Este trabalho descreve a preparação, caracterização e aplicação de novos materiais híbridos inorgânico/orgânicos, obtidos a partir de processos de organofuncionalização da superfície lamelar de derivados de keniaíta, magadeíta e RUB-18. Os produtos obtidos foram tratados com agentes sililantes por diferentes métodos. Os materiais foram caracterizados por Espectroscopia vibracional da região do infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) quanto à presença de grupos funcionais característicos. Os difratogramas de raio-X mostraram a cristalinidade e a microscopia eletrônica de varredura (SEM) forneceu pelas micrografias, a morfologia estrutural dos silicatos. As áreas superficiais específicas e a porosidade dos adsorventes foram obtidas através de cálculos de área e de volume de poros utilizando os métodos de BET e BJH. Espectros de ressonância magnética nuclear (RMN) de 29Si e 13C no estado sólido mostraram o sucesso das sínteses. Os resultados de análise elementar determinaram as quantidades de grupos orgânicos imobilizados na superfície e por termogravimetria (TGA) os resultados das temperaturas em que os materiais apresentaram estabilidade térmica. Efeitos da dosagem de adsorvente e do efeito de acidez pela variação de pH das soluções foram estudados para os diferentes materiais para otimizar as melhores condições de trabalho nos estudos de adsorção. As isotermas de adsorção foram obtidas por processos em batelada e os dados experimentais ajustados aos modelos de Langmuir, Freundlich, Sips e Redlich-Peterson, considerando superfícies heterogêneas. Pelo estudo cinético foi possível obter informações valiosas a respeito de um possível mecanismo de adsorção por interação eletrostática, no qual foram testados os modelos de ordem fracionária de Avrami, pseudo- primeira ordem, pseudo-segunda ordem e quimiossorção de Elovich. Os resultados obtidos mostraram a viabilidade da aplicação destes silicatos lamelares modificados como eficientes adsorventes para remoção de corantes têxteis de efluentes aquosos contaminados. / This thesis describes the preparation, characterization and application of new inorganic/organic hybrid materials, obtained from organo-functionalization of lamellar surface of derivatives of keniaíta, magadeíta and RUB-18 silicates. The products obtained were treated with silylating agents by different methods. The materials were characterized by FTIR for verifying the presence of characteristic functional groups. The X-ray diffraction showed the crystallinity and scanning electron microscopy micrographs provided by the structural morphology of silicates. The specific surface area and porosity of the adsorbent was obtained by calculation of area and pore volume using the BET and BJH methods. Nuclear magnetic resonance spectra 29Si and 13C solid state have shown the success of the synthesis. The results of elemental analysis determined the amounts of organic groups on the surface and immobilized by thermogravimetric analysis (TGA) results of the temperatures at which the materials exhibited thermal stability. Effects of adsorbent dosage and effect of acidity by varying pH of the solutions were studied for different materials to optimize the best working conditions for adsorption. The adsorption isotherms were obtained by batch process and experimental data used to fit the Langmuir, the Freundlich, the Sips and the Redlich-Peterson isotherm models, considering heterogeneous surfaces. For kinetic models were utilized to obtain valuable information about a possible mechanism of adsorption in which the tested models were Avrami fractional order, pseudo-first order, pseudo-second order and chemisorption of Elovich. The results showed the feasibility of applying these lamellar silicates modified as efficient adsorbents for the removal of textile dyes from contaminated aqueous effluents.

