Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / In this work we detail the magnetoelastic coupling method in which the elastic term is absorbed by the exchange term allowing it to obtain additional contributions, Sadd, to the total entropy variation, by means of the dependence of the exchange parameter (T;H; P). For this purpose, we proposed the dependence of the bulk modulus with temperature, B(T), for the linear case (L-case) and Wachtman type (W-case), thus verifying that the total entropy variation , SMaxwell, is the sum of the conventional entropy variation, Sconv, with the additional contribution, that is, SMaxwell = Sconv + Sadd. In addition, we analyzed: i) the action of hydrostatic pressure on magnetic and magnetocaloric properties for both L and W cases, where there was a reduction in transition temperature, TC, a change in nature of the magnetic transition and the increase in the intensity of the magnetocaloric e ect, Siso, keeping constant the area under the curves, with increasing pressure; (ii) the action of the magnetic eld on the barocaloric properties, where an increase in TC and a reduction of the barocaloric e ect, bar iso , could be observed, constant keeping the area under the curves, with the increase of the magnetic eld, thus verifying that the barocaloric e ect is energetically more e cient under the action of low elds than the magnetocaloric e ect; and (iii) the action of the magnetic eld and the pressure simultaneously, verifying an alternative way to potentiate the magnetocaloric e ect for a wide temperature range, which makes possible to apply the results to other systems besides MnAs and their parents. Finally, an extension of the Kubo and Ohata model, similar to Bean-Rodbell, was presented for the manganites, La1-xCaxMnO3 and La2=3(Ca1-xSrx)1=3MnO3, in the presence of magnetic eld, thus describing its magnetic, magnetocaloric, barocaloric and structural properties, by means of such magnitudes as: magnetization, variation of magnetic entropy, deformation, double exchange energy and electron conduction bandwidth eg, thus showing the connectivity between these quantities in the description of the physical properties of these compounds and showing an alternative model in the theoretical study of these manganites of Lanthanum. / Neste trabalho de pesquisa detalhamos o m etodo de acoplamento magnetoel astico no qual o termo el astico e absorvido pelo termo de troca possibilitando obter contribui c~oes adicionais, Sadd, a varia c~ao de entropia total, por meio da depend^encia do par^ametro de troca (T;H; P). Com esta nalidade, se prop^os a depend^encia do m odulo de volume com a temperatura, B(T), para o caso linear (caso-L) e do tipo Wachtman (caso-W), veri - cando assim que a varia c~ao de entropia total, SMaxwell, e a soma da varia c~ao de entropia convencional, Sconv, com a contribui c~ao adicional, ou seja, SMaxwell = Sconv+ Sadd. Al em disso, analisou-se: i) a a c~ao da press~ao hidrost atica nas propriedades magn eticas e magnetocal oricas para ambos os casos, L e W, onde veri cou-se uma redu c~ao na temperatura de transi c~ao, TC, uma mudan ca na natureza da transi c~ao magn etica e o aumento na intensidade do efeito magnetocal orico, Siso, mantendo a area sob as curvas constante, com o aumento da press~ao; ii) a a c~ao do campo magn etico nas propriedades barocal oricas, onde constatou-se um aumento em TC e uma redu c~ao do efeito barocal orico, Sbar iso , mantendo a area sob as curvas constante, com o aumento do campo magn etico, veri cando assim que o efeito barocal orico e energeticamente mais e ciente sob a c~ao de baixos campos do que o efeito magnetocal orico; e iii) a a c~ao do campo magn etico e da press~ao de forma simult^anea, veri cando uma forma alternativa de potencializar o efeito magnetocal orico para uma larga faixa de temperatura, sendo poss vel aplicar os resultados a outros sistemas, al em do MnAs e seus parentes. Por m, apresentou-se uma exten c~ao do modelo de Kubo e Ohata, similar ao de Bean-Rodbell, para as manganitas, La1-xCaxMnO3 e La2=3(Ca1-xSrx)1=3MnO3, em presen ca de campo magn etico, descrevendo assim as suas propriedades magn eticas, magnetocal oricas, barocal oricas e estruturais, por meio de grandezas como: magnetiza c~ao, varia c~ao de entropia magn etica, deforma c~ao, energia de dupla troca e largura da banda de condu c~ao dos el etrons eg, evid^enciando desta forma, a conectividade entre essas grandezas na descri c~ao das propriedades f sicas desses compostos e apresentando um modelo alternativo no estudo te orico destas manganitas de Lant^anio.

