élastomères soufflées. <br />Après une description des caractéristiques mécaniques particulières de ces matériaux, une méthodologie d'identification des paramètres matériels est proposée. A cette fin, un outil spécifique est développé. Celui-ci permet d'identifier un matériau suivant plusieurs cas de chargement simultanément. Une des originalités de ce travail est l'utilisation des algorithmes génétiques et d'une programmation proche de l'orienté objet. Cet outil a permis d'établir un bilan des performances respectives de différents modèles hyperélastiques de la littérature. <br />Notre attention s'est ensuite portée sur la construction d'un nouveau modèle permettant de modéliser l'effet Mullins, perte de raideur dans les premiers cycles de chargement, caractéristique des élastomères. Sur la base de concepts physiques, le modèle huit-chaînes est modifié afin de rendre compte des modifications des caractéristiques de réseau. <br />Enfin, la comparaison des modèles de comportement est vue au travers du soufflage de structures membranes. Un élément fini utilisant une interpolation de type B-spline est développé afin d'étudier la réponse fortement non-linéaire de structures simples axisymétriques. Puis, une étude comparative est menée sur les modèles récents fondés sur la statistique de chaînes afin de mettre en évidence l'influence du choix du modèle constitutif sur la réponse globale de la structure.

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