Depuis plusieurs années, le laboratoire SPCTS de Limoges a focalisé son attention sur l’étude des matériaux tellurates (à base de cations Te6+), dont les propriétés optiques non-linéaires du troisième ordre (χ(3)) doivent être encore supérieures à celles des matériaux tellurites (à base de cations Te4+) traditionnellement considérés. En effet, les calculs ab initio montrent que les propriétés non-linéaires d’ordre trois du composé tellurate TeO3-β sont environ 10 fois plus élevées que celles du composé tellurite TeO2-α. A ce titre, une étude théorique du système (1-x)TeO2+ xTeO3 a été entreprise afin de comprendre l’origine structurale de cette importante différence de propriétés. Les résultats de cette étude ont montré que cette différence était liée à l’augmentation du « degré de polymérisation » et à la diminution du gap énergétique associées à chacune des phases de ce système et ce, avec le taux croissant en cations Te6+. Ces conclusions ont ensuite été généralisées à travers une étude plus globale menée sur un grand nombre de composés oxydes de type MnOm et MnTepOm. Une attention particulière a été portée aux propriétés non-linéaires du composé TeO3-β. Une étude expérimentale puis théorique a permis de mettre en évidence que ses exceptionnelles propriétés non-linéaires étaient directement corrélées aux propriétés des liaisons chimiques le constituant. Compte tenu de l’ensemble de ces résultats, la synthèse de verres tellurates a été envisagée à travers l’étude du système TeO2-Mg3TeO6. Outre leurs forts intérêts pour l’optique, les matériaux tellurates sont aussi de bons candidats en vue d’une intégration dans des dispositifs de type « Low Temperature Cofired Ceramics ». C’est pourquoi, l’étude du composé Bi6Te2O15 a été entreprise. A cet égard, son protocole de frittage a été optimisé au moyen de la technologie « Spark Plasma Sintering » (SPS), et ses propriétés diélectriques mesurées se sont révélées prometteuses. / For several years, SPCTS laboratory of Limoges has focalized his attention to the study of tellurate materials (Te6+ cations-based compounds), whose third order non-linear optical properties (χ(3)) must be superior to those of tellurite materials (Te4+ cations-based compounds) traditionally considered. Indeed, ab initio calculations show those the third order non-linear optical properties of the TeO3-β tellurate compound are about 10 time higher than that of TeO2-α tellurite phase. In this connection, the theoretical study of the (1-x)TeO2+ xTeO3 system was undertaken in order to understand the structural origins of these properties. Results have shown that the increasing of the “polymerization degree” and the decreasing of the energetical gap associated to each structure of this system, with the increasing ratio of Te6+ cations were at the origin of this change of properties. These conclusions were generalized through the study of many oxide compounds such as MnOm and MnTepOm. A special attention was paid to the non-linear properties of the TeO3-β compound. Experimental and theoretical studies allowed highlighting that its exceptional properties were correlated to its chemical bonding properties. Taking into account all these results, the synthesis of tellurate glasses was investigated, through the study of the TeO2-Mg3TeO6 binary system. Besides their great interest for optical applications, tellurate materials are also good candidates for LTCC applications. Therefore the study of the Bi6Te2O15 compound was also managed in this work. Its sintering process was optimized using the “Spark Plasma Sintering” technology, and its dielectric properties measurements have evidenced very promising values.

L'amélioration des techniques de dépôts et l’évolution de la compréhension de la physique de la matière condensée a conduit à la découverte de phénomènes nouveaux en électronique de spin (spintronique). En particulier, le retournement de l’aimantation par couple de transfert de spin et couple spin-orbite, ainsi que le développement de dispositifs basés sur la propagation d’ondes de spin ont fait de l’amortissement magnétique de Gilbert un paramètre central pour les futures technologies de stockage et de traitement de l’information. Dans cette étude, la prédiction de valeurs très faibles d’amortissement dans les alliages d’Heusler demi métaux magnétiques Co2MnZ est expérimentalement observée et directement corrélée à la structure électronique sous-jacente. En effet, en substituant l’élément Z dans des couches minces monocristallines de haute qualité de Co2MnZ (Z= Al, Si, Ga, Ge, Sn, Sb) faites par épitaxie par jet moléculaire, les propriétés électroniques telles que le gap de spin minoritaire, la position