Na etapa de tingimento do couro em curtumes, é necessário fazer a aplicação de corantes para obter uniforme e intensa coloração da superfície e, muitas vezes, para que a textura fibrosa do couro seja tingida em profundidade. Esta etapa do processamento do couro pode resultar em efluentes coloridos. A presença de corantes dificulta o tratamento de efluentes através de métodos convencionais e sua reutilização no processo produtivo, pois causaria o tingimento de uma nova partida com cor indesejada. A adsorção é uma operação de tratamento avançada utilizada para aumentar a qualidade final ou viabilizar o reuso de efluentes. Uma de suas maiores vantagens é a possibilidade de uso de materiais de baixo custo no tratamento de efluentes. Neste estudo, resíduos sólidos de curtumes, farelos de couro curtido ao cromo, foram utilizados como adsorvente para tratar um efluente contendo o corante Vermelho Ácido 357 gerado na operação de acabamento molhado, que foi realizada em um fulão em escala piloto. Todos os experimentos de adsorção foram realizados em fulões em escala laboratorial para simular as condições dos curtumes e para facilitar a futura reprodução deste método no curtume. Para otimizar os parâmetros da adsorção foi feita uma otimização multi-resposta. Inicialmente foi utilizado um planejamento fatorial Plackett–Burman para eliminar alguns fatores dos sete importantes parâmetros selecionados: concentração de adsorvente, pH, temperatura, concentração de corante, velocidade de rotação, tempo e diâmetro de partícula. Com este procedimento de triagem, quatro importantes fatores, que tiveram efeito significativo na adsorção, foram selecionados para o próximo passo: concentração de adsorvente, pH, concentração de corante e velocidade de rotação. Posteriormente, foi utilizada uma metodologia de superfície de resposta (MSR) com delineamento composto central rotacional (DCCR). Com base nesses resultados utilizou-se a função desirability para alcançar as condições ótimas de operação e para determinar a capacidade máxima de adsorção no equilíbrio (qe) e a remoção de corante (R). As respostas otimizadas encontradas foram R = 87,37% e qe = 24,74 mg·g-1, nas condições de pH de 2,3; concentração de adsorvente de 12,34 g·L-1; concentração de corante de 131,25 mg·L-1 e velocidade de rotação de 27,5 rpm. / In the leather dyeing step in tanneries, it is necessary to make the application of dyes to obtain uniform and intense color in the surface and often till the fibrous texture of leather is deeply colored. This stage of leather processing results in colored wastewaters. The presence of dyes complicates the treatment of effluents by conventional methods and their reuse in the production process, as it would cause the dyeing of new batch with unwanted color. Adsorption is an advanced treatment operation that is used to increase the final quality or to enable the reuse of wastewater. One of its biggest advantages is the possibility of using low cost materials in wastewater treatment. In this study, solid waste from tanneries, i.e., chromium-tanned leather shaving waste, was used as the adsorbent to treat effluents containing Acid Red 357 dye generated through a wet end process, carried out in a pilot-scale tannery drum. All the adsorption trials were conducted in laboratory-scale tannery drums to simulate the tannery conditions and to facilitate the future industrial reproduction of this method. Multiresponse optimization was used to optimize the adsorption parameters. Plackett–Burman factorial design was used to initially eliminate some factors from the seven selected important parameters: adsorbent concentration, pH, temperature, dye concentration, rotation speed, time, and particle size. Using this screening procedure, four important factors, which had significant effects on the adsorption, were selected for the next step: adsorbent concentration, pH, dye concentration, and rotation speed. Thereafter, a central composite rotatable design (CCRD) experiment was performed as response surface methodology (RSM) with desirability functions to achieve the optimal conditions, and to determine the maximum adsorption capacity at equilibrium (qe) and dye removal (R). The optimized responses were determined to be R = 87.37% and qe = 24.74 mg·g-1, in the following conditions: pH of 2.3, adsorption concentration of 12.34 g·L-1, dye concentration of 131.25 mg·L-1, and rotation speed of 27.5 rpm.

