京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第19716号 / 工博第4171号 / 新制||工||1643(附属図書館) / 32752 / 京都大学大学院工学研究科電子工学専攻 / (主査)教授 野田 進, 教授 藤田 静雄, 教授 川上 養一 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(農学) / 甲第19763号 / 農博第2159号 / 新制||農||1039(附属図書館) / 学位論文||H28||N4979(農学部図書室) / 32799 / 京都大学大学院農学研究科地域環境科学専攻 / (主査)教授 近藤 直, 教授 清水 浩, 准教授 小川 雄一 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Agricultural Science / Kyoto University / DFAM

Mitt-Infrarot-Technologie (mid-IR) ist ein äußerst leistungsfähiges Werkzeug für die Anwendung in der Molekülspektroskopie, da die Schwingungsmoden vieler Moleküle in diesem Wellenlängenbereich liegen. Der Quantenkaskadenlaser mit externem Resonator (EC-QCL) kann alle Bereiche dieses Spektrums abdecken. Das Hauptanliegen dieser Arbeit ist die Verbesserung der Leistung des EC-QCL im Hinblick auf die Breite des Wellenlängen-Durchstimmbereichs und die Laserleistung. Theoretische Untersuchungen bestätigen zunächst, dass der QCL die Schlüsselrolle bei EC-Systemen einnimmt: Die Effizienz des EC wird bestimmt durch die Effizienz des QCL und die Güte der Antireflex-Schicht (ARC) der Laserfacette. Die Breite des Durchstimmbereichs wird bestimmt durch das Gain-Spektrum des QCL. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die QCL in unserer Gruppe hergestellt und vom QCL-Wachstum selbst bis hin zur Facettenbeschichtung optimiert. Eine der größten Herausforderungen in der Herstellung des EC-Systems ist die Reduktion des Reflexionsvermögens innerhalb der Facetten des Laserchips. Dafür haben wir ein neues ARC-Konzept entwickelt und auf dem beschichteten Substrat demonstriert, dass innerhalb des gesamten, sehr breiten Wellenlängenbereichs von 7–12 μm die Reflexion auf unter 1% reduziert wird. Das Beschichtungsmodell wurde außerdem auf „broad-gain“-QCL-Facetten angewendet, wodurch die Reflexion auf 0,75% über den gesamten Emissions-Wellenlängenbereich reduziert werden konnte. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Entwicklung und Konstruktion von EC-Lasersystemen. Es wurden zwei kompakte Laser vom Littrow-Typ entwickelt, die von 920 cm-1 bis 1190 cm-1 durchstimmbar sind und die eine Pulsleitung von 0.45 W erreichen. Außerdem wurde eine neue optische Konfiguration des EC-Systems vorgeschlagen um eine höhere Ausgangsleistung zu erzielen. Dieser „Intra-cavity Out-coupling Laser“ erreicht eine Pulsleistung von 1 W und den gleichen Emissionbereich wie die beiden Littrow-Laser. / Mid-infrared (mid-IR) technology is a very powerful tool for molecular spectroscopy since vibration modes of many molecules lie in this wavelength range. The External-Cavity Quantum Cascade Laser (EC-QCL) can cover any part of this spectral range. The main goal of this study is to improve EC-QCL performance in terms of wavelength tunability and laser power. The theoretical study about Quantum Cascade Laser (QCL) and EC systems has confirmed that the QCL plays the core role of EC-QCL systems; the power efficiency of an EC system is determined by the combination of the power efficiency of QCL and AR-coating of the laser facet. The width of the tuning range is determined by the gain spectrum of QCL. During this work, QCLs have been fabricated in our group and the optimization of these factors were carried out with various approaches, from QCL growth to facet coatings. One of the major challenges in making EC systems is to reduce the intra-facet reflectivity of the laser chip, and we first proposed a new anti-reflection (AR) coating concept and demonstrated its performance for the first time to the community, achieving good reduction of reflection of the AR-coated substrate over 7-12 μm range, keeping below R < 1% reflection over the entire spectrum. The coating model was applied on broad-gain QCL facets, and the reflection was reduced to 0.75% over the entire emission wavelength range. Furthermore, this work focused on the development and engineering of laser systems, and two compact Littrow-type lasers and an EC system with a new optical configuration have been developed, achieving good performances; tunable from 920 cm-1 to 1190 cm-1 and 0.45 W pulse power. The new type of laser, an Intra-cavity out-coupling EC laser, was also proposed to enhance the power output and achieved over 1 W pulse power with keeping the same tuning range as the Littrow-type. / 中赤外分光の技術は非常に有用である。これはとりわけ多くの分子振動モードがこの波長帯域に存在しているためである。可変長レーザーである外部共振器量子カスケードレーザー(External cavity quantum cascade laser, EC-QCL)は、これらスペクトル領域を網羅することが可能で、したがって、EC-QCLは産業スケールを含めた、標準的な光源として非常に潜在的である。商品化のフェーズをさらに推し進めるため、このレーザー性能におけるボトムアップの技術が求められてる。 多くの中赤外光のアプリケーションには広帯域の光源が求められている。この研究はおもにそうした性能を最大化することを背景としている。具体的な目的としては、波長の変調性および光源の強度の向上である。これらの目的に取り組むため、我々はいくつかの段階にステージ化して研究を進めてきた。まず初めに、QCLおよびEC-QCLの基本的な特性の追求から始めた。QCLおよびEC-QCLの物理機構の理論的な考察を行い、これらからEC-QCL形態における要素の最適条件もしくは要請を求めた。QCL素子が、その主要な部位であり、EC系におけるほとんどの性能特性である量子効率、変調領域幅、増幅器の光学損失を決定する。 さまざまなアプローチによりこれら緒特性の最適化が行われた。 この研究のなかで、我々グループ内でシステムの心臓となるQCL素子の全製造プロセス(結晶成長から素子コーティングに至るまで)をおこなった。これら製造手順および性能特性の詳細もまた本論文に記す。 ECレーザーにおける要請特性の中で特に困難な課題として、レーザー素子の内部断面(intra-facet)の反射率の低減があげられる。これに応じるものとして、我々は新たな反射防止膜のコンセプトで、特に中赤外光領域に有益なものを提案した。この実現のために、様々な誘電体物質の光学特性を調べ、中赤外光の応用に最適なものを選択し、実際のコーティングに応用した。ここで提案されたモデル``quasi-Lockhart'' (疑ロックハート)のコーティングは、実験によりその高い性能が実証された。波長7–12 μmの領域をカバーし、かつその全領域内で反射率を1%以下に抑えることができた。またこのコーティングは広帯域ゲインのチップにも施され、その反射率を全体域をカバーしながら、0.75%まで低減させた。この成果はEC-QCLだけでなく、一般の中赤外光の光学コーティングにおいても大いに有用であろう。 さらに、我々は本研究の中でレーザーシステムの構築にも取り組んだ。この研究のなかで、二台のLittrow型レーザーと、新たな光学系をもつECレーザーを構築し、その高性能性を実証した。Littrow型では920 cm-1-1190 cm-1の帯域とパルス強0.45 Wを達成。新たなレーザーシステムであるIntra-cavity out-coupling系は従来の系にくらべ高出力することを目的とされ、その帯域を維持しながら、パルス強1~Wの出力を達成した。またこれら新たなシステムを用いて、またプロジェクトバートナーとの食道癌の細胞イメージングも試験、およびグループにおいてアンモニアの吸光度測定を実施した。