du niveau de Fermi et la polarisation en spin peuvent être accordées et leurs conséquences sur la dynamique de l’aimantation sont analysées. Les résultats expérimentaux nous permettent de comprendre la relation existante entre la structure électronique mesurée et la valeur d’amortissement magnétique, ainsi que de les comparer aux calculs ab initio. Les valeurs d’amortissement entre 4.1 x10-4 et 9 x10-4 pour Co2MnSi, Co2MnGe, Co2MnSn et Co2MnSb sont les plus petites valeurs jamais reportées pour des couches conductrices et constituent une preuve expérimentale qui confirme les prédictions théoriques sur ces alliages d’Heusler demi métaux magnétiques. Ensuite, la relation entre l’amortissement magnétique de Gilbert et le temps de désaimantation ultra-rapide induit par pulse laser dans la série d’alliages quaternaires Co2MnSixAl1-x à polarisation en spin variable est étudiée. Cette partie vise à vérifier des modèles théoriques qui essaient d’unifier ces deux quantités vivant sur des échelles de temps différentes. Finalement, les propriétés structurales et magnétiques de super réseaux Mn3Ga/Co2YZ sont étudiées dans le but de combiner un amortissement de Gilbert très faible, un gap de spin minoritaire ainsi que l’aimantation perpendiculaire aux plans des couches, une caractéristique indispensable pour des dispositifs à faible consommation d’énergie. / Improvements in thin film elaboration methods and a deeper understanding of condensed matter physics have led to new exciting phenomena in spin electronics (spintronics). In particular, magnetization reversal by spin-orbit and spin-transfer torque as well as the development of spin waves based devices have placed the Gilbert magnetic damping coefficient as a key parameter for future data storage and information processing technologies. The prediction of ultralow magnetic damping in Co2MnZ Heusler half-metal magnets is explored in this study and the damping response is shown to be linked to the underlying electronic structure. By substitution of the Z element in high quality Co2MnZ (Z=Al, Si, Ga, Ge, Sn and Sb) epitaxial thin films grown by molecular beam epitaxy, electronic properties such as the minority-spin band gap, Fermi energy position in the band gap, and spin polarization can be tuned and the consequences for magnetization dynamics analyzed. Experimental results allow us to directly explore the interplay of spin polarization, spin gap and Fermi energy position, with the magnetic damping obtained in these films (together with predictions from ab initio calculations). The ultralow magnetic damping coefficients measured in the range from 4.1 x10-4 to 9 x10-4 for Co2MnSi, Co2MnGe, Co2MnSn and Co2MnSb are the lowest values ever reported in conductive layers and offer a clear experimental demonstration of theoretical predictions on half metal magnetic Heusler compounds. Then, the relation between the Gilbert damping and the ultrafast demagnetization time in quaternary Co2MnSixAl1-x compounds with a tunable spin polarization is analyzed. This way, it is possible to confront theoretical models unifying those two quantities that live in different timescales. Finally, structural and magnetic properties of Mn3Ga/Co2YZ Heusler superlattices are investigated in order to combine ultralow Gilbert damping coefficient, minority spin band gap and perpendicularly magnetized heterostructures, another requirement for low energy consumption devices. Through the present work, we aim to prove that Heusler compounds provide an excellent playground to study fundamental magnetism and offer a pathway for future materials design.

Δύο από τα πιο γνωστά μη γραμμικά οπτικά φαινόμενα που λαμβάνουν χώρα κατά την ακτινοβόληση επιφανειών χρυσού με ισχυρούς παλμούς laser είναι η γένεση πολλαπλών αρμονικών και η πολυφωτονική φωτοηλεκτρική εκπομπή. Οι διεργασίες αυτές αποτελούν το αντικείμενο της παρούσας διδακτορικής διατριβής. Κατ' αρχήν η προσπάθεια επικεντρώνεται στην ανάπτυξη ρεαλιστικών μοντέλων περιγραφής των συγκεκριμένων φαινομένων. Εν συνεχεία πραγματοποιούνται αριθμητικοί υπολογισμοί με στόχο την αναπαραγωγή πρόσφατων πειραματικών δεδομένων μέσω της οποίας προτείνονται νέες ιδέες αξιοποίησης των εν λόγω διεργασιών. / Multiple harmonic generation and multiphoton photoelecton emission are the most important nonlinear optical phenomena that take place when a metal surface is illuminated with intense laser pulses. The main objective of this work is the development of realistic theoretical models for these processes. Numerical calculations for several pulse widths are also presented. Through these calculations the validity of the models is checked and new experimental perspectives are proposed.