O estudo concentrou-se na avaliação do desempenho de resíduos da produção agrícola brasileira como auxiliares de filtração da fumaça principal de cigarros em comparação com as tecnologias conhecidas, os filtros de acetato de celulose e de carvão ativado. Foram investigadas, após seleção preliminar: fibra de coco, casca de arroz, casca de banana – versões in natura e após calcinação - e talo de fumo in natura. Os materiais foram testados quanto à retenção de nicotina, alcatrão, monóxido de carbono, compostos orgânicos voláteis, metais, aminas aromáticas, fenóis, amônia, ácido cianídrico, óxidos de nitrogênio, compostos carbonilados voláteis e benzo[a]pireno na fumaça principal de cigarros de altos teores de alcatrão. Os analitos investigados fazem parte das principais substâncias monitoradas pelos órgãos reguladores da indústria tabagista. Para tanto, os materiais foram inseridos em filtros de cigarro com cavidade, ficando submetidos ao contato com o fluxo da fumaça principal de cigarros. Desta forma pôde-se avaliar, pelos teores da fumaça após percorrer os filtros, se os materiais trazem algum efeito adicional ou seletivo no processo de filtração, contribuindo para a redução de risco de cigarros. As fibras foram caracterizadas em termos de área específica, composição elementar, grupos funcionais via espectroscopia de absorção no infravermelho e a presença de metais via microscopia eletrônica de varredura com espectroscopia de energia dispersa de raios X. Casca de banana e fibra de coco calcinadas mostraram desempenho superior aos materiais comparativos na remoção de aminas aromáticas, fenóis e benzo[a]pireno, enquanto casca de arroz e talo de fumo in natura removeram com mais eficiência os óxidos de nitrogênio e monóxido de carbono. Para quase a totalidade dos analitos avaliados, a presença dos resíduos agrícolas nos filtros ocasionou em filtração superior à apresentada pelo acetato de celulose, material base dos filtros utilizados em praticamente todas as marcas de cigarros do Brasil. Entretanto, nenhum dos agro-resíduos demonstrou universalidade na filtração de todas as classes de compostos, evidenciando que seu uso em combinação é a melhor maneira de obter-se filtração ampliada dos principais compostos tóxicos da fumaça. / This study focused on the evaluation of Brazilian agriculture by-products as alternative filter media in cigarette mainstream smoke filtration when compared to known filter technologies, i.e. cellulose acetate and activated carbon. The evaluated materials after previous selection were: coconut coir, rice husks, banana peel – raw fibers and calcinated versions – and raw tobacco stem. The materials were tested for filtration of nicotine, tar, ammonia, carbon monoxide, volatile organic compounds, metals, aromatic amines, phenols, hydrogen cyanide, nitrogen oxides, volatile carbonilated compounds and benzo[a]pyrene in the mainstream smoke of high tar content cigarettes. These analytes belong to the Hoffmann’s list of toxicants in cigarette smoke and are monitored by tobacco industry regulating agencies. The fibers were inserted into cavity cigarette filters, and submitted to the flow of cigarette mainstream smoke. Thus it was possible to evaluate, when measuring smoke analyte levels after filtration process, whether they can bring any additional or selective effect to the retention of those toxicants, helping to harm reduction of cigarettes. These agricultural by-products were characterized in terms of specific surface area, elemental composition, functional groups via infrared absorption spectroscopy and the presence of metals via scanning electron microscopy with energy-dispersive x-ray spectroscopy. Calcinated banana peels and coconut coir showed a superior performance, in comparison to cellulose acetate and even activated carbon, for the filtration of aromatic amines, phenols and benzo[a]pyrene while raw rice husks and tobacco stem have removed more efficiently nitrogen oxides and CO. For all evaluated analytes, the presence of the fibers in the filters has led to better filtration performance than that showed by cellulose acetate, main filter media of almost all cigarette brands sold in Brazil. However, none of the tested by-products has shown universality for filtration of all types of compounds, suggesting that the best way of achieving best filtration performance for the main toxicants is using them in combination, as mixtures.

