Ce travail a pour objectif de contribuer à l'étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type $AB_2$O$_6$ ($A=$ Fe, Co, Ni; $B=$ Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuvent être classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d'un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme Fe$_x$Co$_{1-x}$Ta$_2$O$_6$, Fe$_x$Ni$_{1-x}$Ta$_2$O$_6$ et Co$_x$Ni$_{1-x}$Ta$_2$O$_6$ conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases $T_N(x)$. Une caractéristique particulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions $A$ apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d'ions non magnétiques $B$. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d'oxygènes qui entourent ces ions $A$. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bidimensionnel jusqu'à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d'obtenir des constants d'échange compatibles avec les types d'ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l'importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordres observés dans le plan $ab$ ainsi que le long de l'axe $c$. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de façon systematique l'espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type $A$Nb$_x$Ta$_{2-x}$O$_6$ avec $A$ = Fe, Ni et Co, tout en restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique.

Les structures des phosphates de type AxM2(PO4)3 (x=0,5, A=Mg, Co, Cu M=Zr, Ti; x=1 M=Cu) et de Cu21CrZr(PO4)3 ont été déterminées par diffraction des rayons X et par diffraction des neutrons. Les phases du cuivre monovalent sont remarquables par la mise en évidence de paires CuI-CuI. Les structures cristallines et magnétiques de plusieurs séries de fluorures ternaires d'éléments de transition ont été déterminées. Les structures sont formées d'un réseau d'octaèdres MF6 liés entre eux de manière 3D, 2D ou 1D. Les structures magnétiques ont été déterminées soit en l'absence de champ magnétique, soit sous un champ pouvant atteindre 6T. Des transitions de type spin-flop caractérisent les composés TIMnIIIF4, xH2O (x=0,1). Une nouvelle variété structurale de la weberite a été caracterisée.

De tous les matériaux multiferroïques, BiFeO3 est celui qui est le plus étudié. C’est un ferroélectrique, antiferromagnétique dont les températures de transition sont bien au-dessus de la température ambiante. De plus, le couplage magnétoélectrique entre ces deux paramètres d’ordre a été observé aussi bien dans les cristaux que dans les couches minces. BiFeO3 possède également la plus grande polarisation ferroélectrique jamais mesurée, 100µC/cm². De gros efforts sont fournis pour comprendre et exploiter les propriétés physiques de ce matériau. Dans ce but, il est important de pouvoir contrôler sa structure en domaines afin d’étudier les phénomènes émergeant aux parois de ces domaines. C’est l’objectif de cette thèse : étudier quelques une des propriétés de BiFeO3, comme la photoélectricité et le magnétisme, tout en prêtant en parallèle une attention particulière à la caractérisation de ces propriétés, dans un domaine et dans une paroi, avec des techniques originales telles que la microscopie de photocourants à balayage (MPB) et le rayonnement synchrotron ou les champs magnétiques intenses. Les images obtenues par MPB, révèlent qu’un champ dépolarisant proche d’une paroi de domaine à 180° peut améliorer de manière significative le rendement des effets photoélectriques : les parois de domaines peuvent être générées et positionnées dans le but de contrôler localement le rendement de l’effet photoélectrique. De plus, l’imagerie de la figure de diffraction de surface d’un réseau de parois de domaines dans des couches minces, par diffusion magnétique résonante de rayons X, permet de montrer que les parois de domaines entraînent la formation de structures magnétiques particulières qui pourraient donner lieu à une aimantation. / Among all multiferroics, BiFeO3 is a material of choice because its two ordering temperatures are well above 300K. It is a ferroelectric antiferromagnet, and magnetoelectric coupling has been demonstrated in bulk and in thin films. Remarkably, BiFeO3 has the largest polarization of all known ferroelectrics (100µC/cm²). A huge research effort is carried out worldwide to understand and exploit the physical properties of this material which requires to design and tailor BiFeO3 on many scales. In this sense, developing methods and tools to control the domain structure is essential to explore new emergent phenomena arising at domain walls. This is the aim of the present PhD work. Some of the original properties of BiFeO3 have been investigated including its photoelectric and magnetic properties. A particular attention is given to characterize in a parallel fashion bulk properties and domain walls properties, using original techniques of characterization such as Scanning Photocurrent Microscopy (SPCM), scattering synchrotron facilities or high field pulses. SPCM mapping reveals that depolarizing fields in the vicinity of a 180° domain wall can significantly improve the photovoltaic efficiency. Thus domain walls can be generated and precisely positioned in order to tailor the local photovoltaic efficiency. Moreover, X-ray resonant magnetic scattering on thin films with periodic domain structure shows that domain walls generate specific magnetic structures with possible uncompensated magnetization.