In this dissertation were studied powders and pellets of the CayFe12-yO19-aFe2O3(0 ≤ y ≤ 1,0) obtained by the proteic sol-gel process having as precursor coconut water. Samples were analyzed by techniques of X-ray diffraction, magnetometry and impedance. The impedance analysis showed that resistivity increased with the calcium concentration to 0.0 <y ≤ 0.2, but decreased for y> 0.2 and reached saturation at 7.5×106 Ω.cm to y = 0.9. The magnetization curve as a function of the magnetic field presents high values of saturation magnetization (Ms = 40 emu / g) with low remanent field (Mr = 6.7 emu / g) and coercive field (Hc = 320 Oe). By means of X- ray diffraction we have observed that agglomerates of the type hexaferrite CaM were formed after the doping with hematite, i.e., there was the existence of the two phases occurring antiferromagnetic coupling confirmed by exchange bias field of 9.6 Oe. / Resumo : Nesta dissertação foram estudados os pós e pastilhas de CayFe12-yO19 - (0 ≤ y ≤ 1,0) obtidos por meio do processo sol-gel proteico que tem como precursor água de coco. As amostras foram analisadas através de técnicas de difratometria de raios X, magnetometria e impedanciometria. A análise de impedância mostrou que a resistividade aumentou com a concentração de cálcio para 0,0 < y 0,2, mas diminuiu para y> 0,2 e atingiu a saturação em 7,5×106 cm para y = 0,9. A curva de magnetização como uma função do campo magnético teve valores elevados de magnetização de saturação (Ms = 40 emu/g) com baixo campo remanente (Mr = 6,7 emu/g) e campo coercivo (Hc = 320 Oe). Por meio da difratometria de raios X observou-se que foram formados aglomerados da hexaferrita tipo CaM a partir da dopagem da hematita, ou seja, houve a existência das duas fases ocorrendo um acoplamento ferro-antiferro, confirmado pelo campo de exchange bias na curva de M x H de 9,6 Oe.

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / In ferromagnets, magnetic entropy change is written by function that starts (in Ti = 0) and finish (in Tf ? 8) in zero after going through a maximum (the transition temperature TC). The enclosed area is thus A = Z Tf?8Ti=0SdT wherein S =Z HfHi ?M?T!HdH. AsM ? 0 writing for high temperatures independent of values of accessible field, the area is A =Z HfHi M(Ti ,H)dH defining the so-called rule of areas. This rule states that the enclosed areais defined by the values M(Ti,H) in the interval [Hi,Hf ]. Of course that it can be used at any interval [Ti, TF ]. This suggests that in a narrow region of temperatures around TC, A shouldvary with H (assuming Hi = 0) according to a power law: A ? Hm. The fact M(Ti,H) define the area is evident because the ferromagnet in question must follow an equation of state. Thus,M(Ti,H) and M(TF ,H) contains the information of the area A between Ti and TF . In this issue we consider since the equation of state more simple for a ferromagnet (Brillouin function) up to corresponding to systems that present crystal field effects and subject to hydrostatic pressure too. We analyze compounds RAl2 (R: Dy, Nd and Pr) and we have determined the values of the exponent m. We check the universality curvas of magnetocaloric potential (isothermal S ? Hn and adiabatic T ? Mp), of its areas and the exponents m and n. Finally, we obtain the usual critical exponents, analyzed the graphs of Arrott of the magnetic curves, based on the criteria Banerjee, and using the method Kouvel-Fisher. Main result is that, despite the application of pressure tends to induce discontinuous transitions, there are regions of applied field, in that is observed the collapse S curves. The scaled curves also suggests a continuous-discontinuous way with the definition of a tricritical point (he case ofPrAl2 under pressure 3,8 kbar). / Em ferromagnetos, a variação de entropia magnética é uma função que inicia (em Ti = 0 ) e termina (em Tf ? 8) no zero após passar por um máximo (na temperatura de transição TC). A área encerrada é assim dada por A =Z Tf?8Ti=0SdT em que S =Z HfHi?M?T!HdH. Como M ? 