Submitted by Eduarda Figueiredo (eduarda.ffigueiredo@ufpe.br) on 2015-03-11T13:01:47Z No. of bitstreams: 2 TESE_Marilda Nascimento Carvalho_BC.pdf: 2374659 bytes, checksum: 6206ceeb790a2faaa57e74fdae5877af (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-11T13:01:47Z (GMT). No. of bitstreams: 2 TESE_Marilda Nascimento Carvalho_BC.pdf: 2374659 bytes, checksum: 6206ceeb790a2faaa57e74fdae5877af (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2011-02-17 / A contaminação da água por compostos orgânicos tóxicos é uma das maiores preocupações ambientais e tem aumentado o interesse na busca de adsorventes eficientes para a remoção desses compostos. A adsorção utilizando argilas constitui uma das tecnologias de aplicação crescentes empregadas no tratamento secundário de efluentes contaminados por compostos orgânicos de origem na indústria de petróleo. Este trabalho investigou um processo de adsorção dos compostos orgânicos benzeno, tolueno, etilbenzeno, xilenos (BTEX) e do fenol presentes em soluções aquosas em baixas concentrações, até 20 mg/L, por meio de uma argila esmectítica (chocolate) de origem do estado da Paraíba, no nordeste do Brasil, visando colaborar com tecnologias de caráter sustentável, para a indústria de petróleo e petroquímica. A argila organofílica foi sintetizada a partir do sal quaternário (SQA) cloreto de hexadeciltrimetilamônio na concentração de 150% da capacidade de troca catiônica (CTC) da argila, a qual promoveu o aumento do espaçamento basal da estrutura cristalina do argilomineral de 14,73 Å para 22,08 Å. Procedeu-se à avaliação de sistemas de adsorção multicomponente, em regime descontínuo, considerando as abordagens cinéticas e de equilíbrios. Os teores dos componentes BTEX e fenol foram quantificados por cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE). Os resultados experimentais ajustaram-se bem ao modelo de equilíbrio combinado de Langmuir-Freundlich e revelaram capacidades máximas de adsorção entre 1,27mg/g (tolueno) a 8,28mg/g (fenol) e cinéticas de equilíbrio em torno de 30 minutos. Parâmetros relacionados à heterogeneidade superficial da argila indicaram a existência de sítios ativos específicos. As afinidades de adsorção de BTEX e de fenol pela argila organofílica no sistema multicomponente apresentaram-se na ordem decrescente: etilbenzeno > xilenos > tolueno > fenol > benzeno. Estas afinidades estiveram relacionadas ao tamanho das moléculas dos aromáticos. As eficiências de remoção obtidas variaram em torno de 55% e 90%.

Submitted by Eduarda Figueiredo (eduarda.ffigueiredo@ufpe.br) on 2015-03-11T14:39:44Z No. of bitstreams: 2 dissertação Santulla versão Banca final CORRIGIDA.pdf: 1562390 bytes, checksum: ccc1b64c0d611be5cfa81dec030c37ad (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-11T14:39:44Z (GMT). No. of bitstreams: 2 dissertação Santulla versão Banca final CORRIGIDA.pdf: 1562390 bytes, checksum: ccc1b64c0d611be5cfa81dec030c37ad (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2012-08-27 / A qualidade química da água está intimamente associada ao meio ambiente natural e as ações humanas. Sendo a água um solvente de várias substâncias e um componente vital à vida humana, diversas são as doenças veiculadas por ela, ou provocadas pelo excesso ou falta de elementos ou substâncias nas águas destinadas ao consumo humano. Com foco na redução dos impactos ambientais e na maior disponibilização do recurso água, o presente trabalho avaliou a remoção do íon ferro presente em solução com o intuito de aplicar à um tratamento secundário com adsorção de metais através da macrófita aquática conhecida popularmente como baronesa (Eichhornia crassipes), em especial o caule e a folha, na indústria sucroalcooleira. O procedimento experimental foi iniciado por pré-tratamento através da desidratação do caule e da folha da baronesa e posteriormente trituração e classificação em peneiras de Taylor. Foi realizada a caracterização do material através da avaliação da área superficial e volume de poros (BET), o qual permite também obter as isotermas de adsorção. Em seguida, partiu-se para otimização do processo através da técnica de planejamento experimental fatorial. Foi então realizado planejamento fatorial 23 em duplicata, no qual foram avaliadas as variáveis massa, granulometria e velocidade de agitação no processo, tendo como variáveis resposta a eficiência de remoção e a capacidade de adsorção. Uma vez otimizado o processo, as avaliações cinéticas e de equilíbrio foram executadas a fim de se obter os parâmetros essenciais deste sistema adsortivo, como a determinação do tempo de equilíbrio, capacidade máxima de adsorção, constante de equilíbrio adsortivo, constante cinética adsortiva, eficiência de remoção, fundamentais para estabelecer bases em estudos futuros neste tema abordado, assim como foi obtido modelo cinético e de equilíbrio para este processo. Os resultados indicaram que para o caule da baronesa, a massa foi a variável de maior influência, tanto na eficiência, quanto na capacidade de adsorção. Já para a folha a massa foi a principal para a capacidade de adsorção e para a eficiência foi a interação massa com a granulometria. A eficiência de remoção do íon ferro pelo caule foi de aproximadamente 92%, já em relação à folha a eficiência de remoção foi 85%. O modelo de Langmuir apresentou as melhores correlações lineares para ambos os adsorventes, 0,995 para o caule e 0,997 para a folha. A capacidade máxima de adsorção da folha apresentou valor mais elevado (qm =8,16 mg.g-1) que a capacidade de adsorção do caule (qm=3,14 mg.g-1).