Ce travail a pour objectif de contribuer à l'étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type AB_2O_6 (A= Fe, Co, Ni; B= Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuvent être classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d'un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme Fe_xCo_{1-x}Ta_2O_6, Fe_xNi_{1-x}Ta_2O_6 et Co_xNi_{1-x}Ta_2O_6 conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases T(x). Une caractéristique particulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions A apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d'ions non magnétiques B. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d'oxygènes qui entourent ces ions A. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bidimensionnel jusqu'à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d'obtenir des constants d'échange compatibles avec les types d'ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l'importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordonnements observés aussi dans le plan ab qu'au long de l'axe c. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de façon systematique l'espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type ANb_xTa_{2-x}O_6 avec A = Fe, Ni et Co, restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique.

Ce travail a pour objectif de contribuer à l'étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type AB_2O_6 (A= Fe, Co, Ni; B= Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuvent être classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d'un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme Fe_xCo_{1-x}Ta_2O_6, Fe_xNi_{1-x}Ta_2O_6 et Co_xNi_{1-x}Ta_2O_6 conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases T(x). Une caractéristique particulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions A apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d'ions non magnétiques B. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d'oxygènes qui entourent ces ions A. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bidimensionnel jusqu'à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d'obtenir des constants d'échange compatibles avec les types d'ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l'importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordonnements observés aussi dans le plan ab qu'au long de l'axe c. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de façon systematique l'espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type ANb_xTa_{2-x}O_6 avec A = Fe, Ni et Co, restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique. / This work aims to contribute to the study of magnetism in insulating oxides of the type AB_2O _6 (A = Fe, Co, Ni, Ta = B, Sb). These compounds crystallize in a trirutile structure and present a rich variety of magnetic phases. All the observed orderings can be classified as antiferromagnetic, but they differ from a simple Néel type order. Moreover, substitutions such as Fe_xCo_{1-x}Ta_2O_6, Fe_xNi_{1-x}Ta_2O_6 and Co_xNi_{1-x}Ta_2O_6 produce several regions of phase coexistence and bicritical points in the phase diagram T vs. x. A particularly interesting characteristic of these compounds is the quasi-two-dimensional nature of their magnetism, since the transition-metal ions A appear in layers separated by two planes of the non-magnetic ions B. They also show strong crystal-field anisotropy on the magnetic sites due to axial distortion of the oxygen octahedra surrounding the A ions. Our approach involves two complementary aspects: theoretical and experimental. From the theoretical point of view, a reformulation of the two-dimensional model used until now to describe the paramagnetic susceptibility allows us to obtain exchange parameters compatible with the observed planar magnetic orderings. Considering that the three-dimensional character the magnetic structures revealed by neutron diffraction indicates that the coupling between planes, although weak, plays an important role to low temperatures, we propose a three-dimensional model consistent with the observed orderings both in the ab plane and along the c axis. From the experimental point of view, we make substitutions on the non-magnetic sites, in order to systematically modify the spacing between planes and, consequently, the coupling between them. In particular, we have synthesized compounds of type ANb_xTa_{2-x}O_6 with A = Fe, Ni and Co, remaining in the stability region of tetragonal phase, since the presence of Nb favors an orthorhombic phase. The structural and magnetic characterization of the systems is done via the X-ray and neutron diffraction as well as measurements of magnetic susceptibility, specific heat, and magnetization as a function of the applied field. We also study series with Sb in place of Nb where we additionally include substitutions in the magnetic site.