0 para temperaturas altas, independente dos valores de campo acessíveis, a área resulta A =Z HfHiM(Ti ,H)dH definindo a chamada regra das áreas. Esta regra estabelece que a área encerrada fica definida pelos valores M(Ti ,H) no intervalo [Hi,Hf ]. É claro que a mesma pode ser usada em qualquer intervalo [Ti, Tf ] . Isto sugere que em uma região estreita de temperaturas, ao redor de TC, A deve variar com H (supondo Hi = 0) segundo uma lei de potência: A ? Hm. O fato de M(Ti,H) definir a área é evidente pois o ferromagneto em questão deve seguir uma equação de estado. Desta forma, M(Ti,H) e M(Tf ,H) contém a informação da área A entre Ti e Tf. Neste trabalho consideramos desde a equação de estado mais simples para um ferromagneto (a função de Brillouin) até a correspondente a sistemas que apresentam efeitos de campo cristalino e ainda sujeitos a pressão hidrostática. Analisamos os compostos RAl2 (R: Dy, Nd e Pr) e determinamos os valores do expoente m. Verificamos a universalidade nas curvas dos potenciais magnetocalóricos (isotérmico S ? Hn e adiabático T ? Mp), de suas áreas e dos expoentes m e n. Finalmente, para a obtenção dos expoentes críticos usuais, analisamos os gráficos de Arrott das curvas magnéticas, com base no critério de Banerjee, e usando o método Kouvel-Fisher. Um dos principais resultados é que, apesar da aplicação de pressão tender a induzir transições descontínuas, existem regiões de campo aplicado em que é observado o colapso das curvas de S. As curvas reescaladas também sugerem a passagem contínua-descontínua com a definição de um ponto tricrítico (caso do PrAl2 sob pressão de 3,8 kbar).

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-18T12:30:25Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Iwamoto_WellingtonAkira_D.pdf: 11664469 bytes, checksum: 8790fc8d822330998a201e2b73fea42c (MD5) Previous issue date: 2011 / Resumo: Sistemas de dimensões reduzidas possuem muitas aplicações tecnológicas. Há uma corrida para o desenvolvimento de dispositivos cada vez menores assim como para alcançar o controle e manipulação de dispositivos na escala nanométrica. Isto requer estudos sistemáticos de propriedades físicas em sistemas de tamanhos reduzidos. O foco deste trabalho é o estudo de Ressonância de Spin Eletrônico (ESR) em sistemas de dimensões reduzidas. Os materiais escolhidos para esse estudo foram filmes finos de GaAs, GaN dopados com Mn (GaMnAs e GaMnN), filmes finos amorfos de silício dopados com terras-raras a-Si:RE (RE = Y, Gd, Er e Lu) e nanopartículas (NPs) dopadas com impurezas magnéticas de terras-raras e metal de transição em matrizes metálicas Ag:R (R = Er, Yb e Mn) e em isolantes NaYF4:Gd. A finalidade desse estudo é explorar as propriedades magnéticas microscópicas destes sistemas. Os resultados das medidas em filmes de GaMnAs e GaMnN indicaram ausência de ferromagnetismo de longo alcance. Os experimentos de ESR mostraram ausência da relação entre largura de linha (?H) de ESR e a concentração de íons de Mn2+, mas foi observado que ?H aumenta conforme o nível de cristalinidade das amostras aumenta. Além disso, há um aumento de ?H em baixas temperaturas para os filmes com maior nível de cristalinidade, sugerindo uma correlação magnética de curto alcance entre os íons magnéticos se estabelecendo nessas amostras. Resultados similares foram encontrados para os filmes de GaMnN, exceto na medida de magnetização em função do campo magnético para GaMnN, a qual podemos observar ¿loops¿ ferromagnéticos abaixo de T ? 50 K ao contrário dos filmes de GaMnAs que não observamos nenhum ¿loop¿ ferromagnético em T = 2 K. Para outro grupo de filmes de a-Si:RE, foi estudado o efeito de redução na densidade de estados ligações pendentes (D0) nos filmes Si dopados com diferentes espécies de terras-raras (RE¿s) em função das diferentes concentrações. De acordo com nossos resultados, a dopagem com RE reduz a intensidade do sinal de ESR dos estados D0 com uma dependência exponencial das concentrações de RE¿s. As NPs de Ag:R e de NaYF4:Gd foram preparadas pelo método químico. Nós observamos uma forma de linha de ESR tipicamente Lorentziana consistente com os estados fundamentais dos íons de Er3+, Yb3+ e Mn2+ em simetria cúbica. O fator g encontrado para esses íons nas NPs é muito próximo ao observado em sistemas isolantes cúbicos, ao contrário do encontrado em metais, onde é observado um deslocamento de g. Além disso, não foi possível observar a relaxação Korringa para as linhas de ESR de Er3+, Yb3+ e Mn2+ no sistema de NPs que é observada, tipicamente, em metais. Logo, esses resultados nos levam a acreditar que a interação de troca (Jfs) entre os momentos localizados dos íons magnéticos (ML) e os elétrons de condução (c-e) está ausente no sistema de NPs de Ag:R, indicando que a natureza desta interação deveria ser reexaminada na escala nanométrica. Para as NPs de NaYF4:Gd, o controle do tamanho da partícula foi adquirido segundo a quantidade de rps = precursor/surfactantes. Não foi observada nenhuma evidência de cluster de Gd e observamos o espectro de ESR com as mesmas características já observadas no sistema bulk : três linhas de ressonância, sendo essas linhas com origens bem controvérsias, das quais não sabemos se é de origem de um campo cristalino de combinações de simetria cúbica com tetragonal ou mesmo rômbica ou mesmo de sítios de Gd3+ com simetrias mais baixas / Abstract: Reduced dimensions systems present many potencial technological applications. There is great interest in the development of small scale devices as well as in the control and manipulation at the nanoscale and in study of finite size on physical properties. The main goal of this work is the study of Electron Spin Resonance (ESR) in systems of reduced dimensions. The materials chosen for this study were thin films of GaAs, GaN doped with Mn (GaMnAs and GaMnN), amorphous silicon thin films doped with rare-earth a-Si:RE (RE = Y, Gd, Er and Lu) and nanoparticles (NPs) doped with magnetic impurities such as of rare earth and transition metal doped Ag:R (R = Er, Yb and Mn) and insulating NaYF4:Gd. The purpose of this study is to explore the microscopic magnetic properties of these systems. The results of the measurements in GaMnAs and GaMnN films indicated absence of long range ferromagnetism. the ESR results reveal no relationship between ESR linewidth (?H) and the Mn2+ concentration in this films. Instead, a broadening of the ESR ?H was found as a function of the increasing in the crystallinity level of the films. Furthermore, for the films with higher level of crystallinity, a significant broadening of the ESR ?H is observed as the temperature is decreased, suggesting the development of short-range magnetic correlations between the Mn2+ ions. Similar results were found for films GaMnN, except in the magnetization versus magnetic field experiments for GaMnN, which we could observe ferromagnetic loops in T < 50 K, in constract of GaMnAs films where no ferromagnetic loop in T = 2 K was found for all measured films. For the other group of films, a-Si, we studied the suppresion effects in the density of dangling bonds species D0 states as function concentration for different Rare-Earth (RE¿s) species. According to our data, the RE-doping reduces the ESR signal intensity of the D0 states with an exponential dependence on the Re¿s concentrations. Ag:R and NaYF4:Gd NPs were prepared by chemical method. We observed a typical Lorentzian line-shape ESR lines for all studied dopants (R = Er, Yb e Mn). The gfactor found for Er3+, Yb3+ e Mn2+ in the nanoparticles is very close to g-value found in ground-states of these ions in insulating cubic systems, in contrast that what was found in metals, where it is observed a g-shift for the metallic system. Furthermore, it was not possible to observe the Korringa relaxation for the ESR lines of Er3+, Yb3+ e Mn2+ in the NPs system typically observed in metals. Therefore, the results suggest that the exchange interaction (Jfs) between localized magnetic moments (ML) and conduction electrons (c-e) is absent in Ag:R NPs, indicating that the nature of this interaction needs to be reexamined at the nanoscale range. For NaYF4:Gd NPs, the particle control size was obtained by the amount of rps = precursor/surfactant. There was no evidence of Gd clusters in our results and we found the same characteristics observed in the bulk system: three resonance lines, with the controversies origins. It is still unknown the source of crystalline field of cubic symmetry with tetragonal combinations or orthorhombic or even Gd3+ sites with lower symmetries / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