Submitted by Eduarda Figueiredo (eduarda.ffigueiredo@ufpe.br) on 2015-03-13T14:38:36Z No. of bitstreams: 2 TESE Priscila Alves Lima.pdf: 1194515 bytes, checksum: b995d6c97f419dbf8969c321268318bb (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-13T14:38:36Z (GMT). No. of bitstreams: 2 TESE Priscila Alves Lima.pdf: 1194515 bytes, checksum: b995d6c97f419dbf8969c321268318bb (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2012-10-10 / A aplicação de esterco bovino em áreas de lavoura representa a adição de nutrientes às plantas e também uma alternativa de reciclagem. Contudo, as doses excessivas, ocasionam acúmulo e potencialmente perdas de fósforo por lixiviação, reduzindo a eficiência à nutrição de plantas e representam potencial contaminante do ambiente. O objetivo deste trabalho foi avaliar o transporte de P em solo arenoso adubado com esterco bovino. O solo estudado foi Neossolo Regolítico coletado em três camadas, 0-20; 20-40 e 40-60 cm no munícipio de Esperança-PB, com histórico de adubação orgânica aproximadamente de 40 anos. Foi aplicado o método de deslocamento miscível em colunas de solo com 20 cm de comprimento; 2,6 cm de diâmetro utilizando bomba peristáltica com vazão de 0,286 cm3 min-1. Por intermédio das curvas de eluição do KBr e do P identificou o mecanismo do processo de transporte do P e determinou os parâmetros hidrodispersivos por meio dos modelos convecção-dispersão (CDE), CDE com duas regiões de água Móvel e Imóvel (CDE-MIM) por intermédio do programa CXTFIT 2.0. Os parâmetros estimados verificaram que o transporte do P, a sorção foi mais lenta que a dessorção e o modelo CDE a dois Sítios de Sorção Tipo-1 representou adequadamente os dados experimentais das curvas de eluição do P. Os resultados obtidos mostram que a adubação com esterco bovino, em solo arenoso, oferece risco real de contaminação das águas subterrâneas da região.

Submitted by Daniella Sodre (daniella.sodre@ufpe.br) on 2015-04-15T13:55:03Z No. of bitstreams: 2 Dissertação_Alexandre_CD.pdf: 1016679 bytes, checksum: ca45475bbe4bebe59892871160e9aad0 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-04-15T13:55:03Z (GMT). No. of bitstreams: 2 Dissertação_Alexandre_CD.pdf: 1016679 bytes, checksum: ca45475bbe4bebe59892871160e9aad0 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2013 / Cassia angustifolia Vahl é um arbusto amplamente cultivado na Índia e largamente utilizado como laxativo na constipação aguda e em casos em que a defecação com fezes moles é aconselhável, sendo empregado em formulações como pós, xaropes, comprimidos e cápsulas. Algumas destas formulações são preparadas à partir de derivados do extrato fluido, o que torna fundamental para a qualidade e eficácia destas que este tenha seu processo de extração otimizado bem como o método analítico validado. Outras destas formulações, devido a limitações de tamanho e posologia precisam ser preparadas à partir de produtos concentrados em ativos através de processos como a adsorção. Diante do exposto, o presente trabalho teve como objetivo validar método analítico para quantificação de derivados hidroxiantracênicos em senosídeos B no extrato fluido; otimizar a extração das folhas de Cassia angustifolia Vahl; e avaliar diversas resinas e argilas como potenciais adsorventes em processos tecnológicos para obtenção de produtos farmacêuticos com alto teor de derivados hidroxiantracênicos. O método analítico por espectrofotometria no visível foi validado para os parâmetros seletividade, linearidade (y = 0,815x + 0,0015; r2 = 0,9997), precisão, exatidão e robustez, onde todos os resultados atenderam às especificações da RE n° 899/2003 da ANVISA. O estudo de otimização da extração encontrou, empregando planejamento fatorial e metodologia de análise de superfície de resposta, as melhores condições de processo (decocção com agitação + 15 g de C. angustifolia Vahl + etanol 60%). O estudo dos adsorventes indicou as resinas como os melhores adsorventes frente às argilas. A avaliação dos parâmetros termodinâmicos para as resinas estudadas demonstrou que o processo de adsorção é espontâneo (SG -), de natureza física (8 kJ mol-1˂ SH ˂ 25 kJ mol-1) e favorável (0 ˂ Kr ˂ 1 ) para adsorver os derivados hidroxiantracênicos em uma monocamada (ajustado ao modelo de Langmuir, com todos os r2 ≥ 0,9657), de modo que se pode concluir que estas são potenciais adsorventes em processos tecnológicos para a obtenção de produtos farmacêuticos com alto teor de derivados hidroxiantracênicos.