Le premier volet de cette thèse est consacré à la modélisation des phénomènes de transport dans le LN. Partant d'une analyse critique des modèles de bande usuels, nous montrons leur inadéquation dans le cas du LN et nous proposons un modèle de saut basé sur la théorie des petits polarons. Nous étudions d'abord par simulation Monte-Carlo la décroissance d'une population de polarons liés NbLi4+ relaxant vers des pièges profonds FeLi3+. Nous montrons que les pièges FeLi3+ ont des rayons effectifs particulièrement grands, rayons qui augmentent encore à température décroissante, et limitent considérablement les longueurs de diffusion des polarons. Les résultats de simulations sont ensuite confrontés aux résultats expérimentaux obtenus par différentes techniques ; Absorption photo-induite, Raman, Enregistrement holographique et Pompe-sonde. Le deuxième volet de cette thèse est consacré aux applications électro-optiques dans le LN périodiquement polarisé (PPLN). Sous l’effet d’une tension électrique, l’indice de réfraction du PPLN est périodiquement diminué et augmenté, formant ainsi un réseau d’indice activable électriquement. Un premier composant utilisant l’effet électro-optique dans du PPLN a été développé et démontré expérimentalement. Dans ce composant, la lumière est défléchie sous l’effet de la tension électrique par le réseau d’indice. Ce déflecteur de Bragg atteint une efficacité de diffraction proche de 100% avec une faible tension de commande de l’ordre de 5 V. Un deuxième composant a également été proposé, où la lumière se propage perpendiculairement aux parois de domaines du PPLN. Dans cette configuration un réflecteur de Bragg électro-optique peut être réalisé / The first part of this thesis is devoted to the modeling of transport phenomena in the LN. From a critical analysis of the usual band models, we show their inadequacy in the case of LN and we propose a hopping model based on the theory of small polarons. We first study by Monte-Carlo simulation the population decay of bound polarons NbLi4+ in deep traps FeLi3+. We show that the traps (FeLi3+) have particularly large effective radii, which increase further at decreasing temperature, and considerably limit the diffusion lengths of the polarons. The results of simulations are then compared with experimental results obtained by different techniques; Light-induced absorption, Raman, Holographic storage and Pump-Probe. The second part of this thesis is devoted to electro-optical applications in the periodically poled LN (PPLN). Under the effect of an electrical voltage, the refractive index of the PPLN is periodically decreased and increased, thus forming an electrically activatable index grating. A first component using the electro-optical effect in PPLN has been developed and demonstrated experimentally. In this component, the light is deflected under the effect of the electrical voltage by the index grating. This Bragg deflector achieves a diffraction efficiency of close to 100% with a low drive voltage of the order of 5 V. A second component has also been proposed, where light propagates perpendicularly to the domain walls of the PPLN. In this configuration an electro-optic Bragg reflector can be realized

La construction d’un NSOM, dans ce manuscrit de thèse, est décrite en détail. Lacombinaison du système NSOM construit avec un interféromètre est proposée afin d’accéderà des mesures de phase, à la fois de ultra-haute sensibilité mais également de très granderésolution spatiale. Le nom de l’instrument développé est un interferomètre optique àbalayage en champ proche (NSOI, pour l’acronyme en anglais). Le principe est basé surl’utilisation d’un diapason accordable en cristal de quartz, sur lequel se trouve une pointe,afin de sonder le matériau étudié. La mesure de la force de cisaillement de la pointe sondeau voisinage de la surface permet d’assurer la régulation et la stabilité de la distance depositionnement de la pointe par rapport à la surface considérée. Le dispositif est construit encombinant différents éléments électroniques pilotés par un logiciel développé en langageLab-VIEW. Le bruit de la mesure en NSOI est supprimé par un calcul simple basé sur lathéorie de l’optique ondulatoire et des interférences associées. Le système permet deréaliser des mesures optiques en champ proche ainsi que la détermination en hauterésolution de la phase du champ optique. L’échantillon SNG01 (l’un des réseaux utilisés pourcaractériser notre microscope à balayage en champ proche), ainsi que des disques optiques(CD, DVD and disques blu-ray) ont été utilisés pour tester la faisabilité et les performancesde notre système.Dans ce manuscrit de thèse, le graphène et les monocouches de MoS2 sont étudiés. Nous montrons qu’une épaisseur à l’échelle atomique peut être résolue par notresystème NSOI, avec l’utilisation de l’algorithme de suppression du bruit de mesure. Lesjoints de grain du graphène sont observés à grande échelle, via la technique d’imagerie parcollection en champ proche et par la réalisation de cartographies de phase. En particulier,les tensions internes à une couche de graphène sont observées, uniquement dans le casd’une imagerie de phase. / In this thesis, near-field scanning optical interferometry (NSOI), which combinesNSOM with interferometer, is proposed for the phase measurement. The shear-forcedetection scheme is applied for distance regulation. The hardware of the systemis constructed by combining various electronic devices, and the operating softwareis coded by LabVIEW. Unwanted background signal is removed by simple calculationbased on interference theory. By using this, the near-field optical measurementand the ultra-sensitive phase investigation of nano-materials are performed. 2D materialssuch as graphene and monolayer MoS2 are investigated. It is shown thatatomic-scale thickness can be resolved by the NSOI. Especially, the grain boundariesof graphene and the seed of MoS2 can be found by phase detection. In addition,direct laser writing (DLW) on silver-containing glass is observed by using NSOM,and NSOI. For the first time, the writing threshold is correlatively observed in thefluorescence imaging and the near-field phase image.