En nuestra búsqueda de transistores cada vez más pequeños, con un mayor rendimiento computacional, surgen muchas preguntas acerca de cómo cambian las propiedades de los materiales con el tamaño y cómo pueden modelarse estas propiedades con mayor precisión. Los nanocontactos metálicos, especialmente aquéllos para los cuales las propiedades magnéticas son importantes, son de gran interés debido a sus posibles aplicaciones espintrónicas. Sin embargo, aún quedan importantes retos que superar desde el punto de vista del modelado teórico y computacional, en particular con respecto al acoplamiento de los grados de libertad de espín y red en nanocontactos ferromagnéticos en tecnologías espintrónicas emergentes. En esta tesis, se ha desarrollado un método extendido, y se ha aplicado por primera vez, para modelar la interacción entre el magnetismo y la estructura atómica en nanocontactos de metales de transición. La evolución dinámica de los contactos del modelo simula los resultados experimentales utilizados en la microscopía de barrido de efecto túnel y en las rupturas controladas mecánicamente, y se ha realizado en este trabajo mediante la dinámica molecular clásica y, por primera vez, mediante la dinámica del espín-red. La estructura electrónica de los contactos del modelo se calcula a través de la teoría de densidad funcional de onda plana y de orbital atómico local, a un nivel de sofisticación relativista escalar y vectorial. Los efectos del acoplamiento escalar-relativista y/o de espín-órbita en una serie de propiedades emergentes exhibidas por los nanocontactos de metales de transición, en determinaciones experimentales de conductancia, se han elucidado mediante cálculos de transporte cuántico de la función de Green de no equilibrio. El impacto de los efectos relativistas durante la formación de contacto en oro no magnético se ha cuantificado, y se ha encontrado que los efectos relativistas escalares aumentan la fuerza de atracción entre los átomos de oro mucho más que entre los átomos que no tienen efectos relativistas significativos, como por ejemplo los átomos de plata. Se ha esclarecido el papel del magnetismo no colineal en el transporte electrónico de nanocontactos de níquel y hierro, y se ha encontrado que los valores de conductancia más probables En nuestra búsqueda de transistores cada vez más pequeños, con un mayor rendimiento computacional, surgen muchas preguntas acerca de cómo cambian las propiedades de los materiales con el tamaño y cómo pueden modelarse estas propiedades con mayor precisión. Los nanocontactos metálicos, especialmente aquéllos para los cuales las propiedades magnéticas son importantes, son de gran interés debido a sus posibles aplicaciones espintrónicas. Sin embargo, aún quedan importantes retos que superar desde el punto de vista del modelado teórico y computacional, en particular con respecto al acoplamiento de los grados de libertad de espín y red en nanocontactos ferromagnéticos en tecnologías espintrónicas emergentes. En esta tesis, se ha desarrollado un método extendido, y se ha aplicado por primera vez, para modelar la interacción entre el magnetismo y la estructura atómica en nanocontactos de metales de transición. La evolución dinámica de los contactos del modelo simula los resultados experimentales utilizados en la microscopía de barrido de efecto túnel y en las rupturas controladas mecánicamente, y se ha realizado en este trabajo mediante la dinámica molecular clásica y, por primera vez, mediante la dinámica del espín-red. La estructura electrónica de los contactos del modelo se calcula a través de la teoría de densidad funcional de onda plana y de orbital atómico local, a un nivel de sofisticación relativista escalar y vectorial. Los efectos del acoplamiento escalar-relativista y/o de espín-órbita en una serie de propiedades emergentes exhibidas por los nanocontactos de metales de transición, en determinaciones experimentales de conductancia, se han elucidado mediante cálculos de transporte cuántico de la función de Green de no equilibrio. El impacto de los efectos relativistas durante la formación de contacto en oro no magnético se ha cuantificado, y se ha encontrado que los efectos relativistas escalares aumentan la fuerza de atracción entre los átomos de oro mucho más que entre los átomos que no tienen efectos relativistas significativos, como por ejemplo los átomos de plata. Se ha esclarecido el papel del magnetismo no colineal en el transporte electrónico de nanocontactos de níquel y hierro, y se ha encontrado que los valores de conductancia más probables publicados para estos metales, en el primer y último contacto, están determinados por factores geométricos, tales como son el grado de enlace covalente en el hierro y la preferencia de una cierta orientación cristalográfica en el níquel.