Submitted by Natalia de Souza Gonçalves (natalia.goncalves@ufpe.br) on 2015-05-19T12:42:36Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) DISSERTAÇÃO DE MESTRADO THIAGO PEREIRA FINAL.pdf: 1425778 bytes, checksum: d9c413a69274ec3e13da2833c1b5ca5c (MD5) / Made available in DSpace on 2015-05-19T12:42:36Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) DISSERTAÇÃO DE MESTRADO THIAGO PEREIRA FINAL.pdf: 1425778 bytes, checksum: d9c413a69274ec3e13da2833c1b5ca5c (MD5) Previous issue date: 2015-03-03 / ANP / O fenol é um contaminante presente nos efluentes das diversas etapas de processamento da indústria do petróleo que pode ocasionar graves consequências ao meio ambiente e à saúde humana. É imprescindível sua remoção dos efluentes antes do descarte em corpos hídricos. Dentre os processos existentes, a adsorção tem demonstrado alta eficiência na remoção desse poluente. Este trabalho teve como objetivo avaliar a eficiência de carvões oriundos da palha de coqueiro (CP) e da casca de amendoim (CA), ativados com CO2, como adsorventes para remoção de fenol em soluções. Os carvões foram ativados por CO2 na vazão de 100 mL.min-1 por 60 minutos a 600ºC. Foi realizada a caracterização dos materiais pelos métodos de determinação da área superficial (BET), difração de raios-X (DRX), análise termogravimétrica (TGA), espectroscopia na região do infravermelho (FT-IR) e ponto de carga zero (pHpcz). Avaliou-se a influência do pH inicial da solução e da concentração dos adsorventes (C.A.). As condições de trabalho foram definidas com o auxilio de um planejamento fatorial 23 (PF) avaliando a influência das variáveis C.A., granulometria (G.) e velocidade de agitação (V.A.) sobre o sistema adsortivo, tendo como resposta a capacidade adsortiva q (mg.g-1). Com base nos resultados dos planejamentos foram realizados estudos cinéticos e de equilíbrio de adsorção. Foi observado um aumento na área superficial e no volume dos poros após a ativação para ambos os carvões. Na análise termogravimétrica foram observadas três perdas de massa e maior estabilidade térmica para os carvões ativados com relação aos seus materiais precursores. Na análise de DRX foi possível identificar que ambos os materiais possuíam estrutura predominantemente amorfa com estrutura cristalina reduzida. Pela análise de FT-IR foi possível identificar picos referentes a grupos hidroxilas, carboxílicos e ésteres, em ambos os carvões. Para os carvões ativados o pHpcz foi aproximadamente 10, apresentando superfície básica, o que favorece a adsorção de compostos como o fenol. Para os ensaios, foram utilizadas soluções fenólicas com pH 6, por ser o pH natural da solução em estudo e ser inferior ao pHpcz. A interseção das curvas de q versus % de remoção (8 g.L-1), no estudo da concentração, foi adotada como ponto central do planejamento fatorial. O maior q foi obtido para o nível 4 g.L-1, G. < 0,090 mm e 300 rpm, condição adotada para a realização dos estudos cinéticos e de equilíbrio. Para ambos os carvões, a evolução cinética inicial foi rápida até 120 minutos, atingindo o equilíbrio em torno de 480 minutos. O modelo pseudo ordem n foi o que melhor se ajustou aos dados experimentais. Com base no modelo de Weber-Morris, o processo adsortivo é controlado por mais de uma etapa, incluindo difusão intrapartícula. Para o equilíbrio de adsorção, o modelo de Fritz-Schlunder apresentou melhor ajuste aos dados experimentais quando comparado, pelo Teste F, ao modelo Langmuir-Freundlich. A capacidade adsortiva máxima do CP foi de 55,8 ± 6,9 mg.g-1 e do CA foi de 32,9 ± 2,1 mg.g-1. Os resultados demonstraram o potencial técnico destes carvões como adsorventes para remoção de fenol em soluções aquosas.

Submitted by Isaac Francisco de Souza Dias (isaac.souzadias@ufpe.br) on 2016-03-04T17:29:17Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Tese de DOUTORADO - Erik Cavalcanti e Silva.pdf: 3366301 bytes, checksum: 5c3e8b98d2c66b7eea2ee41c5cb202a7 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-03-04T17:29:18Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Tese de DOUTORADO - Erik Cavalcanti e Silva.pdf: 3366301 bytes, checksum: 5c3e8b98d2c66b7eea2ee41c5cb202a7 (MD5) Previous issue date: 2015-08-12 / O tratamento de efluentes tem se tornado o foco de pesquisas e novas tecnologias têm sido desenvolvidas visando atender aos padrões de lançamento de efluentes cada vez mais restritivos. Presentes nos efluentes de indústrias têxteis, os corantes sintéticos são inertes aos agentes utilizados nos processos de degradação convencionais. As moléculas dos corantes possuem estruturas complexas responsáveis por sua alta estabilidade no tingimento o que lhes confere difícil degradabilidade. Como alternativa de tratamento destes efluentes, a adsorção é amplamente utilizada e o carvão ativado é o material mais comumente empregado na remoção de compostos orgânicos devido à sua alta capacidade adsortiva decorrente, entre outros fatores, de sua estrutura porosa e altos valores de área específica. Materiais de baixo valor agregado têm sido empregados como adsorventes in natura e na produção de carvão ativado como solução mais economicamente viável. O presente trabalho objetivou o desenvolvimento de um sistema contínuo de adsorção em leito fixo de carvão ativado (Carbomafra 119) e avaliação de sua eficiência na remoção de azo-corantes de um efluente-modelo composto pela mistura dos corantes Remazol Amarelo 3RS (RY), Remazol Alaranjado BTE 3R (RO) e Remazol Preto B 133% (RB) em iguais concentrações. Experimentos em batelada foram conduzidos para cada corante individualmente e para o efluente-modelo com o objetivo de avaliar a influência de parâmetros operacionais tais como, pH e concentrações iniciais da solução de corante, dose de adsorvente e diâmetro médio das partículas do adsorvente no processo de adsorção. A concentração máxima na fase sólida observada experimentalmente foi de 52,33, 56,85 e 23,87 mg.g-1 para os corantes RY, RO e RB respectivamente nas condições mCA = 0,5 g.dm-3, dp = 8,9.10-4 dm, pH = 2, sendo o equilíbrio atingido em 12 dias. Modelos matemáticos baseados naqueles desenvolvidos por Langmuir e Freundlich foram propostos e aplicados com sucesso na descrição da evolução cinética e do equilíbrio de adsorção. O sistema de adsorção em leito fixo, composto por uma coluna de vidro de 1,5 dm de altura, 4.10-2 dm de diâmetro e leito de carvão ativado de 1 dm de altura com diâmetro médio das partículas de 8,9.10-4 dm, foi montado e teve sua eficiência avaliada nas condições ótimas determinadas nos experimentos em batelada para cada um dos corantes e para o efluente-modelo. As curvas de ruptura foram obtidas em um tempo máximo de 6,5 h e o sistema se mostrou eficaz na remoção dos corantes do efluente, porém, ao final do processo o leito de carvão ativado ainda encontrava-se longe da saturação, devido ao elevado tempo necessário para alcançar o equilíbrio. Um modelo matemático foi desenvolvido a partir de um balanço de massa e foi utilizado com sucesso na descrição da evolução do perfil de concentração do leito fixo. O modelo desenvolvido considera uma resistência global à transferência de massa que engloba as resistências no filme líquido e nos poros do adsorvente e considera a cinética de adsorção de Langmuir-Freundlich na superfície do adsorvente. / The wastewater treatment has become the focus of researches and new technologies have been developed in order to follow the increasingly restrictive standards of effluent discharge. Present in wastewater of textile industries, synthetic dyes are inert to the agents used in conventional degradation processes. Dyes’ molecules have complex structures responsible for its high stability at dyeing process which results in difficult degradability. As alternative treatment of these effluents, adsorption is widely used and activated carbon is the most commonly material employed in the removal of organic compounds due to their high adsorptive capacity resulting from, among other factors, its porous structure and high values of specific area. Low value-added materials have been used as adsorbents in natura and in activated carbon production as more economically viable solution. This study aimed the development of a continuous fixed bed adsorption system of activated carbon (Carbomafra 119) and evaluation of its effectiveness in removing azo-dyes of a synthetic effluent consisting of a mixture of the azo-dyes Remazol Yellow 3RS (RY), Remazol Orange BTE 3R (RO) and Remazol Black B 133% (RB) in equal concentrations. Batch experiments were conducted for each dye individually and for the synthetic effluent in order to evaluate the influence at adsorption process of operational parameters such as pH and initial concentrations of the dye solution, dose and particle diameter of the adsorbent. The maximum concentration of dye adsorbed at the solid phase at equilibrium, was 52.33, 56.85 and 23.87 mg.g-1 for dyes RY, RO and RB, respectively, with mCA = 0.5 g.dm-3, dp = 8,9.10-4 dm, pH = 2, the equilibrium being reached in 12 days. Mathematical models based on those developed by Langmuir and Freundlich had been proposed and successfully applied in describing the kinetics evolution and adsorption equilibrium. The fixed bed adsorption system composed by a glass column 1.5 dm high and a diameter of 4.10-2 dm, the activated carbon bed with a 1 dm high, with an average particle diameter of 8,9.10-4 dm was built and was evaluated in optimal conditions determined in batch experiments for each of the dyes and the synthetic effluent. Breakthrough curves were obtained in a maximum time of 6.5 h and the system proved effective in removing the effluent’s dyes, but at the end of process the activated carbon bed was still far from saturation, due to the high time needed to reach equilibrium. A mathematical model was developed from a mass balance and was successfully utilized in describing the evolution of the fixed bed concentration profile. The developed model considers a mass transfer global resistance that includes resistances in liquid film and in pores of the adsorbent and considers the Langmuir-Freundlich adsorption kinetics at the surface of the adsorbent.

Made available in DSpace on 2014-06-12T15:51:27Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo5270_1.pdf: 6694120 bytes, checksum: 2f38ffe6a04cc43f85b6cbf0b87edb3d (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2007 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / Biosensor é um dispositivo no qual o material de origem biológica, tais como enzima, organela, tecido animal ou vegetal, microrganismo, antígeno ou anticorpo, ácidos nucléicos, lectina, entre outros, é imobilizado junto a um transdutor adequado. Portanto, o estudo da interface eletrodo/biomolécula/solução consiste em uma das principais etapas para o desenvolvimento de biosensores. O objetivo deste trabalho foi estudar a interface ouro/lectina utilizando as técnicas de Espectroscopia de Impedância Eletroquímica (EIS) e Ressonância de Plásmons de Superfície (SPR), como meios de transdução para a confecção de um futuro biosensor. Contudo, as lectinas pertencem a um grupo de proteínas com especificidade a carboidratos, característica que ampliou o foco da dissertação para a interação entre a lectina Concanavalina A e os carboidratos glicogênio e galactose. Neste trabalho foi montado um sistema de SPR acoplado ou não a um sistema eletroquímico, com o intuito de monitorar e caracterizar a adsorção da proteína em diferentes potenciais e sua interação com carboidratos. Com base nos resultados obtidos, a proteína na configuração desativada adsorveu mais que a forma ativada na superfície do eletrodo de filme fino de ouro, porém, foi a configuração ativada que melhor reconheceu o glicogênio e ambas não se ligaram à galactose. Além disso, foi verificado que a proteína, em ambas as configurações, não reconheceu a galactose e adsorveu mais facilmente em potenciais mais positivos, devido a um maior contraste de cargas entre o eletrodo e a proteína